北京理工大學在新型二維磁性材料方面取得重要研究進展
發(fā)布日期：2022-04-26 供稿：物理學院
編輯：王莉蓉 審核：姜艷 閱讀次數(shù)：
近年來，二維磁性材料由于其豐富的晶體結(jié)構(gòu)和獨特的物理性質(zhì),，在基礎(chǔ)研究和潛在應(yīng)用領(lǐng)域受到了研究者的廣泛關(guān)注,。二維磁性材料的發(fā)現(xiàn)不僅為探索奇異的物理現(xiàn)象提供了理想的平臺，也為下一代自旋電子器件的研發(fā)提供了堅實的基礎(chǔ),。然而,，目前二維磁性材料的種類相當有限，且大多具有較差的環(huán)境穩(wěn)定性,、較低的尺度和厚度可控性,，制備過程也相對復雜，這些都極大地限制了它們在下一代自旋電子器件開發(fā)中的研發(fā)與應(yīng)用,。因此,，探索穩(wěn)定性更好的新型二維磁性材料及簡便且可控的合成方法，對于該領(lǐng)域的進一步研究與開發(fā)具有重要的意義與價值,。
日前,，北京理工大學物理學院姚裕貴教授課題組周家東教授與南洋理工大學劉政教授，南方科技大學林君浩教授及哈爾濱工業(yè)大學李興冀教授合作在新型二維磁性材料方面取得重要進展,。相關(guān)成果以 “Phase engineering of Cr5Te8 with colossal anomalous Hall effect”于 4月25日發(fā)表于國際頂尖學術(shù)期刊《Nature Electronics》,。
圖1. 非層狀二維磁性Cr5Te8的相控合成與基礎(chǔ)表征
Cr5Te8相結(jié)構(gòu)的可調(diào)性源于其三方相和單斜相形成能的差異。三方Cr5Te8屬于 P-3m1 空間群,，而單斜Cr5Te8屬于 C2/m 空間群（圖1a-b）,。因此，CVD過程中的生長溫度對于實現(xiàn)相變至關(guān)重要,。在較高溫度下,，三方Cr5Te8將成為主要相，而降低溫度則有更利于單斜相的形成。此外,，考慮到三方相中Te濃度略高于單斜相(61.5-62.0 at. % Te vs 59.6-61.5 at. % Te),，較高的溫度也有利于Te前驅(qū)體的蒸發(fā)，確保足夠量的Te反應(yīng)并進入到Cr-Te基體中,，從而獲得三方相Cr5Te8納米片,。從光學和原子力顯微鏡圖像可以看出，具有不同相結(jié)構(gòu)的Cr5Te8納米片由于不同的晶格對稱性也展現(xiàn)出了不同的形貌特征,，三方相多為六邊形,，單斜相則多為平行四邊形(圖1c-f)。XPS和RMCD等表征結(jié)果初步確認了納米片的組分與磁性,。三方和單斜Cr5Te8納米片在低溫下都展現(xiàn)出矩形磁滯回線,，清楚地表明了其具有垂直磁各向異性的鐵磁性。此外,，在同等厚度下,，單斜相展現(xiàn)出更大的矯頑力和居里溫度，表明Cr5Te8晶體中的強相依賴性磁序（圖1h-i）,。
圖2. 三方相與單斜相Cr5Te8納米片的STEM表征
三方Cr5Te8和單斜Cr5Te8的晶體結(jié)構(gòu),，相當于以CrTe2為骨架，在其層間引入1/4的Cr原子而形成的,。不同之處在于,，在三方相中相鄰兩個插層中的Cr分布完全一致，而單斜相中相鄰兩個插層中的Cr是交替排布的,，后者在錯排的同時會產(chǎn)生結(jié)構(gòu)畸變,，誘發(fā)三方相轉(zhuǎn)變?yōu)閱涡毕啵ㄈ鐖D1a-b）。圖2b和f顯示不同相結(jié)構(gòu)的成分分布均勻,，且二者成分差別不大。為區(qū)分出兩種相結(jié)構(gòu),，研究團隊采用選區(qū)電子衍射以及高分辨HAADF-STEM成像的方法進行了深入的研究,。由于兩種相結(jié)構(gòu)中插層Cr分布的差異，在電子衍射中會產(chǎn)生不同的超點陣,，根據(jù)衍射圖像可以明確區(qū)分出具有三重對稱的三方相Cr5Te8以及兩重對稱的單斜相Cr5Te8（圖2a和e）,。更進一步地， 高分辨HAADF-STEM成像清晰地給出了兩種相結(jié)構(gòu)在原子尺度上的襯度差異,。不同方向的原子襯度分布（圖2d和h）與結(jié)構(gòu)模型中插層Cr原子的位置以及對應(yīng)的QSTEM模擬結(jié)果完全吻合,，從而證實了CVD方法可以實現(xiàn)Cr5Te8相結(jié)構(gòu)的調(diào)控。
