北理工教授與合作者實現(xiàn)硅襯底上單層WS?超強二次諧波定向性發(fā)射
發(fā)布日期：2022-09-30 供稿：前沿交叉科學研究院
編輯：朱倩云 審核：唐水源 閱讀次數(shù)：二次諧波（SHG）又稱為倍頻效應(yīng)，是一種源于激發(fā)場下的電磁場極化高階項的非線性光學過程，其響應(yīng)通常很弱,，需要嚴苛的相位匹配以及足夠的作用長度來增強非線性效應(yīng),，這導致非線性器件體積較大,，難以集成,。單層二維過渡金屬硫化物（TMDs）擁有非常高的二階非線性極化張量，使其成為小型化片上頻率轉(zhuǎn)換器件,、全光互連和光電集成的理想選擇,。然而，受限于單層TMDs亞納米尺寸厚度（~0.8 nm）,，其二次諧波轉(zhuǎn)換效率仍然很低,。因此，使用微納結(jié)構(gòu)增強單層TMD中光與物質(zhì)相互作用，提高二次諧波轉(zhuǎn)換效率,，對其實際應(yīng)用尤為重要,。二次諧波方向性出射的實現(xiàn)，可以提高遠場光束的利用率,，使其能更多地應(yīng)用在硅基超薄倍頻器件,、集成光子學等領(lǐng)域。
近日,，北京理工大學前沿交叉科學研究院黃元教授,，與國家納米科學中心劉新風研究員和北京大學張青研究員在ACS Nano上發(fā)表了硅襯底上懸空單層WS2超強二次諧波定向發(fā)射的研究工作。團隊使用紫外光刻和反應(yīng)離子刻蝕技術(shù)在SiO2/Si硅襯底上制備出圓孔陣列,，通過機械解理法獲得單層WS2并將其轉(zhuǎn)移到具有孔陣列的硅襯底上,，在這種懸空的WS2中獲得了最大三個數(shù)量級的二次諧波增強(圖1)。
圖1. 在帶圓孔陣列的硅襯底上,，實現(xiàn)了單層WS2二次諧波的增強
為驗證該方法的可靠性,，作者通過SHG面掃描,，發(fā)現(xiàn)在孔洞位置處樣品的二次諧波普遍獲得增強,，如圖2所示。角分辨結(jié)果表明孔洞樣品處出現(xiàn)了明顯的色散模式,，這表明孔洞與覆蓋的單層WS2形成了Fabry-Pérot微腔結(jié)構(gòu),。進一步通過數(shù)值模擬，發(fā)現(xiàn)相較于無結(jié)構(gòu)情況,，在微腔結(jié)構(gòu)實現(xiàn)了約272倍的電場增強,。
圖2. FP微腔中電磁場對二次諧波增強的貢獻
單層WS2在微腔位置有如此巨大的二次諧波增強還與激子態(tài)密度變化有關(guān)。通過擬合單層WS2在微腔上和不在微腔上的吸收光譜,，作者發(fā)現(xiàn)激子態(tài)密度的增加對SHG增強的貢獻約為3.1倍,，如圖3所示。
圖3. 激子態(tài)密度對SHG增強的貢獻
通過變激發(fā)波長,，發(fā)現(xiàn)增強因子在激發(fā)波長為820 nm時,，獲得了1580倍的最大增強，如圖4所示,。圖4a, 4b波長對應(yīng)微腔的模式位置,。
圖4. 單層WS2在不同波長激發(fā)下， SHG增強因子的變化趨勢
通過遠場成像,，作者發(fā)現(xiàn)由于與FP微腔的共振耦合,，WS2在微腔上的遠場發(fā)散角僅為5°，表明微腔結(jié)構(gòu)可實現(xiàn)二次諧波出射方向性的調(diào)控,，如圖5所示,。
圖5. 二次諧波方向性發(fā)射
本工作利用懸空的WS2單層，證明了SHG發(fā)射的巨大增強和低發(fā)散,通過角分辨光譜,、數(shù)值模擬和吸收光譜分析,，證實SHG增強的機制源于F-P微腔誘導電場增強和激子更強的振蕩強度,。此外，獲得了二次諧波發(fā)射的低發(fā)散角（~5°）,，這歸因于 F-P 微腔的共振,。本工作的研究結(jié)果表明，通過優(yōu)化二維半導體的制備工藝,，可以實現(xiàn)具有定向性二次諧波增強特性,，為片上超薄倍頻和集成光子學開辟了道路。相關(guān)成果以“Giant Enhancement and Directional Second Harmonic Emission from Monolayer WS2 on Silicon Substrate via Fabry-Pérot Micro-Cavity”為題發(fā)表在頂級國際期刊ACS Nano上(doi.org/10.1021/acsnano.2c03033,影響因子:18.027), 黃元教授與國家納米科學中心劉新風研究員,、北京大學張青研究員為共同通訊作者,。該工作得到了國家自然科學基金委, 北京市自然科學基金, 國家重點研發(fā)計劃, 中國科學院戰(zhàn)略重點研究計劃和重慶市杰出青年基金等項目的資助。
原文鏈接：https://pubs.acs.org/doi/full/10.1021/acsnano.2c03033
附作者介紹：
黃元,，北京理工大學前沿交叉科學研究院教授,，博士生導師。主要研究領(lǐng)域集中在二維材料的制備,、表征,、器件加工和物性測量/調(diào)控等方向。在Nature Physics,、Nature Communications,、Physical Review Letters、ACS Nano等共計發(fā)表SCI論文80余篇,，其中第一作者（含共一）及通訊作者文章40余篇,，論文總引用4500余次。主持國家重點研發(fā)計劃（青年項目）,，主持國家基金委優(yōu)秀青年基金和面上項目,，重慶市杰出青年基金項目。2019年入選中科院青促會會員,，2020年獲中國科協(xié)“中國十大科技新銳人物”榮譽稱號,，2021年獲中國發(fā)明協(xié)會發(fā)明創(chuàng)業(yè)獎創(chuàng)新獎二等獎(排名第一)，2022年獲中國發(fā)明協(xié)會創(chuàng)業(yè)獎成果獎二等獎（排名第二）,。擔任Physical Review Letters,，Nature Communications，Advanced Functional Materials,，ACS Nano, Nano Letters,，《物理學報》等國內(nèi)外知名期刊審稿人；擔任《物理》《Chinese Physics Letters》《InfoMat》《Materials》期刊青年編委,。
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