北理工團隊在機器學習輔助QLED器件分析方面取得新進展
發(fā)布日期：2024-06-20 供稿：材料學院 攝影：材料學院
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作為人工智能時代科學發(fā)現(xiàn)的全新研究范式,，“AI4Sicence”已經(jīng)成為各領(lǐng)域的研究熱點。人工智能深度融入科研活動,，參與提出假設(shè),、實驗設(shè)計、數(shù)據(jù)分析和應用優(yōu)化的全部科研環(huán)節(jié),，已經(jīng)成為科學發(fā)現(xiàn)的強力工具,。例如，生物學中AlphaFold已經(jīng)成為一種蛋白質(zhì)解析標準,，材料科學的強化學習模型GnoME和高通量第一性原理計算結(jié)合尋找到38萬余個熱力學穩(wěn)定的晶體材料,。受益于更好的可解釋性，傳統(tǒng)的機器學習方法也仍在持續(xù)產(chǎn)生新的科學見解,。
量子點發(fā)光二極管（QLED）具有窄帶發(fā)射,、高亮度和可溶液制備等特點，是實現(xiàn)印刷顯示和AR顯示應用的重要技術(shù)路線,。經(jīng)過近30年的發(fā)展,，目前基于旋涂技術(shù)的紅綠色QLED原型器件的效率和信賴性已經(jīng)基本滿足產(chǎn)業(yè)化的需求，然而藍光QLED器件的效率和壽命相對落后,，是QLED產(chǎn)業(yè)化發(fā)展的主要瓶頸之一,。
通過量子點的缺陷鈍化、傳輸層和量子點的能帶匹配,、接觸界面的工藝優(yōu)化,，已經(jīng)對QLED器件實現(xiàn)了巨大的性能提升。QLED穩(wěn)定性與焦耳熱、電荷積累,、界面化學反應等強相關(guān),，而其電致發(fā)光效率與載流子注入平衡性、熒光量子產(chǎn)率,、出光耦合效率等有關(guān),。揭示器件運行機理，發(fā)現(xiàn)器件性能關(guān)鍵影響因素,，是指導QLED性能提升的理論基礎(chǔ)和技術(shù)關(guān)鍵,。
作為典型的多材料多界面疊層器件，QLED的性能影響因素復雜多樣且相互耦合,，傳統(tǒng)的對照實驗和表征分析難以獲得器件性能關(guān)鍵特征,。最近，北京理工大學鐘海政教授團隊與TCL公司,、澳門大學王雙鵬團隊合作,，基于電流-電壓-亮度(J-V-L)、阻抗譜,、亮度衰減測試和器件光伏測試等多種表征方法,，在“人工智能驅(qū)動的科學”（AI for Science）研究范式下，闡明了與QLED穩(wěn)定性和外量子效率相關(guān)的關(guān)鍵器件特征,，為器件運行機理和性能優(yōu)化提供了新的見解,。
1.機器學習輔助QLED器件分析研究思路
機器學習輔助的科學研究是在測試數(shù)據(jù)收集、機器學習分析和物理模型理解的基礎(chǔ)上獲得科學見解和理論的,。在事先設(shè)計的參量空間中進行器件制備和測試,，然后使用參量函數(shù)擬合提取測試結(jié)果的曲線特征，使用決策樹分析獲得關(guān)鍵特征集和人工神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)進行性能預測,，最后結(jié)合等效電路和載流子輸運等物理模型獲得對QLED性能的器件理解和優(yōu)化指導,。
圖1. 機器學習輔助QLED器件分析的研究思路
2.藍光QLED器件T95壽命的關(guān)鍵影響因素
我們測量了824個器件的電流密度-電壓-亮度（J-V-L）曲線、阻抗譜和亮度衰減曲線,，基于數(shù)學擬合提取了26個曲線特征,，優(yōu)化構(gòu)建了分類決策樹，建立了來自亮度衰減曲線的T95壽命與J-V-L特征,、阻抗譜特征之間的關(guān)聯(lián),。決策樹分析表明阻抗譜的相位低點( ? min)，阻抗模值下降指數(shù)( p ) , 低頻斜率(δ Z 0)和J-V-L曲線的開啟電壓(Δ V 1),，漏電流( b 1),，EQE最高點電壓(Δ V 3)和電流上升速率(δ j 2)是與藍光QLED穩(wěn)定性相關(guān)的重要器件特征，如圖2所示,。
圖2. 分類決策樹分析的結(jié)果,。
根據(jù)等效電路,，進一步研究了上述重要特征相關(guān)的物理模型，并在等效電路層面給出了壽命提升策略（見表1）,?；诒菊n題組前期研究工作（J. Phys. Chem. Lett. 2023, 14 (7), 1777-1783.），交流驅(qū)動時,，QLED器件可通過一個包含串聯(lián)電阻,、并聯(lián)電阻和并聯(lián)電容的RC電路來描述；直流驅(qū)動時,，可根據(jù)中國科學技術(shù)大學張振宇教授等人提出的直流電路模型（Nat. Photonics 2019, 13 (3), 192-197.）來描述,。據(jù)此等效電路模型我們發(fā)現(xiàn)特征 ? min與串聯(lián)電阻和并聯(lián)電阻有關(guān)，特征 p 與電容分布均勻性有關(guān),，特征δ Z 0與測量過程中的器件老化行為有關(guān),。而在J-V-L測試中,，特征Δ V 1與注入勢壘有關(guān),， b 1和Δ V 3與漏電流電阻相關(guān)，特征δ j 2與漏電流和非復合pn結(jié)電流有關(guān),?；诖私Y(jié)果可以獲得壽命提升策略，例如,，若測得某器件設(shè)計在其他特征相差較小的情況下,，開啟電壓Δ V 1普遍偏大，就知道需要減小平帶電壓,，可以通過優(yōu)化能帶排列和界面質(zhì)量提升壽命,。
表1. 藍色QLED壽命相關(guān)重要特征
3.QLED器件電致發(fā)光效率與光伏測試特征的關(guān)聯(lián)
