北理工團(tuán)隊(duì)在超表面智能變輻射技術(shù)方面取得重要進(jìn)展
發(fā)布日期：2024-09-19 供稿：材料學(xué)院 李靜波 攝影：材料學(xué)院
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近日,，北京理工大學(xué)材料學(xué)院李靜波和金海波教授團(tuán)隊(duì)在超表面智能變輻射技術(shù)方面取得重要進(jìn)展。相關(guān)研究以“Temperature-adaptive metasurface radiative cooling device with excellent emittance and low solar absorptance for dynamic thermal regulation”為題在國際知名期刊《 Advanced Photonics 》上發(fā)表,。
在全球能源日益緊張的背景下,，對(duì)高能效、綠色節(jié)能和智能溫度管理方案的需求變得愈加迫切。輻射制冷（Radiative cooling）作為一種新興的綠色無源被動(dòng)制冷技術(shù),，近年來備受關(guān)注,。該技術(shù)能夠反射大量太陽輻射熱（即材料具有高的太陽反射率），同時(shí)通過大氣窗口（8 ~ 14μm）使地球表面上的物體向溫度為3 K的外太空輻射熱量實(shí)現(xiàn)降溫（即材料具有高發(fā)射率）,，有助于緩解日益嚴(yán)峻的能源危機(jī),。然而，已報(bào)道的被動(dòng)輻射制冷材料多為靜態(tài)發(fā)射率材料,，意味著在低溫環(huán)境下,，這些材料依然保持強(qiáng)的輻射能力，容易引發(fā)“過制冷”現(xiàn)象,，從而加劇供暖系統(tǒng)的能耗,。
為解決“過制冷”問題，發(fā)射率動(dòng)態(tài)可調(diào)的輻射制冷材料和器件應(yīng)用而生,。這類材料和器件能夠根據(jù)環(huán)境溫度變化調(diào)節(jié)發(fā)射率,，實(shí)現(xiàn)“高溫-制冷”和“低溫-保暖”的動(dòng)態(tài)熱管理效果。其中,，熱致變色二氧化釩（VO2）材料結(jié)合非對(duì)稱法布里-珀羅（F-P）諧振腔設(shè)計(jì)的輻射制冷器件（Temperature-adaptive radiative cooling device,，ATRD）能夠自發(fā)響應(yīng)環(huán)境溫度變化而調(diào)節(jié)發(fā)射率，被認(rèn)為是一種極具前景的動(dòng)態(tài)熱管理解決方案,。然而,，VO2材料對(duì)太陽光具有高吸收率，這導(dǎo)致ATRD器件在實(shí)現(xiàn)低太陽能吸收率和高熱紅外發(fā)射率之間相互制約,，即提高發(fā)射率會(huì)增加太陽能吸收率,，反之亦然，限制了其應(yīng)用潛力,。
針對(duì)上述問題,，北京理工大學(xué)李靜波和金海波教授團(tuán)隊(duì)采用VO2超表面策略，設(shè)計(jì)并制備了一種溫度自適應(yīng)的超表面輻射制冷器件（Temperature-adaptive metasurface radiative cooling device,，ATMRD）,。通過超表面設(shè)計(jì)，不僅實(shí)現(xiàn)了發(fā)射率性能的進(jìn)一步提升,，同時(shí)顯著降低了太陽吸收率,，從而完美解決了低太陽能吸收率與高熱紅外發(fā)射率性能之間的相互制約問題。與傳統(tǒng)的ATRD相比,，ATMRD的太陽吸收率降低了7.54%,，而高溫發(fā)射率提高了13.3%。設(shè)計(jì)的ATMRD器件展現(xiàn)出優(yōu)異的動(dòng)態(tài)輻射熱管理能力,，器件工作示意圖如圖1所示,。
圖1 VO2超表面自適應(yīng)輻射控溫器工作示意圖
本研究設(shè)計(jì)的溫度自適應(yīng)輻射制冷器件由三層結(jié)構(gòu)組成：底部為對(duì)可見-紅外高反射的金屬層,、中間為紅外高透過的介質(zhì)層，頂部為紅外透過率可調(diào)的VO2層（見圖2a）,。研究者首先使用Tfcale光學(xué)軟件對(duì)器件進(jìn)行模擬,，確定了最佳的結(jié)構(gòu)組合為Ag/HfO2/VO2（命名為ATRD器件）。在此基礎(chǔ)上,，研究者將頂部的連續(xù)VO2膜設(shè)計(jì)為周期性方形結(jié)構(gòu)（命名為ATMRD器件，見圖2c, d）,，利用Ansys Lumerical FDTD軟件建立了結(jié)構(gòu)單元的模型,。通過系統(tǒng)模擬，研究評(píng)估了方形單元的邊長(zhǎng) L 和單元間隙寬度 G 對(duì)器件太陽吸收率和發(fā)射率的影響,。模擬結(jié)果表明,，當(dāng) L 為4 μm， G 為1 μm（L4-G1）時(shí),，ATMRD器件能夠?qū)崿F(xiàn)太陽吸收率和發(fā)射率的最佳協(xié)同優(yōu)化（見圖2e, f）,。
圖2 (a)、(c) ATRD 和 ATMRD 示意圖,。(b) 理想溫度自適應(yīng)輻射冷卻工作圖,。(d) 設(shè)計(jì)的 ATMRD 的表面圖案尺寸和橫截面圖。(e),、(f) ATRD 和 ATMRD 之間模擬的太陽吸收率和熱發(fā)射率的比較,。藍(lán)線代表低溫，紅線代表高溫,。
