北理工在解決電催化劑的活性-穩(wěn)定性權衡問題取得重要進展
發(fā)布日期：2021-12-24 供稿：化學與化工學院 攝影：化學與化工學院
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近日,，北京理工大學化學與化工學院曹敏花教授課題組在解決電催化劑的活性-穩(wěn)定性權衡問題取得重要研究進展，相關研究成果以“The Underlying Molecular Mechanism of Fence Engineering to Break the Activity-stability Trade-off of Catalysts”為題,，在《Angewandte Chemie International Edition》雜志上在線發(fā)表（DOI：10.1002/anie.202114899）,。該文的通訊作者為北京理工大學化學與化工學院曹敏花教授和毛寶光博士后，第一作者為北京理工大學化學與化工學院博士研究生黃敬斌和郝夢瑤,。
開發(fā)高穩(wěn)定性,、高活性以及低成本的電催化劑是催化科學技術領域的永恒追求。近年來,，非貴金屬催化劑已經成為了催化領域的研究熱點,。然而，這類催化劑普遍存在長期穩(wěn)定性和高催化活性之間的權衡問題,，這是因為優(yōu)化后的高催化活性位點往往更易受到復雜催化反應環(huán)境因素的影響,。例如氧氣、水蒸氣,、臭氧,、酸性/堿性反應介質等因素都可能通過化學作用毒化催化活性位點,，導致催化劑表面發(fā)生重構并破壞其幾何/電子結構，造成催化劑失活,。因此,，尋找一種有效的策略來打破非貴金屬催化劑所面臨的活性-穩(wěn)定性權衡問題是一個巨大的挑戰(zhàn)。
北京理工大學曹敏花教授課題組提出了具有分子選擇性的柵欄工程策略,，解決了催化劑活性與穩(wěn)定性之間的權衡問題,。這種獨特的分子柵欄不僅可以有效地阻斷毒化物種侵蝕催化劑，同時又允許與催化反應相關的物種自由地擴散到催化劑表面,。采用一步法在高活性的Co 摻雜的MoS2顆粒外表面原位構建了具有分子選擇性的CoS2柵欄（Co-MoS2@CoS2）,，通過分析Co-MoS2@CoS2堿性析氫反應性能，發(fā)現(xiàn)這種分子柵欄策略顯著提高了Co-MoS2的催化穩(wěn)定性,，并進一步優(yōu)化了其催化活性,。同時，結合密度泛函模擬和實驗手段,，進一步驗證了CoS2分子柵欄不僅能有效保護Co-MoS2催化劑免受O2和OH?毒化物種的侵蝕,，而且能促進Co-MoS2對H2O分子的吸附，從而抑制MoS2在電解液中的溶解,，實現(xiàn)其優(yōu)異的堿性HER穩(wěn)定性和活性,。這一策略為解決高活性非貴金屬基催化劑的活性-穩(wěn)定性權衡問題開辟了新的前景，并為設計高效,、穩(wěn)定的非貴金屬基電催化劑的大規(guī)模應用提供了新思路,。
圖1 Co-MoS2@CoS2催化劑的形貌和結構表征
圖2 CoS2分子柵欄解決催化劑活性-穩(wěn)定性權衡問題的機制
論文詳情：Jingbin Huang,+ Mengyao Hao,+ Baoguang Mao,* Lirong Zheng, Jie Zhu, and Minhua Cao*. The Underlying Molecular Mechanism of Fence Engineering to Break the Activity-stability Trade-off of Catalysts, Angewandte Chemie International Edition, DOI: 10.1002/anie.202114899. 論文鏈接：https://doi.org/10.1002/anie.202114899
附作者簡介：
曹敏花，北京理工大學化學與化工學院教授,，博士生導師,，教育部新世紀優(yōu)秀人才，洪堡學者,。主要從事能源存儲與轉化材料的功能導向性設計及電化學機理研究,。已在J. Am. Chem. Soc., Angew. Chem. Int. Ed., ACS Nano, Nano Energy, Chem. Mater., J. Mater. Chem. A等期刊上發(fā)表SCI論文100余篇。
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