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近日,，國際材料領(lǐng)域期刊《Advanced Energy Materials》（影響因子29.368）報道了北京理工大學(xué)前沿交叉科學(xué)研究院黃佳琦課題組在鋰金屬復(fù)合負極方向研究的新進展,，相關(guān)研究成果以“Failure Mechanism of Lithiophilic Sites in Composite Lithium Metal Anode under Practical Conditions”為題在線發(fā)表。該工作第一作者為北京理工大學(xué)前沿交叉科學(xué)研究院博士研究生詹迎新,，通訊作者為北京理工大學(xué)黃佳琦教授,。

金屬鋰有著極高的理論比容量（3860 mAh g^?1）和極低的還原電極電勢（?3.040 V vs標(biāo)準(zhǔn)氫電極），被認為是高比能二次電池的理想負極材料之一,。然而,，金屬鋰在反復(fù)沉積/脫出過程中容易形成鋰枝晶和發(fā)生體積膨脹等問題，導(dǎo)致鋰金屬電池的庫侖效率低,，循環(huán)壽命短,。將修飾親鋰位點的三維骨架引入鋰金屬負極中，可以有效誘導(dǎo)鋰均勻沉積,，緩解鋰的體積膨脹,。然而，目前報道的親鋰位點的測試大多在溫和的測試條件（低循環(huán)容量,、高N/P比）下進行,，親鋰位點在實用化條件（高循環(huán)容量、低N/P比）下的可行性很少有人去探究,。此外,，在實用化條件下，親鋰位點的組成和結(jié)構(gòu)是否會發(fā)生演變,，親鋰位點是否會在循環(huán)過程中發(fā)生脫落,，這些問題都值得探究。因此,，為了進一步合理設(shè)計親鋰位點,，解耦實用化條件下親鋰位點的演變行為十分重要。

圖1 親鋰位點逐步失效示意圖

該團隊利用模型體系首次探究了金屬基親鋰位點的失效機制,。研究發(fā)現(xiàn)在實用化測試條件下,，親鋰位點降低鋰形核過電位的優(yōu)勢會隨著循環(huán)圈數(shù)的增加而逐漸消失。循環(huán)容量的顯著增加,，導(dǎo)致死鋰的快速累積,。累積的死鋰會覆蓋親鋰位點（圖1），使鋰離子的擴散阻力增加,，阻礙了鋰離子向親鋰位點的傳輸通道,，最終導(dǎo)致了親鋰位點的失效,。一旦將累積的死鋰移除，親鋰位點又重新恢復(fù)了降低鋰形核過電位的作用,。該親鋰位點失效機制的探究將有利于指導(dǎo)實用化條件下親鋰骨架的合理設(shè)計,。此外,，這種探究金屬基親鋰位點失效機制的方法,，同樣適用于探究其他親鋰位點的失效，如金屬氧化物基親鋰位點和非金屬基親鋰位點,。

論文信息：

Failure Mechanism of Lithiophilic Sites in Composite Lithium Metal Anode under Practical Conditions,  Advanced Energy Materials , 2021, 10.1002/aenm.202103291.

Ying-Xin Zhan, Peng Shi, Xia-Xia Ma, Cheng-Bin Jin, Qian-Kui Zhang, Shi-Jie Yang, Bo-Quan Li, Xue-Qiang Zhang, Jia-Qi Huang*.

論文鏈接：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/aenm.202103291

附作者簡介：

黃佳琦,，北京理工大學(xué)前沿交叉科學(xué)研究院教授，博士生導(dǎo)師,，九三學(xué)社社員,。主要開展能源界面化學(xué)研究。發(fā)表SCI論文100余篇,，其中60余篇為ESI高被引論文,，h因子84。擔(dān)任中國顆粒學(xué)會青年理事會理事,，J. Energy Chem.,、InfoMat編委，Chin. Chem. Lett.,、Green Energy Environ.,、Energy Mater. Adv.青年編委。曾獲評2016年中國化工學(xué)會侯德榜化工科技青年獎,，2018年中國顆粒學(xué)會青年顆粒學(xué)獎等,；2018-2021年連續(xù)入選科睿唯安全球高被引科學(xué)家。