北理工在巨斯塔克效應(yīng)驅(qū)動(dòng)的軌道柵控用于實(shí)現(xiàn)高性能隧穿光電晶體管方面取得重要進(jìn)展
發(fā)布日期：2022-03-07 供稿：物理學(xué)院
編輯：王莉蓉 審核：姜艷 閱讀次數(shù)：電柵控通常是當(dāng)前許多電子和光電器件的核心操作。電柵控可通過(guò)各種方法執(zhí)行,，包括場(chǎng)效應(yīng)晶體管(FET)中的外部柵極偏置,、閃存中的俘獲電荷以及光電探測(cè)器中的光柵控效應(yīng),。所有這些柵控策略都針對(duì)傳統(tǒng)3D器件進(jìn)行了優(yōu)化,。因此，尋求對(duì)低維材料（例如層狀材料）進(jìn)行柵控的替代方法來(lái)實(shí)現(xiàn)概念上的高性能新光電器件變得非常必要,。特別是,，沒(méi)有復(fù)雜制造過(guò)程的柵控機(jī)制對(duì)于探索基于低維材料的新型功能器件是當(dāng)前的一個(gè)努力方向。源自外部電場(chǎng)層間電位梯度的巨斯塔克效應(yīng)是原子薄層狀半導(dǎo)體的獨(dú)特特征,。正如之前研究報(bào)道的那樣,，層間激子峰可以被外部電場(chǎng)分成幾個(gè)獨(dú)立的分支。層間激子峰之間的能量分裂高達(dá)120 meV,，是傳統(tǒng)斯塔克效應(yīng)的100倍,。但其潛在的優(yōu)勢(shì)尚未得到充分認(rèn)識(shí)或充分用于器件應(yīng)用。范德華(vdW)半導(dǎo)體中的弱層間相互作用會(huì)在幾納米的層狀半導(dǎo)體厚度上產(chǎn)生數(shù)十毫電子伏(meV)的能帶偏移,。然而,，到目前為止，沒(méi)有復(fù)雜表面狀態(tài)的vdW半導(dǎo)體中的表面光伏（SPV）仍未被探索,，盡管它有望實(shí)現(xiàn)基于能帶偏移的新器件功能,，即通過(guò)巨斯塔克效應(yīng)的選擇性軌道柵控。
日前, 北京理工大學(xué)孫林鋒教授和韓國(guó)科學(xué)技術(shù)高等研究院（KAIST）Heejun Yang教授和（共同通訊作者）等合作在基于2H-MoTe2的隧穿光電晶體管中展示了由巨斯塔克效應(yīng)驅(qū)動(dòng)的軌道柵控,，而無(wú)需在光柵控中使用外部柵控偏置或慢速電荷俘獲動(dòng)力學(xué)的調(diào)控,。光照的原始自柵控通過(guò)打開(kāi)和關(guān)閉巨斯塔克效應(yīng)來(lái)調(diào)節(jié)層間電位梯度，其中Mo原子的dz2軌道起主導(dǎo)作用,。軌道柵控將MoTe2頂部原子層的電子能帶移動(dòng)了高達(dá)100 meV,，這大約相當(dāng)于通過(guò)電柵控調(diào)制7.3×1011 cm-2的載流子密度。由于抑制了傳統(tǒng)的光電導(dǎo),，隧穿光電晶體管中的軌道柵控同時(shí)實(shí)現(xiàn)了低暗電流,、實(shí)用的光響應(yīng)率(3357 AW-1)和快速on/off切換時(shí)間(0.5 ms)。文章以“Orbital Gating Driven by Giant Stark Effect in Tunneling Phototransistors”為題發(fā)表在頂級(jí)期刊Advanced Materials上,。
圖1. 隧穿光電晶體管中MoTe2 K能帶邊緣的軌道柵控,。（A）基于四層MoTe2和h-BN隧穿勢(shì)壘的隧穿光電晶體管的示意圖。（B&C）MoTe2 K能帶邊緣和Q能帶邊緣層相關(guān)的電子概率密度,。（D&E）黑暗條件下和光照下隧穿光電晶體管的能帶示意圖,。
