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北理工團隊在機器學(xué)習(xí)輔助QLED器件分析方面取得新進展


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作為人工智能時代科學(xué)發(fā)現(xiàn)的全新研究范式,,“AI4Sicence”已經(jīng)成為各領(lǐng)域的研究熱點,。人工智能深度融入科研活動,參與提出假設(shè),、實驗設(shè)計,、數(shù)據(jù)分析和應(yīng)用優(yōu)化的全部科研環(huán)節(jié),已經(jīng)成為科學(xué)發(fā)現(xiàn)的強力工具,。例如,,生物學(xué)中AlphaFold已經(jīng)成為一種蛋白質(zhì)解析標(biāo)準(zhǔn),材料科學(xué)的強化學(xué)習(xí)模型GnoME和高通量第一性原理計算結(jié)合尋找到38萬余個熱力學(xué)穩(wěn)定的晶體材料,。受益于更好的可解釋性,,傳統(tǒng)的機器學(xué)習(xí)方法也仍在持續(xù)產(chǎn)生新的科學(xué)見解。

量子點發(fā)光二極管(QLED)具有窄帶發(fā)射,、高亮度和可溶液制備等特點,,是實現(xiàn)印刷顯示和AR顯示應(yīng)用的重要技術(shù)路線。經(jīng)過近30年的發(fā)展,,目前基于旋涂技術(shù)的紅綠色QLED原型器件的效率和信賴性已經(jīng)基本滿足產(chǎn)業(yè)化的需求,,然而藍(lán)光QLED器件的效率和壽命相對落后,是QLED產(chǎn)業(yè)化發(fā)展的主要瓶頸之一,。

通過量子點的缺陷鈍化、傳輸層和量子點的能帶匹配,、接觸界面的工藝優(yōu)化,,已經(jīng)對QLED器件實現(xiàn)了巨大的性能提升。QLED穩(wěn)定性與焦耳熱,、電荷積累,、界面化學(xué)反應(yīng)等強相關(guān),而其電致發(fā)光效率與載流子注入平衡性,、熒光量子產(chǎn)率,、出光耦合效率等有關(guān)。揭示器件運行機理,,發(fā)現(xiàn)器件性能關(guān)鍵影響因素,,是指導(dǎo)QLED性能提升的理論基礎(chǔ)和技術(shù)關(guān)鍵。

作為典型的多材料多界面疊層器件,,QLED的性能影響因素復(fù)雜多樣且相互耦合,,傳統(tǒng)的對照實驗和表征分析難以獲得器件性能關(guān)鍵特征。最近,,北京理工大學(xué)鐘海政教授團隊與TCL公司,、澳門大學(xué)王雙鵬團隊合作,基于電流-電壓-亮度(J-V-L),、阻抗譜,、亮度衰減測試和器件光伏測試等多種表征方法,,在“人工智能驅(qū)動的科學(xué)”(AI for Science)研究范式下,闡明了與QLED穩(wěn)定性和外量子效率相關(guān)的關(guān)鍵器件特征,,為器件運行機理和性能優(yōu)化提供了新的見解,。

1.機器學(xué)習(xí)輔助QLED器件分析研究思路

機器學(xué)習(xí)輔助的科學(xué)研究是在測試數(shù)據(jù)收集、機器學(xué)習(xí)分析和物理模型理解的基礎(chǔ)上獲得科學(xué)見解和理論的,。在事先設(shè)計的參量空間中進行器件制備和測試,,然后使用參量函數(shù)擬合提取測試結(jié)果的曲線特征,使用決策樹分析獲得關(guān)鍵特征集和人工神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)進行性能預(yù)測,,最后結(jié)合等效電路和載流子輸運等物理模型獲得對QLED性能的器件理解和優(yōu)化指導(dǎo),。

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圖1. 機器學(xué)習(xí)輔助QLED器件分析的研究思路

