北理工團(tuán)隊(duì)在非晶體系結(jié)構(gòu)與動(dòng)力學(xué)關(guān)聯(lián)上取得重要研究進(jìn)展
發(fā)布日期：2022-06-30 供稿：物理學(xué)院 攝影：物理學(xué)院
編輯：王莉蓉 審核：姜艷 閱讀次數(shù)：
近日,，北京理工大學(xué)物理學(xué)院李艷偉研究員,、姚裕貴教授同新加坡南洋理工大學(xué)數(shù)學(xué)物理學(xué)院Massimo Pica Ciamarra教授合作,，在非晶體系結(jié)構(gòu)與動(dòng)力學(xué)關(guān)聯(lián)問(wèn)題上取得重要進(jìn)展,。提出塑性關(guān)聯(lián)長(zhǎng)度可用于預(yù)測(cè)較長(zhǎng)時(shí)間尺度下非晶體系的復(fù)雜動(dòng)力學(xué)行為，如動(dòng)力學(xué)變慢及動(dòng)力學(xué)異質(zhì)性,。該研究創(chuàng)新性的建立了塑性與動(dòng)力學(xué)的關(guān)聯(lián),，為非晶玻璃化轉(zhuǎn)變這一公認(rèn)學(xué)術(shù)難題提供了新的思路。該研究工作發(fā)表在物理學(xué)頂尖期刊Physical Review Letters上,。
液體降溫過(guò)程中,，可能會(huì)在低于結(jié)晶溫度時(shí)不結(jié)晶，形成過(guò)冷液體,，進(jìn)一步降溫,，過(guò)冷液體會(huì)經(jīng)歷玻璃化轉(zhuǎn)變形成非晶固體。玻璃化轉(zhuǎn)變機(jī)制是統(tǒng)計(jì)物理,，軟物質(zhì)物理,，高分子物理等領(lǐng)域中的公認(rèn)難題。液體-非晶固體轉(zhuǎn)變過(guò)程中,，體系黏度可有近14個(gè)量級(jí)的攀升,，而其靜態(tài)結(jié)構(gòu)卻變化不大，保持長(zhǎng)程無(wú)序的狀態(tài),，這與液體-晶體轉(zhuǎn)變截然不同,。此外，在非晶液-固轉(zhuǎn)變過(guò)程中,，體系的動(dòng)力學(xué)會(huì)越來(lái)越慢,，動(dòng)力學(xué)關(guān)聯(lián)函數(shù)呈現(xiàn)兩步松弛，并伴隨體系不同區(qū)域粒子運(yùn)動(dòng)快慢不同等復(fù)雜而有趣的現(xiàn)象,。玻璃體系動(dòng)力學(xué)與體系結(jié)構(gòu)有沒(méi)有關(guān)系,，如果有關(guān)系，是什么樣的結(jié)構(gòu)性質(zhì)決定體系的動(dòng)力學(xué)的,？圍繞這一問(wèn)題,，文獻(xiàn)中報(bào)道了諸如基于局部彈性性質(zhì)與動(dòng)力學(xué)的關(guān)聯(lián)，如通過(guò)描述粒子振動(dòng)強(qiáng)度的Debye-Waller因子,，或其簡(jiǎn)諧近似下的均方位移,，或低頻振動(dòng)模的參與分?jǐn)?shù)來(lái)預(yù)測(cè)體系中的快慢粒子。然而這些彈性性質(zhì)在較短時(shí)間與動(dòng)力學(xué)有對(duì)應(yīng)關(guān)系,，而在較長(zhǎng)時(shí)間尺度,，如弛豫時(shí)間的尺度,，與動(dòng)力學(xué)關(guān)聯(lián)較弱。尋求新的視角理解玻璃化轉(zhuǎn)變中結(jié)構(gòu)與動(dòng)力學(xué)的關(guān)聯(lián)顯得尤為重要,。
圖1 (a) 對(duì)粒子施加一外力,，其大小f = 100時(shí) (陰影區(qū)時(shí)間間隔內(nèi))，粒子平均位移隨時(shí)間的變化,，黑色虛線表示較長(zhǎng)時(shí)間下平均位移趨近一平臺(tái)值,，即不可逆位移L(T, f)。(b) 不同外力大小時(shí),，不可逆位移L(T, f)隨溫度的依賴規(guī)律,。