通過模擬確定了器件的最佳結(jié)構(gòu)參數(shù)后,，研究者采用磁控濺射技術(shù)，結(jié)合光刻-剝離工藝,，成功制備出了符合預(yù)期的溫度自適應(yīng)超表面輻射制冷器件,。器件的實(shí)物圖如圖3a所示。形貌表征結(jié)果顯示,，制備出的器件各膜層結(jié)構(gòu)致密,、厚度均勻，且各層膜之間結(jié)合緊密,。此外,，器件表面微結(jié)構(gòu)圖案規(guī)整、均一,，與模擬設(shè)計(jì)結(jié)果高度一致,。
圖3 ATMRD 器件的形貌。(a)器件實(shí)物照片,，(b)截面SEM圖和EDS分布圖,，(c)器件表面形貌SEM 圖片
輻射制冷器件的發(fā)射率和太陽能吸收率的表征結(jié)果（圖4）顯示,，ATRD和ATMRD器件的低溫發(fā)射率幾乎相近，約為0.15,，但ATMRD L4-G1,、L6-G1和L8-G1器件的高溫發(fā)射率（ ε H）分別達(dá)到0.85、0.89,、0.84,，比ATRD器件（ ε H="0.75）分別提高了13.3%、18.7%和12.0%,。L4-G1,、L6-G1和L8-G1器件的Δ ε 均超過0.7，相較ATRD分別提升了20%,、18.3%和18.3%,。此外，ATMRD器件的太陽吸收率（ α sol）顯著低于ATRD器件,，其中L4-G1結(jié)構(gòu)的ATMRD器件在室溫下的太陽吸收率為27.71%,，較ATRD器件降低了7.54%。這些結(jié)果證明,，采用二氧化釩超結(jié)構(gòu)不僅顯著提高了熱輻射器件的紅外發(fā)射率和調(diào)制性能,，還大大改善了其太陽吸收性能。此外,，論文采用FDTD電磁分析進(jìn)一步揭示了VO2超表面激發(fā)多重電磁諧振增強(qiáng)高溫電磁吸收的改性機(jī)理（圖5）,。
圖4 不同溫度下的熱發(fā)射率光譜、發(fā)射率的熱滯回線以及低溫和高溫下的太陽吸收率波譜,。 (a),、(e)、(i) ATRD,、(b),、(f)、(j) ATMRD L4-G1,、(c),、(g)、(k) ATMRD L6-G1 和 (d),、(h),、(l) ATMRD L8-G1。
圖5 ATMRD 電磁響應(yīng)模型和L x -G1 器件的FDTD 模擬計(jì)算結(jié)果,。(a) 結(jié)構(gòu)單元x-z 截面,，(b) LC 等效電路示意圖，(c) 平面結(jié)構(gòu)ATRD 器件的電磁場(chǎng)分布圖,，(d)-(h) L4-G1 樣品在不同入射波波長(zhǎng)下的電磁場(chǎng)分布圖,，(i) L8-G1 樣品在4.5 μm 波長(zhǎng)下的電磁場(chǎng)分布圖,，(j) 和(k) L10-G1 樣品在5.5 μm 和11 μm 波長(zhǎng)下的電磁場(chǎng)分布圖
最后，研究人員對(duì)實(shí)驗(yàn)制備的ATMRD器件進(jìn)行了實(shí)際應(yīng)用潛力評(píng)估,。圖6a和6b展示的模擬太陽光反射結(jié)果顯示,，VO2超結(jié)構(gòu)設(shè)計(jì)有效降低了ATMRD器件的太陽能吸收率。與此同時(shí),，圖6c和6d展示的紅外熱像儀結(jié)果表明,，ATMRD器件在低溫環(huán)境下表現(xiàn)出優(yōu)異的保溫性能，而在高溫環(huán)境下則具備良好的散熱效果,。此外,，器件的發(fā)射率對(duì)探測(cè)角度的依賴性較弱，進(jìn)一步證明了其在不同應(yīng)用場(chǎng)景中的穩(wěn)定性能,。這些評(píng)估結(jié)果表明，ATMRD在實(shí)際應(yīng)用中具有廣闊的前景,。
圖6 ATMRD器件性能驗(yàn)證實(shí)驗(yàn),。(a)模擬太陽光反射測(cè)試示意圖，(b)不同器件在光源照射下的溫度變化,，(c)變溫發(fā)射率測(cè)試示意圖,，(d)不同溫度的輻射熱圖，(e)L4-G1在不同探測(cè)角度的輻射熱圖,。
該成果通過模擬設(shè)計(jì)并利用磁控濺射沉積技術(shù)和微加工技術(shù),，成功制備了基于VO2的自適應(yīng)輻射控溫超結(jié)構(gòu)器件（ATMRD）。研究證明了VO2超結(jié)構(gòu)可協(xié)同優(yōu)化基于F-P諧振腔結(jié)構(gòu)的自適應(yīng)輻射控溫器件的熱紅外發(fā)射率和太陽吸收率,，闡明了超結(jié)構(gòu)幾何參數(shù)對(duì)器件性能的影響規(guī)律,，揭示了超結(jié)構(gòu)激發(fā)多諧振增強(qiáng)發(fā)射率性能的機(jī)理。這些成果為VO2超結(jié)構(gòu)功能器件的設(shè)計(jì)和開發(fā)提供了寶貴的理論基礎(chǔ)和實(shí)踐參考,。
北京理工大學(xué)材料學(xué)院2020級(jí)博士生楊俊林為第一作者,，李靜波教授和金海波教授為本論文的通訊作者。
全文鏈接：https://www.researching.cn/articles/OJab6cb507c477279e
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