MoTe2隧穿光電晶體管的示意圖如圖1A所示。使用h-BN薄層（≈7 nm厚）作為隧穿勢(shì)壘,，同時(shí)也可以鈍化MoTe2器件溝道,。h-BN的厚度選擇是以平衡黑暗和光照條件下的電流來(lái)決定的，從而達(dá)到器件應(yīng)用需要的小暗電流和大光電流,。實(shí)驗(yàn)證明, 當(dāng)h-BN的厚度為7 nm時(shí),，響應(yīng)率可以最大化。較厚的h-BN產(chǎn)生微弱的隧穿電流,，而較薄的h-BN通過(guò)漏電流削弱軌道柵控,，從而降低頂部MoTe2層的累積電荷密度,。然而，本文在隧穿光電晶體管中構(gòu)思了一種帶有h-BN層的新型軌道柵控,。除了作為隧穿勢(shì)壘的作用外,，h-BN介電層在下方MoTe2中產(chǎn)生逐層電勢(shì)梯度，這被稱為巨斯塔克效應(yīng)（圖1B-D）,。h-BN中俘獲的正電荷施加外部電場(chǎng)（圖1B和C中的x軸）并將電子吸引到MoTe2的頂部原子層,。層相關(guān)的電子積累隨原子軌道而變化。Mo原子的d軌道,，尤其是布里淵區(qū)K點(diǎn)的dz2軌道,，在將電子積累到頂層中起主導(dǎo)作用，如圖1B中的黑色箭頭所示,，而Te的p軌道原子,，尤其是Q點(diǎn)的pz軌道，對(duì)電勢(shì)梯度的貢獻(xiàn)很?。▓D1C）。注意到導(dǎo)帶在K點(diǎn)和Q點(diǎn)的軌道特性是不同的,，Q帶主要由沿面內(nèi)方向擴(kuò)展的軌道組成（即dxy+dx2-y2）,，而K帶主要由沿面外方向（即dz2）分布的軌道組成。因此,，Q帶和K帶之間的能帶偏移會(huì)因施加的電場(chǎng)而改變,，并且相當(dāng)多的電子可以在電場(chǎng)作用下占據(jù)K帶。
層間電勢(shì)梯度源自h-BN在垂直方向上的Thomas-Fermi屏蔽,，產(chǎn)生了原子薄層狀半導(dǎo)體厚度相關(guān)的功函數(shù),。對(duì)h-BN層覆蓋的2H-MoTe2的KPFM研究表明，隨著MoTe2厚度增加,，功函數(shù)降低,，這個(gè)結(jié)果與沒(méi)有使用h-BN覆蓋的2H-MoTe2形成對(duì)比。減小的功函數(shù)表明從襯底向下的逐層電勢(shì)轉(zhuǎn)移,，如圖1D所示,。費(fèi)米能級(jí)接近頂部MoTe2層的導(dǎo)帶，有效地屏蔽了固定在h-BN中的原生正電荷,。光誘導(dǎo)軌道柵控的關(guān)鍵如圖1E所示,。當(dāng)能量大于MoTe2帶隙的光照射時(shí)，會(huì)產(chǎn)生光激發(fā)的電子和空穴,，并通過(guò)Mo原子的d軌道被電位梯度替換,，電子通過(guò)圖1D中的初始能帶排列向MoTe2的頂面移動(dòng)。在h-BN層存在的情況下,，電子不能自由地轉(zhuǎn)移到電極上,，因此積累在頂部的MoTe2層中,。累積的電子更有效地屏蔽了固定在h-BN中的正電荷，并使下面原子層（靠近襯底的兩層）的能帶變平,，如圖1E所示,。因此，初始能帶彎曲（來(lái)自h-BN垂直屏蔽的巨斯塔克效應(yīng)）被光照改變,，在MoTe2的頂部原子層中積累更多電子（光摻雜效應(yīng)）,。然而，在光照下沒(méi)有電位梯度（能帶彎曲）時(shí),，下面的原子層不能有效地貢獻(xiàn)光電流,。
圖2. 隧穿光電晶體管性能。（A）黑暗條件和光照條件下的轉(zhuǎn)移曲線,。（B）在黑暗條件和三種不同功率激光照射下,，Ids與Vds的關(guān)系。（C）在Vg="30,、50和70V且Vds=3V時(shí),，光照下功率相關(guān)的光電流。（D）在三個(gè)不同柵極電壓(λ=638nm)下,，響應(yīng)率與光功率密度的關(guān)系,。（E）時(shí)域中的光電晶體管開(kāi)關(guān)操作。（F）光電晶體管的響應(yīng)時(shí)間和響應(yīng)率的比較,。