團(tuán)隊(duì)設(shè)計(jì)了新的探測(cè)玻璃體系靜態(tài)結(jié)構(gòu)的手段，具體為,，在短時(shí)間內(nèi),，對(duì)粒子施加一固定大小，方向隨機(jī)選取的力,，觀察撤去力之后,，粒子不能回彈的位移，即不可逆位移有多大,。圖1(a)展示了當(dāng)對(duì)粒子在0.1(約化單位)時(shí)間間隔內(nèi)施加一外力大小為f = 100(約化單位)的力時(shí),，粒子平均位移隨時(shí)間的演化規(guī)律。較長(zhǎng)時(shí)間下,，此平均位移趨近一平臺(tái)值,，即黑色虛線標(biāo)出的不可逆位移L(T, f)，顯然,，溫度越低,，不可逆位移L(T, f)越小。近一步的研究發(fā)現(xiàn),，L(T, f)正比于 T - T 0 (圖1 (b)),，其中 T 0為Vogel–Fulcher–Tammann (VFT) 方程預(yù)測(cè)的非晶體系的理想玻璃化轉(zhuǎn)變點(diǎn)，因此,，L(T, f)在理想玻璃化轉(zhuǎn)變點(diǎn)外推為0,。進(jìn)一步分離變量，我們可得到L(T, f) = ξ(T)A(f), 其中塑性長(zhǎng)度ξ(T)∝( T - T 0 ), A(f) ∝( f - f 0),。塑性長(zhǎng)度ξ(T)與體系弛豫時(shí)間存在指數(shù)依賴關(guān)系(圖2),，因此建立了塑性長(zhǎng)度與非晶體系慢動(dòng)力學(xué)的聯(lián)系。
圖2 體系弛豫時(shí)間與塑性關(guān)聯(lián)長(zhǎng)度的依賴關(guān)系,。
為了探索塑性長(zhǎng)度與體系動(dòng)力學(xué)異質(zhì)性之間的關(guān)聯(lián),，計(jì)算了每個(gè)粒子的同構(gòu)型(iso-configurational ensemble)系綜下的平均均方位移<? r 2CR( t )>iso，并通過(guò)Spearman等級(jí)相關(guān)系數(shù)定量表征了動(dòng)力學(xué)參數(shù)<? r 2CR( t )>iso與靜態(tài)參數(shù)的關(guān)聯(lián),。為了對(duì)比,，靜態(tài)參數(shù)除了我們提出的塑性長(zhǎng)度外,，還包含三個(gè)常見(jiàn)的通過(guò)彈性性質(zhì)定義的量，包括Debye-Waller因子< u 2>,，其簡(jiǎn)諧近似下的均方位移ψ,，以及低頻振動(dòng)模的參與分?jǐn)?shù)p。結(jié)果表明,，彈性性質(zhì)的相關(guān)量?jī)H在較小的振動(dòng)尺度與動(dòng)力學(xué)存在關(guān)聯(lián),，而塑性長(zhǎng)度在弛豫時(shí)間或更長(zhǎng)時(shí)間尺度與動(dòng)力學(xué)存在關(guān)聯(lián) (圖3)。這展現(xiàn)出塑性長(zhǎng)度可能是與體系弛豫行為更相關(guān)的一個(gè)靜態(tài)量,。為玻璃化轉(zhuǎn)變結(jié)構(gòu)與動(dòng)力學(xué)關(guān)聯(lián)問(wèn)題探索了一個(gè)新思路,。
圖3 不同的靜態(tài)量包括Debye-Waller因子< u 2>，其簡(jiǎn)諧近似下的均方位移ψ,，低頻振動(dòng)模的參與分?jǐn)?shù)p，以及塑性長(zhǎng)度ξ與動(dòng)態(tài)量<<?r2CR(t)>>的Spearman等級(jí)相關(guān)系數(shù)S,。
相關(guān)工作發(fā)表在Physical Review Letters上,，北京理工大學(xué)物理學(xué)院李艷偉研究員為第一作者兼通訊作者，北京理工大學(xué)物理學(xué)院姚裕貴教授和新加坡南洋理工大學(xué)Massimo Pica Ciamarra為論文共同通訊作者,。該工作第一單位為北京理工大學(xué)物理學(xué)院,，并得到國(guó)家自然科學(xué)基金、北京理工大學(xué)青年學(xué)者學(xué)術(shù)啟動(dòng)計(jì)劃等項(xiàng)目的支持,。
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