北理工在解決電催化劑的活性-穩(wěn)定性權(quán)衡問(wèn)題取得重要進(jìn)展
發(fā)布日期：2021-12-24 供稿：化學(xué)與化工學(xué)院 攝影：化學(xué)與化工學(xué)院
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近日,，北京理工大學(xué)化學(xué)與化工學(xué)院曹敏花教授課題組在解決電催化劑的活性-穩(wěn)定性權(quán)衡問(wèn)題取得重要研究進(jìn)展，相關(guān)研究成果以“The Underlying Molecular Mechanism of Fence Engineering to Break the Activity-stability Trade-off of Catalysts”為題，在《Angewandte Chemie International Edition》雜志上在線發(fā)表（DOI：10.1002/anie.202114899）,。該文的通訊作者為北京理工大學(xué)化學(xué)與化工學(xué)院曹敏花教授和毛寶光博士后,，第一作者為北京理工大學(xué)化學(xué)與化工學(xué)院博士研究生黃敬斌和郝夢(mèng)瑤。
開(kāi)發(fā)高穩(wěn)定性,、高活性以及低成本的電催化劑是催化科學(xué)技術(shù)領(lǐng)域的永恒追求,。近年來(lái)，非貴金屬催化劑已經(jīng)成為了催化領(lǐng)域的研究熱點(diǎn),。然而,，這類催化劑普遍存在長(zhǎng)期穩(wěn)定性和高催化活性之間的權(quán)衡問(wèn)題，這是因?yàn)閮?yōu)化后的高催化活性位點(diǎn)往往更易受到復(fù)雜催化反應(yīng)環(huán)境因素的影響,。例如氧氣,、水蒸氣、臭氧,、酸性/堿性反應(yīng)介質(zhì)等因素都可能通過(guò)化學(xué)作用毒化催化活性位點(diǎn),，導(dǎo)致催化劑表面發(fā)生重構(gòu)并破壞其幾何/電子結(jié)構(gòu)，造成催化劑失活,。因此,，尋找一種有效的策略來(lái)打破非貴金屬催化劑所面臨的活性-穩(wěn)定性權(quán)衡問(wèn)題是一個(gè)巨大的挑戰(zhàn)。
北京理工大學(xué)曹敏花教授課題組提出了具有分子選擇性的柵欄工程策略,，解決了催化劑活性與穩(wěn)定性之間的權(quán)衡問(wèn)題,。這種獨(dú)特的分子?xùn)艡诓粌H可以有效地阻斷毒化物種侵蝕催化劑，同時(shí)又允許與催化反應(yīng)相關(guān)的物種自由地?cái)U(kuò)散到催化劑表面,。采用一步法在高活性的Co 摻雜的MoS2顆粒外表面原位構(gòu)建了具有分子選擇性的CoS2柵欄（Co-MoS2@CoS2）,，通過(guò)分析Co-MoS2@CoS2堿性析氫反應(yīng)性能，發(fā)現(xiàn)這種分子?xùn)艡诓呗燥@著提高了Co-MoS2的催化穩(wěn)定性,，并進(jìn)一步優(yōu)化了其催化活性,。同時(shí)，結(jié)合密度泛函模擬和實(shí)驗(yàn)手段,，進(jìn)一步驗(yàn)證了CoS2分子?xùn)艡诓粌H能有效保護(hù)Co-MoS2催化劑免受O2和OH?毒化物種的侵蝕,，而且能促進(jìn)Co-MoS2對(duì)H2O分子的吸附，從而抑制MoS2在電解液中的溶解,，實(shí)現(xiàn)其優(yōu)異的堿性HER穩(wěn)定性和活性,。這一策略為解決高活性非貴金屬基催化劑的活性-穩(wěn)定性權(quán)衡問(wèn)題開(kāi)辟了新的前景，并為設(shè)計(jì)高效,、穩(wěn)定的非貴金屬基電催化劑的大規(guī)模應(yīng)用提供了新思路,。
圖1 Co-MoS2@CoS2催化劑的形貌和結(jié)構(gòu)表征
圖2 CoS2分子?xùn)艡诮鉀Q催化劑活性-穩(wěn)定性權(quán)衡問(wèn)題的機(jī)制
論文詳情：Jingbin Huang,+ Mengyao Hao,+ Baoguang Mao,* Lirong Zheng, Jie Zhu, and Minhua Cao*. The Underlying Molecular Mechanism of Fence Engineering to Break the Activity-stability Trade-off of Catalysts, Angewandte Chemie International Edition, DOI: 10.1002/anie.202114899. 論文鏈接：https://doi.org/10.1002/anie.202114899
附作者簡(jiǎn)介：
曹敏花，北京理工大學(xué)化學(xué)與化工學(xué)院教授,，博士生導(dǎo)師,，教育部新世紀(jì)優(yōu)秀人才,，洪堡學(xué)者。主要從事能源存儲(chǔ)與轉(zhuǎn)化材料的功能導(dǎo)向性設(shè)計(jì)及電化學(xué)機(jī)理研究,。已在J. Am. Chem. Soc., Angew. Chem. Int. Ed., ACS Nano, Nano Energy, Chem. Mater., J. Mater. Chem. A等期刊上發(fā)表SCI論文100余篇,。
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