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北理工在鋰硫電池動(dòng)力學(xué)調(diào)控領(lǐng)域取得研究成果


近日,,國際材料領(lǐng)域頂級(jí)期刊《Advanced Materials》(影響因子27.3)報(bào)道了北京理工大學(xué)前沿交叉科學(xué)研究院黃佳琦課題組在鋰硫(Li–S)電池正極動(dòng)力學(xué)調(diào)控方面的研究新進(jìn)展,相關(guān)研究成果以“An organodiselenide comediator to facilitate sulfur redox kinetics in lithium–sulfur batteries”為題在線發(fā)表,。該工作第一作者為北京理工大學(xué)前沿交叉科學(xué)研究院博士研究生趙夢,通訊作者為北京理工大學(xué)黃佳琦教授,。

由于高達(dá)2600 Wh kg?1的理論能量密度,,鋰硫(Li–S)電池作為下一代儲(chǔ)能設(shè)備的選擇之一引起了廣泛的關(guān)注。在Li–S電池的循環(huán)過程中,,可溶性多硫化鋰作為內(nèi)源性氧化還原介體直接影響著硫正極的電化學(xué)過程,。其中,多硫化鋰介體通過化學(xué)歧化或歸中反應(yīng)過程介導(dǎo)硫正極的電化學(xué)反應(yīng),,進(jìn)而影響最終的放電/充電產(chǎn)物的沉積/溶解過程和反應(yīng)速率,,從而影響電池的容量和倍率性能。然而,,多硫化鋰介體較差的介導(dǎo)能力導(dǎo)致了硫正極的緩慢的氧化還原動(dòng)力學(xué),,進(jìn)一步導(dǎo)致了電池的倍率性能受限、放電容量的降低和迅速衰減,。因此,,迫切需要開發(fā)新的策略和化學(xué)方法從根本上調(diào)控和提高內(nèi)源性多硫化鋰的介導(dǎo)能力,以加速硫正極的氧化還原動(dòng)力學(xué),,實(shí)現(xiàn)高比能Li–S電池的穩(wěn)定循環(huán),。

基于氧化還原輔助介導(dǎo)策略的原則,該團(tuán)隊(duì)提出了一種基于有機(jī)硒化物的二苯基二硒醚(DPDSe)作為氧化還原輔介體以加速硫的氧化還原反應(yīng)動(dòng)力學(xué)并構(gòu)筑高性能Li–S電池(圖1),。其中,,DPDSe自發(fā)地與多硫化鋰反應(yīng)生成具有更高介導(dǎo)能力的苯基硒代多硫化鋰(LiPhSePSs)。該新物種通過增強(qiáng)氧化還原介導(dǎo)過程來實(shí)現(xiàn)更快的硫正極的氧化還原動(dòng)力學(xué),,并通過調(diào)節(jié)液固轉(zhuǎn)化過程中硫化鋰的沉積尺寸來提高放電容量,。

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圖1. Li–S電池的常規(guī)(左)和有機(jī)二硒化物介導(dǎo)的(右)反應(yīng)路徑示意圖。

DPDSe輔介體降低了硫正極的多相和多電子轉(zhuǎn)化的能壘,,保證了更快的擴(kuò)散動(dòng)力學(xué),,并且改變了硫化鋰的沉積模式,從而實(shí)現(xiàn)更高的沉積容量,。因此,,DPDSe輔助介導(dǎo)策略能夠賦予電池更高的倍率性能和高放電比容量,使得Li–S電池在2 C倍率下仍能提供817 mAh g?1的比容量,,即使在匹配超薄鋰負(fù)極的情況下依然能夠保持穩(wěn)定循環(huán)的能力,。此外,該團(tuán)隊(duì)還組裝了DPDSe輔介導(dǎo)的Li–S軟包電池,,并且實(shí)現(xiàn)了301 Wh kg?1的實(shí)際初始能量密度和30圈的穩(wěn)定循環(huán),。該工作展示了一種氧化還原輔助介導(dǎo)策略,提出了一種有效的DPDSe輔介體,,可在實(shí)用化條件下提高Li–S電池的性能,,并且激發(fā)了針對(duì)實(shí)用化高能量密度Li–S電池的動(dòng)力學(xué)介導(dǎo)策略的進(jìn)一步探索,。


附作者簡介:

黃佳琦,北京理工大學(xué)前沿交叉科學(xué)研究院教授,,博士生導(dǎo)師,,九三學(xué)社社員。主要開展能源界面化學(xué)研究,。在Angew Chem Int Ed, J Am Chem Soc, Adv Mater, Adv Funct Mater, Sci Bull等期刊發(fā)表研究工作100余篇,,h因子為80,60余篇為ESI高被引論文,。入選2015年首屆中國科協(xié)青年人才托舉計(jì)劃,,獲評(píng)中國化工學(xué)會(huì)侯德榜化工科技青年獎(jiǎng),中國顆粒學(xué)會(huì)青年顆粒學(xué)獎(jiǎng),,2018年國家萬人計(jì)劃青年拔尖人才,2018-2020年科睿唯安高被引科學(xué)家等,。

論文詳情:

Meng Zhao, Xiang Chen, Xi-Yao Li, Bo-Quan Li, Jia-Qi Huang*. An organodiselenide comediator to facilitate sulfur redox kinetics in lithium–sulfur batteries,  Advanced Materials 2021, 10.1002/adma.202007298.

論文鏈接:https://onlinelibrary.wiley.com/doi/full/10.1002/adma.202007298

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