北京理工大學(xué)在新型二維磁性材料方面取得重要研究進(jìn)展
發(fā)布日期：2022-04-26 供稿：物理學(xué)院
編輯：王莉蓉 審核：姜艷 閱讀次數(shù)：
近年來(lái),，二維磁性材料由于其豐富的晶體結(jié)構(gòu)和獨(dú)特的物理性質(zhì)，在基礎(chǔ)研究和潛在應(yīng)用領(lǐng)域受到了研究者的廣泛關(guān)注,。二維磁性材料的發(fā)現(xiàn)不僅為探索奇異的物理現(xiàn)象提供了理想的平臺(tái),，也為下一代自旋電子器件的研發(fā)提供了堅(jiān)實(shí)的基礎(chǔ),。然而，目前二維磁性材料的種類相當(dāng)有限,，且大多具有較差的環(huán)境穩(wěn)定性,、較低的尺度和厚度可控性，制備過(guò)程也相對(duì)復(fù)雜,，這些都極大地限制了它們?cè)谙乱淮孕娮悠骷_(kāi)發(fā)中的研發(fā)與應(yīng)用,。因此，探索穩(wěn)定性更好的新型二維磁性材料及簡(jiǎn)便且可控的合成方法,，對(duì)于該領(lǐng)域的進(jìn)一步研究與開(kāi)發(fā)具有重要的意義與價(jià)值,。
日前，北京理工大學(xué)物理學(xué)院姚裕貴教授課題組周家東教授與南洋理工大學(xué)劉政教授,，南方科技大學(xué)林君浩教授及哈爾濱工業(yè)大學(xué)李興冀教授合作在新型二維磁性材料方面取得重要進(jìn)展。相關(guān)成果以 “Phase engineering of Cr5Te8 with colossal anomalous Hall effect”于 4月25日發(fā)表于國(guó)際頂尖學(xué)術(shù)期刊《Nature Electronics》,。
圖1. 非層狀二維磁性Cr5Te8的相控合成與基礎(chǔ)表征
Cr5Te8相結(jié)構(gòu)的可調(diào)性源于其三方相和單斜相形成能的差異,。三方Cr5Te8屬于 P-3m1 空間群，而單斜Cr5Te8屬于 C2/m 空間群（圖1a-b）,。因此,，CVD過(guò)程中的生長(zhǎng)溫度對(duì)于實(shí)現(xiàn)相變至關(guān)重要。在較高溫度下,，三方Cr5Te8將成為主要相,，而降低溫度則有更利于單斜相的形成。此外,，考慮到三方相中Te濃度略高于單斜相(61.5-62.0 at. % Te vs 59.6-61.5 at. % Te)，較高的溫度也有利于Te前驅(qū)體的蒸發(fā)，確保足夠量的Te反應(yīng)并進(jìn)入到Cr-Te基體中,，從而獲得三方相Cr5Te8納米片,。從光學(xué)和原子力顯微鏡圖像可以看出，具有不同相結(jié)構(gòu)的Cr5Te8納米片由于不同的晶格對(duì)稱性也展現(xiàn)出了不同的形貌特征,，三方相多為六邊形,，單斜相則多為平行四邊形(圖1c-f)。XPS和RMCD等表征結(jié)果初步確認(rèn)了納米片的組分與磁性,。三方和單斜Cr5Te8納米片在低溫下都展現(xiàn)出矩形磁滯回線,，清楚地表明了其具有垂直磁各向異性的鐵磁性。此外,，在同等厚度下,，單斜相展現(xiàn)出更大的矯頑力和居里溫度，表明Cr5Te8晶體中的強(qiáng)相依賴性磁序（圖1h-i）,。
圖2. 三方相與單斜相Cr5Te8納米片的STEM表征
三方Cr5Te8和單斜Cr5Te8的晶體結(jié)構(gòu),，相當(dāng)于以CrTe2為骨架,，在其層間引入1/4的Cr原子而形成的。不同之處在于,，在三方相中相鄰兩個(gè)插層中的Cr分布完全一致,，而單斜相中相鄰兩個(gè)插層中的Cr是交替排布的，后者在錯(cuò)排的同時(shí)會(huì)產(chǎn)生結(jié)構(gòu)畸變,，誘發(fā)三方相轉(zhuǎn)變?yōu)閱涡毕啵ㄈ鐖D1a-b）,。圖2b和f顯示不同相結(jié)構(gòu)的成分分布均勻，且二者成分差別不大,。為區(qū)分出兩種相結(jié)構(gòu),，研究團(tuán)隊(duì)采用選區(qū)電子衍射以及高分辨HAADF-STEM成像的方法進(jìn)行了深入的研究。由于兩種相結(jié)構(gòu)中插層Cr分布的差異,，在電子衍射中會(huì)產(chǎn)生不同的超點(diǎn)陣,，根據(jù)衍射圖像可以明確區(qū)分出具有三重對(duì)稱的三方相Cr5Te8以及兩重對(duì)稱的單斜相Cr5Te8（圖2a和e）。更進(jìn)一步地,， 高分辨HAADF-STEM成像清晰地給出了兩種相結(jié)構(gòu)在原子尺度上的襯度差異,。不同方向的原子襯度分布（圖2d和h）與結(jié)構(gòu)模型中插層Cr原子的位置以及對(duì)應(yīng)的QSTEM模擬結(jié)果完全吻合，從而證實(shí)了CVD方法可以實(shí)現(xiàn)Cr5Te8相結(jié)構(gòu)的調(diào)控,。