在圖2A的雙極性轉(zhuǎn)移曲線中觀察到MoTe2頂部原子層中累積電子的柵控效應(yīng),。隧穿電流（漏-源溝道電流，Ids）主要由頂部MoTe2層（即頂部原子層的選擇性軌道柵控）的載流子密度變化調(diào)制,，隧穿概率隨距離呈指數(shù)下降,，這對(duì)來(lái)自下方MoTe2層的隧穿電流的貢獻(xiàn)很小。因此,，在本研究中,，vdW材料中的原子間逐層電勢(shì)梯度，也稱為巨斯塔克效應(yīng),，首次用于軌道相關(guān)的電子器件應(yīng)用,。特殊的光柵控表現(xiàn)為光照下溝道電流(Ids)相對(duì)于柵極電壓(Vg)的非平凡水平移動(dòng)。傳統(tǒng)的光電探測(cè)器表現(xiàn)出由光激發(fā)的載流子在水平（光柵控）和垂直（光電導(dǎo)）方向上的轉(zhuǎn)移曲線移動(dòng),。水平移動(dòng)方向(ΔVg)表示隧穿輸運(yùn)中的電子?xùn)趴兀ǚe累）,，其方式與電柵控（例如頂柵控和雙柵控）等效。感應(yīng)的電子密度可以通過(guò)平行板電容器模型估算,，圖2A中的ΔVg對(duì)應(yīng)于7.3×1011 cm-2的載流子密度,。柵極電壓閾值偏移主要取決于h-BN層的固定電荷密度，在該研究中無(wú)法對(duì)其進(jìn)行調(diào)制,。MoTe2和h-BN的厚度幾乎不會(huì)改變柵極電壓閾值偏移,。使用巨斯塔克效應(yīng)的軌道柵控?zé)o需復(fù)雜的柵極電介質(zhì)或偏置,，可以模擬傳統(tǒng)的電柵控。巨斯塔克效應(yīng)的軌道柵控機(jī)制與傳統(tǒng)的光柵控機(jī)制完全不同,。在具有光柵控功能的傳統(tǒng)光電器件中,，由于光激發(fā)的電子或空穴被困在局部陷阱態(tài)，因此通過(guò)向溝道施加?xùn)艠O電場(chǎng)會(huì)產(chǎn)生很長(zhǎng)的特征時(shí)間（最多幾分鐘）來(lái)打開(kāi)和關(guān)閉溝道,。在圖1所示的新型柵控中,，通過(guò)軌道相關(guān)的電荷積累對(duì)垂直屏蔽的改變是光電晶體管開(kāi)關(guān)的關(guān)鍵操作，可以由小于1 ms的時(shí)間常數(shù)控制,。
圖2B和C中顯示的光電流飽和結(jié)果證明了器件中光電導(dǎo)的獨(dú)特抑制,。飽和效應(yīng)可以通過(guò)MoTe2中 “nullified”的內(nèi)建電勢(shì)來(lái)解釋，類似于傳統(tǒng)半導(dǎo)體的SPV研究,。當(dāng)光以大于傳統(tǒng)半導(dǎo)體帶隙的能量照射時(shí),，在表面附近彎曲的能帶變平，勢(shì)能差異被衡量為SPV,。在沒(méi)有電位梯度的情況下,，光激發(fā)的電子和空穴不再對(duì)電流做出貢獻(xiàn)，電位梯度由Thomas-Fermi屏蔽通過(guò)vdW間隙進(jìn)行調(diào)制,。巨斯塔克效應(yīng)驅(qū)動(dòng)的柵控最顯著的優(yōu)勢(shì)是改善的上升/下降時(shí)間和高響應(yīng)率,。圖2E顯示了軌道柵控器件的獨(dú)特開(kāi)關(guān)動(dòng)力學(xué)，可以在20 μW cm-2的輻照度下保持高光響應(yīng)率（3357 AW-1,，對(duì)應(yīng)于6×105 %的外量子效率）（圖2D）。雖然器件在黑暗和光照條件下的電流表現(xiàn)出隧穿輸運(yùn)（圖2B）,，但均勻的h-BN層在漏-源電壓Vds上形成對(duì)稱的Ids,。上升和下降過(guò)程的時(shí)間常數(shù)分別為0.75和0.5 ms。與其他2D材料基FET和具有傳統(tǒng)光柵控機(jī)制的光電探測(cè)器相比,，這種隧穿光電晶體管展現(xiàn)了出色的響應(yīng)率和快速響應(yīng)（圖2F）,。
