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北理工課題組在多金屬氧簇穩(wěn)定的銀團(tuán)簇合成方面取得重要進(jìn)展


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近日,,北京理工大學(xué)的呂紅金教授,、楊國昱教授在多金屬氧簇穩(wěn)定的銀團(tuán)簇合成方面取得重要進(jìn)展。相關(guān)成果以“Structural Isomerism of {Ag14}10+ Nanocluster Encapsulated by Bowl-like Polyoxometalates”為題發(fā)表在國際知名化學(xué)期刊《Angewandte Chemie International Edition》,,并被選為Very Important Paper & Hot Paper,。北京理工大學(xué)為唯一通訊單位,呂紅金教授和楊國昱教授為論文通訊作者,,化學(xué)與化工學(xué)院博士生池漫洲為論文第一作者,,寧夏大學(xué)魏建宇副教授在理論計(jì)算方面給予了大力支持。此項(xiàng)研究得到了國家自然科學(xué)基金、北京理工大學(xué)高層次人才啟動(dòng)計(jì)劃等項(xiàng)目的資助以及北京理工大學(xué)分析測試中心的支持,。

在分子科學(xué)和自然界中,,結(jié)構(gòu)異構(gòu)化是一種非常重要的科學(xué)現(xiàn)象。具有原子級(jí)精確結(jié)構(gòu)的結(jié)構(gòu)異構(gòu)化納米團(tuán)簇被認(rèn)為是研究結(jié)構(gòu)與性質(zhì)關(guān)系的理想模型,。目前,,文獻(xiàn)中有一些關(guān)于Ag納米團(tuán)簇以及AgM(M=Au, Pt, Cu)合金納米團(tuán)簇的結(jié)構(gòu)異構(gòu)化或準(zhǔn)結(jié)構(gòu)異構(gòu)化的報(bào)道;然而,,所報(bào)道納米團(tuán)簇的表面通常被“軟堿”特性的硫醇配體和炔基配體所包覆,,一定程度上限制其高效率催化應(yīng)用。

相比之下,,具有豐富氧化還原特性的多金屬氧簇(Polyoxometalates, POMs)穩(wěn)定的Ag團(tuán)簇通常表現(xiàn)出獨(dú)特的物化特性和協(xié)同催化性能,。而且,目前僅有一例POMs穩(wěn)定的Ag團(tuán)簇結(jié)構(gòu)異構(gòu)化案例被報(bào)道,,如何快速推送該領(lǐng)域的蓬勃發(fā)展極具挑戰(zhàn)性,。基于此,,北京理工大學(xué)研究人員發(fā)展了一種碗狀POMs配體誘導(dǎo)合成策略,,成功制備了具有結(jié)構(gòu)異構(gòu)化的{Ag14}10+團(tuán)簇:{Ag14(Sb3W30)2}-1和 {Ag14(Sb3W30)2}-2;研究表明{Ag14}10+團(tuán)簇的結(jié)構(gòu)異構(gòu)化主要受到碗狀{Sb3W30}配體中配位氧原子的不同分布所誘導(dǎo),。

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DFT理論計(jì)算表明,{Ag14(Sb3W30)2}-1可被視為含有Jahn-Teller畸變的4電子(1S21P2)超原子構(gòu)型,,而{Ag14(Sb3W30)2}-2則具有4電子(1sg21su2)超分子構(gòu)型,,該電子結(jié)構(gòu)的差異賦予了兩例團(tuán)簇迥異的的光熱轉(zhuǎn)換和光致發(fā)光性能。

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此外,,作者發(fā)現(xiàn)得益于碗狀{Sb3W30}配體和Ag活性位點(diǎn)的高效協(xié)同催化作用,, {Ag14(Sb3W30)2}-1和{Ag14(Sb3W30)2}-2均表現(xiàn)出優(yōu)異的光催化產(chǎn)氫性能,兩例團(tuán)簇光催化6小時(shí)的產(chǎn)氫TON分別高達(dá)24117和22233,。

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該工作不僅發(fā)展了一種新穎的結(jié)構(gòu)異構(gòu)化Ag團(tuán)簇合成策略,,豐富了POMs穩(wěn)定的Ag團(tuán)簇結(jié)構(gòu)類型, 還極大地拓展了Ag@POM團(tuán)簇催化劑在服務(wù)國家“雙碳目標(biāo)”中的應(yīng)用,。

論文信息:

Structural Isomerism of {Ag14}10+ Nanocluster Encapsulated by Bowl-like Polyoxometalates

Manzhou Chi, Jianyu Wei, Zichen Zhao, Xiaoyi Liu, Wanting Sun, Yeqin Feng, Hongjin Lv,* and Guo-Yu Yang*

Angew. Chem. Int. Ed , 2025, e202424499. (Very Important Paper & Hot Paper)

https://doi.org/10.1002/anie.202424499


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