北理工團(tuán)隊(duì)在二維鐵電材料CuVP2S6的直接合成與神經(jīng)形態(tài)計(jì)算方面取得重要進(jìn)展
發(fā)布日期：2025-07-11 供稿：物理學(xué)院 攝影：物理學(xué)院
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近日，北京理工大學(xué)物理學(xué)院周家東教授團(tuán)隊(duì)在二維鐵電材料CuVP2S6合成與神經(jīng)形態(tài)器件研究中取得突破。通過(guò)化學(xué)氣相沉積法首次合成了二維CuVP2S6晶體材料，并結(jié)合球差電子顯微鏡（STEM）系統(tǒng)，揭示了二維CuVP2S6晶體材料的內(nèi)在鐵電機(jī)制。基于CuVP2S6的突觸器件實(shí)現(xiàn)了光學(xué)識(shí)別-機(jī)器翻譯集成功能。相關(guān)成果以" Intrinsic ferroelectric CuVP2S6 for potential applications in neuromorphic recognition and translation"為題發(fā)表于《Nature Communications》。北京理工大學(xué)在讀博士生趙春雨、董偉康、楊陽(yáng)及本科生俞鴻彬?yàn)樵撜撐墓餐谝蛔髡撸ㄓ嵶髡邽楸本├砉ご髮W(xué)周家東教授。
由于鐵電材料具有自發(fā)極化特性，并且其極化狀態(tài)可被外加電場(chǎng)調(diào)控，因此在非易失性存儲(chǔ)器、邏輯器件和傳感器等領(lǐng)域具有廣泛的應(yīng)用前景。傳統(tǒng)鐵電材料（如鈣鈦礦氧化物、混合鈣鈦礦和有機(jī)化合物）在室溫下難以維持穩(wěn)定的鐵電性，主要由于其臨界去極化厚度或界面效應(yīng)的限制。相較之下，二維（2D）范德瓦爾斯（vdW）鐵電材料憑借其無(wú)懸掛鍵的表面、較弱的層間vdW耦合、穩(wěn)定的極化狀態(tài)以及原子級(jí)集成特性，在非易失性存儲(chǔ)器和下一代納米器件的應(yīng)用中展現(xiàn)出顯著優(yōu)勢(shì)。近年來(lái)，雖然多種二維鐵電材料（如CuMP2S6、SnX等）已通過(guò)實(shí)驗(yàn)驗(yàn)證，但超薄二維鐵電材料的直接合成以及其鐵電機(jī)制的直接觀測(cè)仍面臨諸多挑戰(zhàn)。CuVP2S6，作為一種將磁性釩離子引入過(guò)渡金屬磷硫族化合物系統(tǒng)的材料，有望實(shí)現(xiàn)其室溫多鐵性和非易失性功能，并在類腦計(jì)算系統(tǒng)中具有廣泛的應(yīng)用前景。然而，由于CuVP2S6復(fù)雜的晶體結(jié)構(gòu)、較差的穩(wěn)定性以及復(fù)雜的化學(xué)反應(yīng)過(guò)程，超薄二維CuVP2S6的直接合成仍然充滿挑戰(zhàn)。因此，實(shí)現(xiàn)二維CuVP2S6材料的合成并研究其鐵電極性，對(duì)于深入理解其鐵電機(jī)制并發(fā)展新型電子器件至關(guān)重要。
本研究通過(guò)空間限域化學(xué)氣相沉積法合成了二維材料CuVP2S6，并采用二次諧波生成（SHG）和壓電響應(yīng)力顯微鏡（PFM）驗(yàn)證了其鐵電性。實(shí)驗(yàn)結(jié)果顯示，在15 nm厚度下，CuVP2S6仍能保持可切換的面外鐵電極化，且其鐵電相變溫度高達(dá)650 K。利用外加電場(chǎng)的原位掃描透射電子顯微鏡（STEM），直接觀察到銅離子在VS6八面體框架中的遷移行為，揭示了其鐵電性的原子級(jí)機(jī)制。此外，CuVP2S6展現(xiàn)出優(yōu)異的光電突觸特性，能夠用于光學(xué)字符識(shí)別和神經(jīng)機(jī)器翻譯，為類腦計(jì)算系統(tǒng)的發(fā)展提供了新的思路。該研究為二維鐵電材料的設(shè)計(jì)與應(yīng)用提供了有力的實(shí)驗(yàn)依據(jù)，展示了其在非易失性存儲(chǔ)器、邏輯器件以及類腦計(jì)算領(lǐng)域的巨大潛力。
圖1. CuVP2S6的晶體結(jié)構(gòu)與表征。
本研究采用空間限域化學(xué)氣相沉積法（SC-CVD）合成了高質(zhì)量四元化合物CuVP2S6。通過(guò)精確調(diào)控前驅(qū)體比例、溫度梯度與反應(yīng)時(shí)間，抑制了體相晶體生長(zhǎng)，成功制備出不同厚度的CuVP2S6薄片（橫向尺寸約20 μm）。拉曼光譜確認(rèn)了晶體的結(jié)構(gòu)特征，X射線衍射（XRD）證實(shí)了沿c軸的高結(jié)晶度，X射線光電子能譜（XPS）驗(yàn)證了各元素（Cu, V, P, S）的化學(xué)態(tài)。綜合表征結(jié)果證實(shí)了所合成CuVP2S6樣品的高質(zhì)量。
圖2. CuVP2S6的二次諧波與鐵電特性表征。
