北理工團隊在非對稱配位雙原子鐵催化劑制備及高效電催化ORR應(yīng)用的研究中取得重要進(jìn)展
發(fā)布日期：2024-05-31 供稿：材料學(xué)院 陳文星 攝影：材料學(xué)院
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近日,，北京理工大學(xué)龐思平教授,、李生華教授、陳文星副教授和清華大學(xué)張亮副教授團隊合作,，在非對稱配位雙原子鐵催化劑制備及高效電催化ORR應(yīng)用的研究中取得重要進(jìn)展,，相關(guān)成果以“Precisely Constructing Charge-Asymmetric Dual-Atom Fe Sites Supported on Hollow Porous Carbon Spheres for Efficient Oxygen Reduction”為題，發(fā)表于頂級期刊《Energy & Environmental Science》（IF：32.5）（文章DOI: 10.1039/D4EE01309C）,。北京理工大學(xué)為第一通訊單位,，材料學(xué)院博士生李亞瓊和魏子皓以及清華大學(xué)博士后羅璇為共同一作。
在我國清潔能源和可持續(xù)發(fā)展戰(zhàn)略中,，氫燃料電池占據(jù)了至關(guān)重要的地位,，近年來已成為研究領(lǐng)域的熱點。然而,，陰極的ORR反應(yīng)卻因動力學(xué)過程的遲緩,，成為了限制氫燃料電池功率密度和能量轉(zhuǎn)換效率提升的關(guān)鍵因素。為克服這一挑戰(zhàn),，研究者們致力于設(shè)計具有合理結(jié)構(gòu)的催化劑,，以降低反應(yīng)能壘，從而加快ORR的反應(yīng)動力學(xué),。在這一背景下,，龐思平教授、李生華教授,、陳文星副教授以及清華大學(xué)張亮副教授的團隊取得了顯著進(jìn)展,。他們通過對碳載體料的形貌和金屬活性位點配位環(huán)境的調(diào)控，成功制備了一種以中空碳球為載體的電荷非對稱雙原子ORR催化劑（Fe2-S1N5/SNC）,，催化劑的相關(guān)形貌表征如圖1所示,。此催化劑中，氮摻雜的中空碳球作為活性位點的理想載體,，顯著縮短了ORR反應(yīng)過程中物質(zhì)到達(dá)活性位點的路徑,。通過的X射線吸收譜學(xué)（XAS）技術(shù)，深入解析了催化劑的活性位點結(jié)構(gòu),，證實了其獨特的電荷非對稱特性,，如圖2所示。進(jìn)一步地通過密度泛函（DFT）計算發(fā)現(xiàn),，催化劑Fe2-S1N5/SNC中的電荷非對稱Fe雙原子位點對ORR反應(yīng)中間產(chǎn)物OH*表現(xiàn)出更合適的吸附能,，有利于OH*的脫附，提高了反應(yīng)動力學(xué),，如圖3所示,。在0.1 mol·L-1 HClO4溶液中,，F(xiàn)e2-S1N5/SNC的半波電位為0.829 V，接近商業(yè)化Pt/C催化劑的水平,，如圖4所示,。這一結(jié)果為高活性、低成本金屬催化劑的設(shè)計提供了新的思路,，特別是關(guān)于催化反應(yīng)活性位點的精確構(gòu)建,。
圖1. 非對稱催化劑Fe2-S1N5/SNC的合成策略和形貌表征
圖2. 非對稱催化劑Fe2-S1N5/SNC的XAFS圖譜分析
圖3. 非對稱催化劑Fe2-S1N5/SNC的理論計算結(jié)果
圖4. 非對稱催化劑Fe2-S1N5/SNC的ORR測試結(jié)果。
全文鏈接：https://pubs.rsc.org/en/content/articlelanding/2024/ee/d4ee01309c
該研究課題得到了國家自然科學(xué)基金,、北京理工大學(xué)青年教師研究基金,、智能綠色車輛與出行國家重點實驗室項目、清華大學(xué)科研啟動基金和高性能計算中心提供的資金支持,。特別感謝北京理工大學(xué)分析測試中心張芳老師在透射電子顯微表征方面的支持,。
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