圖3. 二維Cr5Te8磁輸運測量
為了確認和分析二維Cr5Te8的鐵磁性,，研究團隊選取不同晶相和不同厚度的材料制備了霍爾器件,。厚度為6 nm的三方相與單斜相Cr5Te8縱向電阻在降溫過程中表現(xiàn)出明顯的相變過程，電阻-溫度曲線的一階導數(shù)的峰值位置表明三方相與單斜相Cr5Te8樣品的居里溫度分別為125 K和150 K（圖3b）。在居里溫度以下,，三方相與單斜相Cr5Te8在外磁場作用下霍爾電阻發(fā)生跳變,，并呈現(xiàn)出明顯的滯洄現(xiàn)象，再次證明了二維Cr5Te8面外的自發(fā)磁化和鐵磁長程有序（圖3c和d）,。通過分析矯頑場隨溫度的變化關(guān)系,，再次確認了不同晶相和不同厚度Cr5Te8的居里轉(zhuǎn)變溫度（圖3e和f）。
圖4. 二維Cr5Te8的反?；魻栃?yīng)
通過反?；魻枩y試結(jié)果，研究團隊進一步提取出了二維Cr5Te8的反?；魻柦?，其中三方相的二維Cr5Te8霍爾角為2.7%，單斜相的為5%,，高于傳統(tǒng)鐵磁材料,，且遠大于塊體Cr5Te8的反常霍爾角（圖4a）,。通過標度關(guān)系分析二維Cr5Te8反?；魻栃?yīng)的產(chǎn)生機制，發(fā)現(xiàn)不同厚度和不同晶相Cr5Te8樣品的反?；魻栯妼Ф颊扔谄淇v向電導的平方,，表明反常霍爾效應(yīng)產(chǎn)生機制中起主要貢獻的是斜散射機制和本征機制（圖4b）,，其中斜散射機制貢獻的指數(shù)因子相比傳統(tǒng)鐵磁材料鐵和鎳提高了兩個數(shù)量級,。較高的斜散射指數(shù)因子以及反常霍爾電導與縱向電導之間二次方的標度關(guān)系使得二維Cr5Te8在合理的縱向電導范圍內(nèi)更容易實現(xiàn)較大的反?；魻栯妼?，比如當縱向電導率為2× 105 Ω?1 cm?1時，二維Cr5Te8就可以實現(xiàn)45度的反?；魻柦?，而傳統(tǒng)鐵磁材料則需要大于108 Ω?1 cm?1的電導率才可獲得相同的反常霍爾角（圖4c）,。
圖5. 三方和單斜Cr5Te8電子結(jié)構(gòu)和磁序的差別
最后,，研究團隊基于第一性原理方法研究了Cr5Te8材料體系的基態(tài)電子結(jié)構(gòu)和磁序。三方和單斜Cr5Te8同為Stoner鐵磁金屬體系,，Stoner參數(shù)分別為1.01和1.14,，單斜相具有更強的Stoner鐵磁耦合特征。通過分析磁各向異性可知,，兩種結(jié)構(gòu)易磁化方向均為面外方向,。依賴于CrTe正八面體的結(jié)構(gòu)畸變,，單斜Cr5Te8表現(xiàn)出明顯的非共線磁性特征（圖5d-e）。該工作獲得了具有巨反?；魻柦堑亩S磁性材料Cr5Te8,，有望推動二維極限下量子反常霍爾效應(yīng)的實現(xiàn),，對于新一代霍爾器件,，尤其是量子反常霍爾器件尤為重要,。
該工作得到了國家自然科學基金,，海外高層次人才與北京理工大學校創(chuàng)新基金等相關(guān)項目的支持。
論文鏈接：https://www.nature.com/articles/s41928-022-00754-6
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