圖3. 二維Cr5Te8磁輸運(yùn)測(cè)量
為了確認(rèn)和分析二維Cr5Te8的鐵磁性,，研究團(tuán)隊(duì)選取不同晶相和不同厚度的材料制備了霍爾器件。厚度為6 nm的三方相與單斜相Cr5Te8縱向電阻在降溫過(guò)程中表現(xiàn)出明顯的相變過(guò)程,，電阻-溫度曲線的一階導(dǎo)數(shù)的峰值位置表明三方相與單斜相Cr5Te8樣品的居里溫度分別為125 K和150 K（圖3b）,。在居里溫度以下，三方相與單斜相Cr5Te8在外磁場(chǎng)作用下霍爾電阻發(fā)生跳變,，并呈現(xiàn)出明顯的滯洄現(xiàn)象,，再次證明了二維Cr5Te8面外的自發(fā)磁化和鐵磁長(zhǎng)程有序（圖3c和d）。通過(guò)分析矯頑場(chǎng)隨溫度的變化關(guān)系,，再次確認(rèn)了不同晶相和不同厚度Cr5Te8的居里轉(zhuǎn)變溫度（圖3e和f）,。
圖4. 二維Cr5Te8的反常霍爾效應(yīng)
通過(guò)反?；魻枩y(cè)試結(jié)果,，研究團(tuán)隊(duì)進(jìn)一步提取出了二維Cr5Te8的反常霍爾角,，其中三方相的二維Cr5Te8霍爾角為2.7%,，單斜相的為5%，高于傳統(tǒng)鐵磁材料,，且遠(yuǎn)大于塊體Cr5Te8的反?；魻柦牵▓D4a）。通過(guò)標(biāo)度關(guān)系分析二維Cr5Te8反?；魻栃?yīng)的產(chǎn)生機(jī)制,，發(fā)現(xiàn)不同厚度和不同晶相Cr5Te8樣品的反?；魻栯妼?dǎo)都正比于其縱向電導(dǎo)的平方，表明反?；魻栃?yīng)產(chǎn)生機(jī)制中起主要貢獻(xiàn)的是斜散射機(jī)制和本征機(jī)制（圖4b）,，其中斜散射機(jī)制貢獻(xiàn)的指數(shù)因子相比傳統(tǒng)鐵磁材料鐵和鎳提高了兩個(gè)數(shù)量級(jí)。較高的斜散射指數(shù)因子以及反?；魻栯妼?dǎo)與縱向電導(dǎo)之間二次方的標(biāo)度關(guān)系使得二維Cr5Te8在合理的縱向電導(dǎo)范圍內(nèi)更容易實(shí)現(xiàn)較大的反?；魻栯妼?dǎo)，比如當(dāng)縱向電導(dǎo)率為2× 105 Ω?1 cm?1時(shí),，二維Cr5Te8就可以實(shí)現(xiàn)45度的反?；魻柦牵鴤鹘y(tǒng)鐵磁材料則需要大于108 Ω?1 cm?1的電導(dǎo)率才可獲得相同的反?；魻柦牵▓D4c）,。
圖5. 三方和單斜Cr5Te8電子結(jié)構(gòu)和磁序的差別
最后，研究團(tuán)隊(duì)基于第一性原理方法研究了Cr5Te8材料體系的基態(tài)電子結(jié)構(gòu)和磁序,。三方和單斜Cr5Te8同為Stoner鐵磁金屬體系,，Stoner參數(shù)分別為1.01和1.14，單斜相具有更強(qiáng)的Stoner鐵磁耦合特征,。通過(guò)分析磁各向異性可知，兩種結(jié)構(gòu)易磁化方向均為面外方向,。依賴于CrTe正八面體的結(jié)構(gòu)畸變,，單斜Cr5Te8表現(xiàn)出明顯的非共線磁性特征（圖5d-e）。該工作獲得了具有巨反?；魻柦堑亩S磁性材料Cr5Te8,，有望推動(dòng)二維極限下量子反常霍爾效應(yīng)的實(shí)現(xiàn),，對(duì)于新一代霍爾器件,，尤其是量子反常霍爾器件尤為重要,。
該工作得到了國(guó)家自然科學(xué)基金,，海外高層次人才與北京理工大學(xué)校創(chuàng)新基金等相關(guān)項(xiàng)目的支持。
論文鏈接：https://www.nature.com/articles/s41928-022-00754-6
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