我們測量了200余個器件的電流密度-電壓-亮度（J-V-L）曲線、光伏曲線和時間分辨電致發(fā)光（TREL）曲線,，同樣基于數(shù)學擬合,，提取了17個曲線特征，優(yōu)化構(gòu)建了回歸樹,，建立了來自J-V-L曲線的最大外量子效率EQEmax與光伏特征,、TREL特征之間的關(guān)聯(lián)（如圖3所示）。決策樹分析表明 V OC- I SC曲線斜率突變點( x 0),， V OC- L 非線性系數(shù)( a 1) ,， I SC- L 彎曲指數(shù)( p 2)，TREL曲線復合率 r 和最大開路電壓()是與QLED外量子效率相關(guān)的重要器件特征,。
圖3. 曲線特征的擬合提取與回歸決策樹的構(gòu)建結(jié)果,。
電致發(fā)光與光生伏特是兩個互逆過程，根據(jù)載流子輸運模型,，進一步研究了上述重要特征相關(guān)的物理過程因素（見圖4）,。分析表明VOC-ISC曲線特征x0與QLED光照下內(nèi)建電勢Vbi的飽和有關(guān)，x0與飽和Vbi下由電極收集到的光生載流子濃度成正比。而相似結(jié)構(gòu),、相同量子點的QLED器件,，光生載流子初始濃度相近，電極收集到的載流子濃度主要受到輸運過程的非輻射復合損失影響,。更大的x0,，意味著更少的傳輸損失，有利于電注入效率的提高,，從而與EQE正相關(guān),。類似地，分析表面其他特征的大小也主要對應于非輻射復合損失的多少,。我們指出,，光伏測試是表征QLED器件非輻射復合的有效手段，能夠減少電致發(fā)光過程的高偏壓和高溫升給測試結(jié)果帶來的誤差,，可能成為QLED器件表征的又一種標準手段,。
圖4. 光照下QLED的載流子輸運圖景。
我們通過統(tǒng)計學角度可解釋的決策樹分析方法,，獲得了影響QLED穩(wěn)定性和效率的一些關(guān)鍵測量特征,，結(jié)合物理模型分析給出了新的科學見解和優(yōu)化方向。未來,，本課題組將引入更多的人工智能技術(shù)進行材料和器件研究,，例如引入分子指紋的化學分析、主動學習的實驗設(shè)計,、可解釋神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)等,。歡迎人工智能相關(guān)的課題組與我們進行交流、討論與合作,。
文章信息：
[1] Chen Cuili#, Lin Xiongfeng#, Wu Xian-gang#, Bao Hui, Wu Longjia, Hu Xiangmin*, Zhang Yongyou, Yang Di, Hou Wenjun, Cao Weiran, Zhong Haizheng*. Machine Learning Assisted Stability Analysis of Blue Quantum Dot Light-Emitting Diodes. Nano Lett 2023, 23 (12), 5738-5745.https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acs.nanolett.3c01491
[2] Yang Min, Bao Hui, Hu Xiangmin*, Sun Shipei, Li Menglin, Liu Hang, Wang Shuangpeng, Zhong Haizheng*. Machine Learning Correlating Photovoltaics and Electroluminescence of Quantum Dot Light-emitting Diodes. ACS Photonics , 2024, 11 (5), 2131-2137.https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acsphotonics.4c00413
附課題組簡介：
北京理工大學材料學院智能光子學課題組成立于2009年,，課題組以培養(yǎng)光子學材料領(lǐng)域的交叉創(chuàng)新人才和開展顛覆性智能光子學技術(shù)為使命，課題組面向新型顯示,、智能傳感等應用需求,，圍繞量子點、鈣鈦礦,、共軛聚合物等新型光電材料,，開展“材料?器件?系統(tǒng)”全鏈條研究，在Nature Photonics,、Nature Nanotechnology,、Nature Synthesis、Nature Communications,、Light: Science & Applications,、Advanced Materials,、Advanced Functional Materials、ACS Nano等期刊發(fā)表學術(shù)論文200余篇,，總引用次數(shù)>14,000次,，單篇最高引用>1,900次，申請中國發(fā)明專利100余項,，在國內(nèi)外學術(shù)會議上做邀請報告60余次,，在新型量子點材料及其照明顯示應用方面形成特色和國際影響。
作者胡香敏,，2022年博士畢業(yè)于清華大學機械工程系,，現(xiàn)為北京理工大學光學工程博士后，主要從事“人工智能+光子學”科學研究和高光譜技術(shù)開發(fā),。發(fā)表文章17篇,，申請發(fā)明專利6項（已授權(quán)4項），獲得北京市自然科學二等獎1次,。獲得博士后面上基金,，國自然青年基金資助。胡香敏博士是論文共同通訊作者,，在論文工作中主要負責器件的機器學習分析,。
團隊負責人鐘海政,，北京理工大學材料學院,，教授、博導,，The Journal of Physical Chemistry Letters 執(zhí)行主編,。主要從事量子點應用技術(shù)研究，已在Nature Photonics 等期刊上發(fā)表論文200余篇,，所有論文被引用10000余次,，入選愛思唯爾2020-2022年中國高被引學者。
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