北理工教授參與合作的論文在《Science》期刊發(fā)表
發(fā)布日期:2024-01-05 供稿:化學與化工學院 攝影:化學與化工學院
編輯:田柳 審核:王振華 閱讀次數:近日,,由浙江大學化學工程與生物工程學院肖豐收教授、王亮研究員領銜,,北京理工大學化學化工學院馬嘉璧教授等人參與合作的論文“Dealuminated Beta zeolite reverses Ostwald ripening for durable copper nanoparticle catalysts”在《Science》期刊發(fā)表,。
基于銅納米粒子的催化劑已廣泛應用在工業(yè)當中,但在化學氛圍中納米粒子往往會燒結成較大的納米粒子進而降低催化劑的性能,。本文通過使用脫鋁的Beta分子篩來負載Cu納米顆粒(Cu/Beta-deAl),,發(fā)現這些顆粒在200°C的甲醇蒸氣中變小,尺寸大小由~5.6 nm減少到~2.4 nm,,這與一般的燒結現象大相徑庭,。另一方面,一種反向的奧斯特瓦爾德成熟的過程被發(fā)現,,其中甲醇活化的可遷移銅位點被硅醇巢捕獲,,巢中的銅作為形成小納米顆粒的新成核位點。這一特性與一般的燒結通道不同,,從而在工業(yè)上制備了用于草酸二甲酯(DMO)加氫的穩(wěn)定催化劑,。
圖1 反向成熟過程的質譜實驗以及機理分析
在本論文中,北京理工大學大學為合作單位,,負責催化劑銅顆粒結構原位研究技術支撐,。通過實驗室自行設計搭建的以飛行時間質譜為主體的原子分子團簇原位反應裝置,以結構清晰,、可控以及重復性良好的氣相團簇作為研究模型進行了63Cu2+陽離子與甲醇,、H2,、CO等氣體小分子的研究。團簇研究結果表明只有甲醇分子可以引起Cu–Cu鍵斷裂,,另外兩種氣體則顯示惰性,。該部分為催化過程關鍵中間體的捕獲提供了重要信息,。
論文的第一單位為浙江大學化學工程與生物工程學院,。浙江大學的肖豐收教授、王亮研究員,、華東理工大學的曹宵鳴教授,、北京理工大學的馬嘉璧教授為論文的通訊作者,本課題組博士生王明參與該工作中,。
論文鏈接:https://www.science.org/doi/10.1126/science.adj1962
附課題組簡介:
馬嘉璧,,教授,博導,。圍繞著過渡金屬氮,、氧化物團簇結構及反應活性,N2,、CO2,、碳氫化物等穩(wěn)定分子的(催化)活化和轉化,取得了一系列的成果,。迄今為止,,在Science、 J. Am. Chem. Soc.,、Angew. Chem. Int. Ed.等發(fā)表文章60余篇,。主持國家青年人才項目、國家重點研發(fā)計劃,、北京市自然科學基金等,。受邀擔任Chin. Chem. Lett.(中國化學快報)青年編委。
分享到: