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二次諧波（SHG）又稱為倍頻效應(yīng),，是一種源于激發(fā)場下的電磁場極化高階項(xiàng)的非線性光學(xué)過程,，其響應(yīng)通常很弱,，需要嚴(yán)苛的相位匹配以及足夠的作用長度來增強(qiáng)非線性效應(yīng),，這導(dǎo)致非線性器件體積較大,，難以集成,。單層二維過渡金屬硫化物（TMDs）擁有非常高的二階非線性極化張量，使其成為小型化片上頻率轉(zhuǎn)換器件,、全光互連和光電集成的理想選擇,。然而，受限于單層TMDs亞納米尺寸厚度（~0.8 nm）,，其二次諧波轉(zhuǎn)換效率仍然很低,。因此，使用微納結(jié)構(gòu)增強(qiáng)單層TMD中光與物質(zhì)相互作用,，提高二次諧波轉(zhuǎn)換效率,，對其實(shí)際應(yīng)用尤為重要。二次諧波方向性出射的實(shí)現(xiàn),，可以提高遠(yuǎn)場光束的利用率，使其能更多地應(yīng)用在硅基超薄倍頻器件,、集成光子學(xué)等領(lǐng)域,。

近日，北京理工大學(xué)前沿交叉科學(xué)研究院黃元教授,，與國家納米科學(xué)中心劉新風(fēng)研究員和北京大學(xué)張青研究員在ACS Nano上發(fā)表了硅襯底上懸空單層WS₂超強(qiáng)二次諧波定向發(fā)射的研究工作,。團(tuán)隊(duì)使用紫外光刻和反應(yīng)離子刻蝕技術(shù)在SiO₂/Si硅襯底上制備出圓孔陣列，通過機(jī)械解理法獲得單層WS₂并將其轉(zhuǎn)移到具有孔陣列的硅襯底上,，在這種懸空的WS₂中獲得了最大三個(gè)數(shù)量級(jí)的二次諧波增強(qiáng)(圖1),。

圖1. 在帶圓孔陣列的硅襯底上，實(shí)現(xiàn)了單層WS₂二次諧波的增強(qiáng)

為驗(yàn)證該方法的可靠性,，作者通過SHG面掃描,，發(fā)現(xiàn)在孔洞位置處樣品的二次諧波普遍獲得增強(qiáng)，如圖2所示,。角分辨結(jié)果表明孔洞樣品處出現(xiàn)了明顯的色散模式,，這表明孔洞與覆蓋的單層WS₂形成了Fabry-Pérot微腔結(jié)構(gòu)。進(jìn)一步通過數(shù)值模擬,，發(fā)現(xiàn)相較于無結(jié)構(gòu)情況,，在微腔結(jié)構(gòu)實(shí)現(xiàn)了約272倍的電場增強(qiáng)。

圖2. FP微腔中電磁場對二次諧波增強(qiáng)的貢獻(xiàn)

單層WS₂在微腔位置有如此巨大的二次諧波增強(qiáng)還與激子態(tài)密度變化有關(guān),。通過擬合單層WS₂在微腔上和不在微腔上的吸收光譜,，作者發(fā)現(xiàn)激子態(tài)密度的增加對SHG增強(qiáng)的貢獻(xiàn)約為3.1倍，如圖3所示,。

圖3. 激子態(tài)密度對SHG增強(qiáng)的貢獻(xiàn)

通過變激發(fā)波長,，發(fā)現(xiàn)增強(qiáng)因子在激發(fā)波長為820 nm時(shí)，獲得了1580倍的最大增強(qiáng)，如圖4所示,。圖4a, 4b波長對應(yīng)微腔的模式位置,。

圖4. 單層WS₂在不同波長激發(fā)下， SHG增強(qiáng)因子的變化趨勢

通過遠(yuǎn)場成像,，作者發(fā)現(xiàn)由于與FP微腔的共振耦合,，WS₂在微腔上的遠(yuǎn)場發(fā)散角僅為5°，表明微腔結(jié)構(gòu)可實(shí)現(xiàn)二次諧波出射方向性的調(diào)控,，如圖5所示,。

圖5. 二次諧波方向性發(fā)射

本工作利用懸空的WS₂單層，證明了SHG發(fā)射的巨大增強(qiáng)和低發(fā)散,通過角分辨光譜,、數(shù)值模擬和吸收光譜分析,，證實(shí)SHG增強(qiáng)的機(jī)制源于F-P微腔誘導(dǎo)電場增強(qiáng)和激子更強(qiáng)的振蕩強(qiáng)度。此外,，獲得了二次諧波發(fā)射的低發(fā)散角（~5°）,，這歸因于 F-P 微腔的共振。本工作的研究結(jié)果表明,，通過優(yōu)化二維半導(dǎo)體的制備工藝,，可以實(shí)現(xiàn)具有定向性二次諧波增強(qiáng)特性，為片上超薄倍頻和集成光子學(xué)開辟了道路,。相關(guān)成果以“Giant Enhancement and Directional Second Harmonic Emission from Monolayer WS₂ on Silicon Substrate via Fabry-Pérot Micro-Cavity”為題發(fā)表在頂級(jí)國際期刊ACS Nano上(doi.org/10.1021/acsnano.2c03033,影響因子:18.027), 黃元教授與國家納米科學(xué)中心劉新風(fēng)研究員,、北京大學(xué)張青研究員為共同通訊作者。該工作得到了國家自然科學(xué)基金委, 北京市自然科學(xué)基金, 國家重點(diǎn)研發(fā)計(jì)劃, 中國科學(xué)院戰(zhàn)略重點(diǎn)研究計(jì)劃和重慶市杰出青年基金等項(xiàng)目的資助,。

原文鏈接：https://pubs.acs.org/doi/full/10.1021/acsnano.2c03033

附作者介紹：

黃元,，北京理工大學(xué)前沿交叉科學(xué)研究院教授，博士生導(dǎo)師,。主要研究領(lǐng)域集中在二維材料的制備,、表征、器件加工和物性測量/調(diào)控等方向,。在Nature Physics,、Nature Communications、Physical Review Letters,、ACS Nano等共計(jì)發(fā)表SCI論文80余篇,，其中第一作者（含共一）及通訊作者文章40余篇，論文總引用4500余次,。主持國家重點(diǎn)研發(fā)計(jì)劃（青年項(xiàng)目）,，主持國家基金委優(yōu)秀青年基金和面上項(xiàng)目，重慶市杰出青年基金項(xiàng)目,。2019年入選中科院青促會(huì)會(huì)員,，2020年獲中國科協(xié)“中國十大科技新銳人物”榮譽(yù)稱號(hào),，2021年獲中國發(fā)明協(xié)會(huì)發(fā)明創(chuàng)業(yè)獎(jiǎng)創(chuàng)新獎(jiǎng)二等獎(jiǎng)(排名第一)，2022年獲中國發(fā)明協(xié)會(huì)創(chuàng)業(yè)獎(jiǎng)成果獎(jiǎng)二等獎(jiǎng)（排名第二）,。擔(dān)任Physical Review Letters,，Nature Communications，Advanced Functional Materials,，ACS Nano, Nano Letters,，《物理學(xué)報(bào)》等國內(nèi)外知名期刊審稿人；擔(dān)任《物理》《Chinese Physics Letters》《InfoMat》《Materials》期刊青年編委,。