北理工團隊在非晶體系結構與動力學關聯(lián)上取得重要研究進展
發(fā)布日期：2022-06-30 供稿：物理學院 攝影：物理學院
編輯：王莉蓉 審核：姜艷 閱讀次數(shù)：
近日,，北京理工大學物理學院李艷偉研究員、姚裕貴教授同新加坡南洋理工大學數(shù)學物理學院Massimo Pica Ciamarra教授合作,，在非晶體系結構與動力學關聯(lián)問題上取得重要進展,。提出塑性關聯(lián)長度可用于預測較長時間尺度下非晶體系的復雜動力學行為，如動力學變慢及動力學異質性,。該研究創(chuàng)新性的建立了塑性與動力學的關聯(lián),，為非晶玻璃化轉變這一公認學術難題提供了新的思路。該研究工作發(fā)表在物理學頂尖期刊Physical Review Letters上,。
液體降溫過程中,，可能會在低于結晶溫度時不結晶，形成過冷液體,，進一步降溫,，過冷液體會經(jīng)歷玻璃化轉變形成非晶固體。玻璃化轉變機制是統(tǒng)計物理,，軟物質物理,，高分子物理等領域中的公認難題。液體-非晶固體轉變過程中,，體系黏度可有近14個量級的攀升,，而其靜態(tài)結構卻變化不大，保持長程無序的狀態(tài),，這與液體-晶體轉變截然不同,。此外，在非晶液-固轉變過程中,，體系的動力學會越來越慢,，動力學關聯(lián)函數(shù)呈現(xiàn)兩步松弛，并伴隨體系不同區(qū)域粒子運動快慢不同等復雜而有趣的現(xiàn)象,。玻璃體系動力學與體系結構有沒有關系,，如果有關系，是什么樣的結構性質決定體系的動力學的,？圍繞這一問題,，文獻中報道了諸如基于局部彈性性質與動力學的關聯(lián),，如通過描述粒子振動強度的Debye-Waller因子，或其簡諧近似下的均方位移,，或低頻振動模的參與分數(shù)來預測體系中的快慢粒子,。然而這些彈性性質在較短時間與動力學有對應關系，而在較長時間尺度,，如弛豫時間的尺度,，與動力學關聯(lián)較弱。尋求新的視角理解玻璃化轉變中結構與動力學的關聯(lián)顯得尤為重要,。
圖1 (a) 對粒子施加一外力,，其大小f = 100時 (陰影區(qū)時間間隔內)，粒子平均位移隨時間的變化,，黑色虛線表示較長時間下平均位移趨近一平臺值,，即不可逆位移L(T, f)。(b) 不同外力大小時,，不可逆位移L(T, f)隨溫度的依賴規(guī)律,。
團隊設計了新的探測玻璃體系靜態(tài)結構的手段,，具體為,，在短時間內，對粒子施加一固定大小,，方向隨機選取的力,，觀察撤去力之后，粒子不能回彈的位移,，即不可逆位移有多大,。圖1(a)展示了當對粒子在0.1(約化單位)時間間隔內施加一外力大小為f = 100(約化單位)的力時，粒子平均位移隨時間的演化規(guī)律,。較長時間下,，此平均位移趨近一平臺值，即黑色虛線標出的不可逆位移L(T, f),，顯然,，溫度越低，不可逆位移L(T, f)越小,。近一步的研究發(fā)現(xiàn),，L(T, f)正比于 T - T 0 (圖1 (b))，其中 T 0為Vogel–Fulcher–Tammann (VFT) 方程預測的非晶體系的理想玻璃化轉變點,，因此,，L(T, f)在理想玻璃化轉變點外推為0。進一步分離變量,，我們可得到L(T, f) = ξ(T)A(f), 其中塑性長度ξ(T)∝( T - T 0 ), A(f) ∝( f - f 0),。塑性長度ξ(T)與體系弛豫時間存在指數(shù)依賴關系(圖2),，因此建立了塑性長度與非晶體系慢動力學的聯(lián)系。
圖2 體系弛豫時間與塑性關聯(lián)長度的依賴關系,。
為了探索塑性長度與體系動力學異質性之間的關聯(lián),，計算了每個粒子的同構型(iso-configurational ensemble)系綜下的平均均方位移<? r 2CR( t )>iso，并通過Spearman等級相關系數(shù)定量表征了動力學參數(shù)<? r 2CR( t )>iso與靜態(tài)參數(shù)的關聯(lián),。為了對比,，靜態(tài)參數(shù)除了我們提出的塑性長度外，還包含三個常見的通過彈性性質定義的量,，包括Debye-Waller因子< u 2>,，其簡諧近似下的均方位移ψ，以及低頻振動模的參與分數(shù)p,。結果表明,，彈性性質的相關量僅在較小的振動尺度與動力學存在關聯(lián)，而塑性長度在弛豫時間或更長時間尺度與動力學存在關聯(lián) (圖3),。這展現(xiàn)出塑性長度可能是與體系弛豫行為更相關的一個靜態(tài)量,。為玻璃化轉變結構與動力學關聯(lián)問題探索了一個新思路。
圖3 不同的靜態(tài)量包括Debye-Waller因子< u 2>,，其簡諧近似下的均方位移ψ,，低頻振動模的參與分數(shù)p，以及塑性長度ξ與動態(tài)量<<?r2CR(t)>>的Spearman等級相關系數(shù)S,。
相關工作發(fā)表在Physical Review Letters上,，北京理工大學物理學院李艷偉研究員為第一作者兼通訊作者，北京理工大學物理學院姚裕貴教授和新加坡南洋理工大學Massimo Pica Ciamarra為論文共同通訊作者,。該工作第一單位為北京理工大學物理學院,，并得到國家自然科學基金、北京理工大學青年學者學術啟動計劃等項目的支持,。
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