2.藍(lán)光QLED器件T95壽命的關(guān)鍵影響因素

我們測量了824個器件的電流密度-電壓-亮度(J-V-L)曲線、阻抗譜和亮度衰減曲線,,基于數(shù)學(xué)擬合提取了26個曲線特征,,優(yōu)化構(gòu)建了分類決策樹,建立了來自亮度衰減曲線的T95壽命與J-V-L特征,、阻抗譜特征之間的關(guān)聯(lián),。決策樹分析表明阻抗譜的相位低點( ? min),阻抗模值下降指數(shù)( p ) , 低頻斜率(δ Z 0)和J-V-L曲線的開啟電壓(Δ V 1),,漏電流( b 1),,EQE最高點電壓(Δ V 3)和電流上升速率(δ j 2)是與藍(lán)光QLED穩(wěn)定性相關(guān)的重要器件特征,如圖2所示,。

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圖2. 分類決策樹分析的結(jié)果,。

根據(jù)等效電路,進一步研究了上述重要特征相關(guān)的物理模型,,并在等效電路層面給出了壽命提升策略(見表1),。基于本課題組前期研究工作(J. Phys. Chem. Lett. 2023, 14 (7), 1777-1783.),,交流驅(qū)動時,,QLED器件可通過一個包含串聯(lián)電阻、并聯(lián)電阻和并聯(lián)電容的RC電路來描述,;直流驅(qū)動時,,可根據(jù)中國科學(xué)技術(shù)大學(xué)張振宇教授等人提出的直流電路模型(Nat. Photonics 2019, 13 (3), 192-197.)來描述。據(jù)此等效電路模型我們發(fā)現(xiàn)特征 ? min與串聯(lián)電阻和并聯(lián)電阻有關(guān),,特征 p 與電容分布均勻性有關(guān),,特征δ Z 0與測量過程中的器件老化行為有關(guān)。而在J-V-L測試中,,特征Δ V 1與注入勢壘有關(guān),, b 1和Δ V 3與漏電流電阻相關(guān),特征δ j 2與漏電流和非復(fù)合pn結(jié)電流有關(guān),?;诖私Y(jié)果可以獲得壽命提升策略,,例如,若測得某器件設(shè)計在其他特征相差較小的情況下,,開啟電壓Δ V 1普遍偏大,,就知道需要減小平帶電壓,可以通過優(yōu)化能帶排列和界面質(zhì)量提升壽命,。

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表1. 藍(lán)色QLED壽命相關(guān)重要特征

3.QLED器件電致發(fā)光效率與光伏測試特征的關(guān)聯(lián)

我們測量了200余個器件的電流密度-電壓-亮度(J-V-L)曲線,、光伏曲線和時間分辨電致發(fā)光(TREL)曲線,同樣基于數(shù)學(xué)擬合,,提取了17個曲線特征,,優(yōu)化構(gòu)建了回歸樹,建立了來自J-V-L曲線的最大外量子效率EQEmax與光伏特征,、TREL特征之間的關(guān)聯(lián)(如圖3所示),。決策樹分析表明 V OC- I SC曲線斜率突變點( x 0), V OC- L 非線性系數(shù)( a 1) ,,  I SC- L 彎曲指數(shù)( p 2),,TREL曲線復(fù)合率 r 和最大開路電壓()是與QLED外量子效率相關(guān)的重要器件特征。

圖3 曲線特征提取與決策樹_副本.png

圖3. 曲線特征的擬合提取與回歸決策樹的構(gòu)建結(jié)果,。

電致發(fā)光與光生伏特是兩個互逆過程,,根據(jù)載流子輸運模型,進一步研究了上述重要特征相關(guān)的物理過程因素(見圖4),。分析表明VOC-ISC曲線特征x0與QLED光照下內(nèi)建電勢Vbi的飽和有關(guān),,x0與飽和Vbi下由電極收集到的光生載流子濃度成正比。而相似結(jié)構(gòu),、相同量子點的QLED器件,光生載流子初始濃度相近,,電極收集到的載流子濃度主要受到輸運過程的非輻射復(fù)合損失影響,。更大的x0,意味著更少的傳輸損失,,有利于電注入效率的提高,,從而與EQE正相關(guān)。類似地,,分析表面其他特征的大小也主要對應(yīng)于非輻射復(fù)合損失的多少,。我們指出,光伏測試是表征QLED器件非輻射復(fù)合的有效手段,,能夠減少電致發(fā)光過程的高偏壓和高溫升給測試結(jié)果帶來的誤差,,可能成為QLED器件表征的又一種標(biāo)準(zhǔn)手段。