圖3. 表面光電壓表征。（A）用于研究接觸電位差(VCPD)的KPFM基測(cè)量裝置的示意圖,。（B）拉曼強(qiáng)度成像,。（C）形貌圖像。（D&E）在黑暗條件和λ="635" nm光照下的接觸電位差(VCPD)成像,。（F）SPV成像,，由VCPD在黑暗條件下和光照條件下的差異定義。
新的柵控機(jī)制,，即巨斯塔克效應(yīng)驅(qū)動(dòng)的柵控,，可以從光輔助的KPFM研究中得到支持，如圖3A所示,。為了定量研究屏蔽效應(yīng),，在不同厚度MoTe2上覆蓋了h-BN,，從而形成了MoTe2/h-BN的異質(zhì)結(jié)，其拉曼強(qiáng)度和AFM圖像如圖3B和C所示,。隨著MoTe2層數(shù)的變化,，拉曼強(qiáng)度顯示出明顯的差異。接觸電位差(VCPD),，定義為針尖和頂部h-BN之間的真空能級(jí)差,，在圖3C-E中的黑暗和光照條件下與AFM形貌同時(shí)成像。然后通過(guò)從圖3E中減去圖3D在圖3F中獲得SPV,。MoTe2不同厚度區(qū)域的非零SPV表現(xiàn)出相似的值（-50 mV）,。相似的SPV值由固定在h-BN層中的正電荷量決定，可以通過(guò)能帶偏移來(lái)解釋,，使除頂層之外的MoTe2層的能帶變平,，以屏蔽h-BN層中的固定電荷并控制隧穿電流（即MoTe2中的電荷重新分布）。
圖4. SPV特性的解釋和相應(yīng)的能帶圖,。（A）在黑暗條件下與MoTe2厚度相關(guān)的VCPD和SPV值,。（B）在黑暗條件下和光照下，三種不同厚度（由h-BN層覆蓋）MoTe2的時(shí)間分辨VCPD測(cè)量,。（C&D）在黑暗條件和光照下,，被h-BN層覆蓋的4層和12層MoTe2的能帶示意圖。
12層區(qū)域在黑暗條件下的VCPD呈現(xiàn)出更亮的顏色,，表明與其他層區(qū)域相比,，真空能級(jí)差更小。注意到MoTe2的厚度小于Thomas-Fermi屏蔽長(zhǎng)度或材料的耗盡寬度,，這會(huì)產(chǎn)生厚度相關(guān)的VCPD或功函數(shù),，圖4A和B總結(jié)了在黑暗和光照條件下不同厚度異質(zhì)結(jié)的VCPD和SPV。黑暗和光照條件產(chǎn)生了可逆且可靠的KPFM信號(hào),，表明異質(zhì)結(jié)中沒(méi)有發(fā)生相變或不可逆變化,。SPV揭示了光照條件下異質(zhì)結(jié)的能帶對(duì)齊，如圖4C和D所示,。電子在黑暗條件下由K能帶邊緣電子形成的電位梯度移動(dòng)到頂面,，通過(guò)光照電荷重新分布使下層的能帶變平。圖4D中的能帶圖與圖1D和E中的機(jī)制和圖2C中的飽和光電流一致,。光照條件下接觸電位差的幅度大于其在黑暗條件下的值,。
文獻(xiàn)信息：Orbital Gating Driven by Giant Stark Effect in Tunneling Phototransistors ( Adv. Mater. , 34(6) 2022, 2106625.)
文獻(xiàn)鏈接：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adma.202106625
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