二次諧波生成（SHG）與壓電力顯微鏡（PFM）表征協(xié)同證實(shí)了CuVP2S6的本征面外鐵電性。SHG測(cè)試顯示其顯著的非中心對(duì)稱特性：強(qiáng)度隨厚度呈二次方依賴關(guān)系（圖2b），溫度依賴SHG測(cè)量揭示鐵電相變溫度高達(dá)650 K（圖2f），具備優(yōu)異的熱穩(wěn)定性。PFM電滯回線呈現(xiàn)典型的180°相位回滯與蝶形振幅響應(yīng)（圖2g），證實(shí)極化可逆切換特性；通過(guò)針尖寫(xiě)入偏壓（±7 V）實(shí)現(xiàn)可控疇翻轉(zhuǎn)，寫(xiě)入?yún)^(qū)域顯示顯著相位/振幅對(duì)比（圖2h，i）證明15 nm薄片仍保持穩(wěn)定鐵電性。上述結(jié)果共同為CuVP2S6的超薄尺度鐵電性及高溫穩(wěn)定性提供了實(shí)驗(yàn)依據(jù)。
圖3. CuVP2S6的原子結(jié)構(gòu)及原位Cu離子遷移過(guò)程。
本研究創(chuàng)新性地利用高角環(huán)形暗場(chǎng)掃描透射電鏡（HAADF-STEM），直接觀測(cè)了原子尺度下CuVP2S6中銅離子的動(dòng)態(tài)遷移行為。電子束輻照和電壓驅(qū)動(dòng)Cu離子遷移的行為，生動(dòng)地展示了原子演化對(duì)鐵電性能的影響。該發(fā)現(xiàn)為原子尺度下鐵電機(jī)制研究提供了關(guān)鍵見(jiàn)解，為CuMP2S6（M=In，Cr，V）器件的未來(lái)設(shè)計(jì)和性能調(diào)控提供了指導(dǎo)。
圖4. 基于鐵電CuVP2S6突觸器件的電子特性與光電特性。
為探究CuVP2S6材料的突觸特性，本研究制備了石墨烯電極垂直器件（圖4a）。器件I-V曲線呈現(xiàn)隨掃描電壓增大的滯后窗口（圖4b），并通過(guò)掃描速率無(wú)關(guān)性驗(yàn)證了非陷阱態(tài)效應(yīng)。電脈沖測(cè)試（-1~-2 V, 10 ms）顯示突觸后電流（PSC）衰減后恢復(fù)，體現(xiàn)短程抑制（STD）特性（圖4c）。雙脈沖刺激誘發(fā)雙脈沖易化（PPF）與抑制（PPD）效應(yīng)，PPD比率隨脈沖間隔增大呈雙指數(shù)衰減（圖4d）。電導(dǎo)調(diào)制實(shí)驗(yàn)表明CuVP2S6具有優(yōu)秀的線性長(zhǎng)程增強(qiáng)（LTP）/抑制（LTD）特性及更寬電導(dǎo)態(tài)（圖4f）。光電測(cè)試揭示520 nm激光可模擬電脈沖實(shí)現(xiàn)STP/LTP轉(zhuǎn)換及PPF效應(yīng)（圖4g-h），其光電協(xié)同特性為感存算一體提供新路徑。
圖5. 鐵電CuVP2S6突觸器件用于手寫(xiě)字母識(shí)別與神經(jīng)機(jī)器翻譯。
基于CuVP2S6材料的多級(jí)電導(dǎo)調(diào)控特性，提出了一種類腦神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)芯片結(jié)構(gòu)，集成了二維突觸器件。該芯片通過(guò)模擬生物突觸權(quán)重分布機(jī)制，成功實(shí)現(xiàn)了跨模態(tài)智能處理功能：在光學(xué)字符識(shí)別任務(wù)中，卷積神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)憑借突觸器件的精密權(quán)重調(diào)節(jié)達(dá)成高精度識(shí)別；在神經(jīng)機(jī)器翻譯任務(wù)中，Transformer架構(gòu)利用多級(jí)電導(dǎo)態(tài)實(shí)現(xiàn)翻譯質(zhì)量逼近理想浮點(diǎn)模型，部分樣本因動(dòng)態(tài)權(quán)重優(yōu)化表現(xiàn)更優(yōu)。實(shí)驗(yàn)證實(shí)，電導(dǎo)多態(tài)特性可有效支撐復(fù)雜認(rèn)知任務(wù)的硬件級(jí)處理，同時(shí)光電協(xié)同機(jī)制為感存算一體架構(gòu)提供新路徑。
該工作為設(shè)計(jì)新型二維鐵電材料開(kāi)辟了新途徑，擴(kuò)展了室溫鐵電材料庫(kù)，為二維材料在光電融合神經(jīng)形態(tài)計(jì)算領(lǐng)域的應(yīng)用鋪平了道路，助力了感存算一體芯片的發(fā)展。該工作得到了國(guó)家重點(diǎn)研發(fā)計(jì)劃、國(guó)家自然科學(xué)基金、北京市自然科學(xué)基金、北京市杰出青年科學(xué)基金的資助，并獲得了北京理工大學(xué)分析測(cè)試中心的技術(shù)支持。
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