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北理工教授與合作者實現(xiàn)硅襯底上單層WS?超強二次諧波定向性發(fā)射


二次諧波(SHG)又稱為倍頻效應(yīng),,是一種源于激發(fā)場下的電磁場極化高階項的非線性光學過程,,其響應(yīng)通常很弱,需要嚴苛的相位匹配以及足夠的作用長度來增強非線性效應(yīng),,這導致非線性器件體積較大,難以集成,。單層二維過渡金屬硫化物(TMDs)擁有非常高的二階非線性極化張量,,使其成為小型化片上頻率轉(zhuǎn)換器件、全光互連和光電集成的理想選擇,。然而,,受限于單層TMDs亞納米尺寸厚度(~0.8 nm),其二次諧波轉(zhuǎn)換效率仍然很低,。因此,,使用微納結(jié)構(gòu)增強單層TMD中光與物質(zhì)相互作用,提高二次諧波轉(zhuǎn)換效率,,對其實際應(yīng)用尤為重要,。二次諧波方向性出射的實現(xiàn),可以提高遠場光束的利用率,,使其能更多地應(yīng)用在硅基超薄倍頻器件,、集成光子學等領(lǐng)域。

近日,,北京理工大學前沿交叉科學研究院黃元教授,,與國家納米科學中心劉新風研究員和北京大學張青研究員在ACS Nano上發(fā)表了硅襯底上懸空單層WS2超強二次諧波定向發(fā)射的研究工作。團隊使用紫外光刻和反應(yīng)離子刻蝕技術(shù)在SiO2/Si硅襯底上制備出圓孔陣列,,通過機械解理法獲得單層WS2并將其轉(zhuǎn)移到具有孔陣列的硅襯底上,,在這種懸空的WS2中獲得了最大三個數(shù)量級的二次諧波增強(圖1)。

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圖1. 在帶圓孔陣列的硅襯底上,,實現(xiàn)了單層WS2二次諧波的增強

為驗證該方法的可靠性,,作者通過SHG面掃描,發(fā)現(xiàn)在孔洞位置處樣品的二次諧波普遍獲得增強,,如圖2所示,。角分辨結(jié)果表明孔洞樣品處出現(xiàn)了明顯的色散模式,這表明孔洞與覆蓋的單層WS2形成了Fabry-Pérot微腔結(jié)構(gòu),。進一步通過數(shù)值模擬,,發(fā)現(xiàn)相較于無結(jié)構(gòu)情況,在微腔結(jié)構(gòu)實現(xiàn)了約272倍的電場增強,。

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圖2. FP微腔中電磁場對二次諧波增強的貢獻

單層WS2在微腔位置有如此巨大的二次諧波增強還與激子態(tài)密度變化有關(guān),。通過擬合單層WS2在微腔上和不在微腔上的吸收光譜,作者發(fā)現(xiàn)激子態(tài)密度的增加對SHG增強的貢獻約為3.1倍,,如圖3所示,。

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圖3. 激子態(tài)密度對SHG增強的貢獻

通過變激發(fā)波長,,發(fā)現(xiàn)增強因子在激發(fā)波長為820 nm時,獲得了1580倍的最大增強,,如圖4所示,。圖4a, 4b波長對應(yīng)微腔的模式位置。

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圖4. 單層WS2在不同波長激發(fā)下,, SHG增強因子的變化趨勢

通過遠場成像,,作者發(fā)現(xiàn)由于與FP微腔的共振耦合,WS2在微腔上的遠場發(fā)散角僅為5°,,表明微腔結(jié)構(gòu)可實現(xiàn)二次諧波出射方向性的調(diào)控,,如圖5所示。

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圖5. 二次諧波方向性發(fā)射

本工作利用懸空的WS2單層,,證明了SHG發(fā)射的巨大增強和低發(fā)散,通過角分辨光譜,、數(shù)值模擬和吸收光譜分析,證實SHG增強的機制源于F-P微腔誘導電場增強和激子更強的振蕩強度,。此外,,獲得了二次諧波發(fā)射的低發(fā)散角(~5°),這歸因于 F-P 微腔的共振,。本工作的研究結(jié)果表明,,通過優(yōu)化二維半導體的制備工藝,可以實現(xiàn)具有定向性二次諧波增強特性,,為片上超薄倍頻和集成光子學開辟了道路,。相關(guān)成果以“Giant Enhancement and Directional Second Harmonic Emission from Monolayer WS2 on Silicon Substrate via Fabry-Pérot Micro-Cavity”為題發(fā)表在頂級國際期刊ACS Nano上(doi.org/10.1021/acsnano.2c03033,影響因子:18.027), 黃元教授與國家納米科學中心劉新風研究員、北京大學張青研究員為共同通訊作者,。該工作得到了國家自然科學基金委, 北京市自然科學基金, 國家重點研發(fā)計劃, 中國科學院戰(zhàn)略重點研究計劃和重慶市杰出青年基金等項目的資助,。

原文鏈接:https://pubs.acs.org/doi/full/10.1021/acsnano.2c03033


附作者介紹:

黃元,北京理工大學前沿交叉科學研究院教授,,博士生導師,。主要研究領(lǐng)域集中在二維材料的制備、表征,、器件加工和物性測量/調(diào)控等方向,。在Nature Physics、Nature Communications,、Physical Review Letters,、ACS Nano等共計發(fā)表SCI論文80余篇,其中第一作者(含共一)及通訊作者文章40余篇,,論文總引用4500余次,。主持國家重點研發(fā)計劃(青年項目),主持國家基金委優(yōu)秀青年基金和面上項目,,重慶市杰出青年基金項目,。2019年入選中科院青促會會員,,2020年獲中國科協(xié)“中國十大科技新銳人物”榮譽稱號,2021年獲中國發(fā)明協(xié)會發(fā)明創(chuàng)業(yè)獎創(chuàng)新獎二等獎(排名第一),,2022年獲中國發(fā)明協(xié)會創(chuàng)業(yè)獎成果獎二等獎(排名第二),。擔任Physical Review Letters,Nature Communications,,Advanced Functional Materials,,ACS Nano, Nano Letters,《物理學報》等國內(nèi)外知名期刊審稿人,;擔任《物理》《Chinese Physics Letters》《InfoMat》《Materials》期刊青年編委,。


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