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圖4. 光照下QLED的載流子輸運圖景,。

我們通過統(tǒng)計學(xué)角度可解釋的決策樹分析方法,,獲得了影響QLED穩(wěn)定性和效率的一些關(guān)鍵測量特征,,結(jié)合物理模型分析給出了新的科學(xué)見解和優(yōu)化方向。未來,,本課題組將引入更多的人工智能技術(shù)進行材料和器件研究,,例如引入分子指紋的化學(xué)分析、主動學(xué)習(xí)的實驗設(shè)計,、可解釋神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)等,。歡迎人工智能相關(guān)的課題組與我們進行交流、討論與合作,。

文章信息:

[1] Chen Cuili#, Lin Xiongfeng#, Wu Xian-gang#, Bao Hui, Wu Longjia, Hu Xiangmin*, Zhang Yongyou, Yang Di, Hou Wenjun, Cao Weiran, Zhong Haizheng*. Machine Learning Assisted Stability Analysis of Blue Quantum Dot Light-Emitting Diodes.  Nano Lett  2023, 23 (12), 5738-5745.https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acs.nanolett.3c01491

[2] Yang Min, Bao Hui, Hu Xiangmin*, Sun Shipei, Li Menglin, Liu Hang, Wang Shuangpeng, Zhong Haizheng*. Machine Learning Correlating Photovoltaics and Electroluminescence of Quantum Dot Light-emitting Diodes.  ACS Photonics , 2024, 11 (5), 2131-2137.https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acsphotonics.4c00413


附課題組簡介:

北京理工大學(xué)材料學(xué)院智能光子學(xué)課題組成立于2009年,,課題組以培養(yǎng)光子學(xué)材料領(lǐng)域的交叉創(chuàng)新人才和開展顛覆性智能光子學(xué)技術(shù)為使命,課題組面向新型顯示,、智能傳感等應(yīng)用需求,,圍繞量子點、鈣鈦礦,、共軛聚合物等新型光電材料,,開展“材料?器件?系統(tǒng)”全鏈條研究,在Nature Photonics,、Nature Nanotechnology,、Nature Synthesis、Nature Communications,、Light: Science & Applications,、Advanced Materials、Advanced Functional Materials,、ACS Nano等期刊發(fā)表學(xué)術(shù)論文200余篇,,總引用次數(shù)>14,000次,單篇最高引用>1,900次,,申請中國發(fā)明專利100余項,,在國內(nèi)外學(xué)術(shù)會議上做邀請報告60余次,在新型量子點材料及其照明顯示應(yīng)用方面形成特色和國際影響,。

作者胡香敏,,2022年博士畢業(yè)于清華大學(xué)機械工程系,現(xiàn)為北京理工大學(xué)光學(xué)工程博士后,,主要從事“人工智能+光子學(xué)”科學(xué)研究和高光譜技術(shù)開發(fā),。發(fā)表文章17篇,申請發(fā)明專利6項(已授權(quán)4項),,獲得北京市自然科學(xué)二等獎1次,。獲得博士后面上基金,國自然青年基金資助。胡香敏博士是論文共同通訊作者,,在論文工作中主要負(fù)責(zé)器件的機器學(xué)習(xí)分析,。

團隊負(fù)責(zé)人鐘海政,北京理工大學(xué)材料學(xué)院,,教授,、博導(dǎo),The Journal of Physical Chemistry Letters 執(zhí)行主編,。主要從事量子點應(yīng)用技術(shù)研究,,已在Nature Photonics 等期刊上發(fā)表論文200余篇,所有論文被引用10000余次,,入選愛思唯爾2020-2022年中國高被引學(xué)者,。



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