北理工在大氣新粒子形成領(lǐng)域取得重要進(jìn)展
發(fā)布日期：2021-09-18 供稿：化學(xué)與化工學(xué)院 攝影：化學(xué)與化工學(xué)院
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近日,，北京理工大學(xué)化學(xué)與化工學(xué)院/原子分子簇科學(xué)教育部重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室張秀輝教授與合作者在大氣新粒子形成領(lǐng)域取得重要進(jìn)展。相關(guān)研究成果“Rapid sulfuric acid-dimethylamine nucleation enhanced by nitric acid in polluted regions”（污染地區(qū)硝酸促進(jìn)的硫酸-二甲胺快速成核）以直接投稿（Direct Submission）形式在世界頂級(jí)類期刊《Proc. Natl. Acad. Sci. USA》（《美國(guó)科學(xué)院院刊》）在線發(fā)表,，論文鏈接：https://doi.org/10.1073/pnas.2108384118,。北京理工大學(xué)化學(xué)與化工學(xué)院博士后劉玲為該論文的第一作者，北京理工大學(xué)張秀輝教授和賓夕法尼亞大學(xué)Joseph S. Francisco教授為共同通訊作者,。北京理工大學(xué)為第一通訊單位,。
氣溶膠新粒子是大氣中顆粒物和云凝結(jié)核的重要來(lái)源,，對(duì)區(qū)域空氣質(zhì)量,、全球氣候及人類健康具有重大影響，而氣溶膠成核是新粒子形成的關(guān)鍵階段,。大氣復(fù)合污染下,，新粒子形成事件頻發(fā)，但已知成核機(jī)制尚不能解釋目前觀測(cè)到較快的新粒子形成速率，表明仍存在未揭示的重要成核組分及機(jī)制,。硝酸是大氣中廣泛存在且含量豐富的污染物質(zhì)之一,，但其在氣溶膠成核中的作用一直被忽略。
圖1. 在污染大氣邊界層,，硝酸（NA）可參與硫酸（SA）-二甲胺（DMA）成核過(guò)程
圖2. (a) 北京地區(qū)不同月份的粒子形成速率及硝酸對(duì)粒子形成速率的促進(jìn)強(qiáng)度R,。(b) 不同濃度下，硝酸的參與對(duì)團(tuán)簇?cái)?shù)濃度的促進(jìn)強(qiáng)度
考慮到硝酸在污染地區(qū)廣泛存在的現(xiàn)狀,，張秀輝教授及其合作者將量子化學(xué)計(jì)算與大氣團(tuán)簇動(dòng)力學(xué)模型相結(jié)合,，在國(guó)際上首次提出了硝酸對(duì)人類生活的污染邊界層新粒子成核的促進(jìn)作用（圖1）。發(fā)現(xiàn)硝酸可在寒冷的污染地區(qū)（例如北京冬季）顯著促進(jìn)硫酸-二甲胺團(tuán)簇形成速率,，最高促進(jìn)80倍（圖2,，a），且在硝酸和二甲胺濃度較高的條件下還可顯著增加團(tuán)簇的數(shù)濃度,，最高達(dá)27倍（圖2,，b）。同時(shí),，硝酸能廣泛參與硫酸-二甲胺成核團(tuán)簇的形成過(guò)程,，其對(duì)團(tuán)簇形成路徑的貢獻(xiàn)隨著硝酸濃度的增加和溫度的降低而增加，最高達(dá)76%,。事實(shí)上,，除提出硝酸對(duì)污染邊界層成核的促進(jìn)作用外，張秀輝教授課題組早在2018年還通過(guò)理論發(fā)現(xiàn)了硝酸對(duì)較高對(duì)流層硫酸-氨新粒子成核的促進(jìn)作用（Phys. Chem. Chem. Phys., 2018, 20, 17406）,，并被2020年發(fā)表在Nature雜志上的CLOUD實(shí)驗(yàn)（Wang et al., Nature, 2020, 581, 184）證實(shí),。
以上研究提出了污染邊界層中硝酸參與并促進(jìn)硫酸-二甲胺成核的新機(jī)制，為我國(guó)復(fù)合大氣污染條件下新粒子形成機(jī)制研究提供新的研究思路和理論線索,；同時(shí),，該研究還提出了在持續(xù)控制含硫污染物排放的背景下，控制含氮污染物的排放（如汽車尾氣和工業(yè)排放）將有助于進(jìn)一步減少顆粒物污染,，為制定相關(guān)大氣污染防控政策提供新的理論依據(jù),。
附個(gè)人簡(jiǎn)介：
張秀輝，教授,，北京理工大學(xué)化學(xué)與化工學(xué)院李澤生教授研究團(tuán)隊(duì)成員,，長(zhǎng)期從事理論計(jì)算模擬方面的研究工作。近4年在大氣顆粒物形成領(lǐng)域取得了一系列研究成果,，除在Proc Natl Acad. Sci. USA上發(fā)表兩篇文章外,，還在J. Am. Chem. Soc.、Angew. Chem. Int. Ed.,、Atmos. Chem. Phys.,、Geophys. Res. Lett.,、Sci. Total. Environ.、Atmos. Environ.,、Chemosphere和J. Chem. Phys.等國(guó)際Top期刊發(fā)表多篇論文,，詳見(jiàn)個(gè)人主頁(yè)：https://cce.bit.edu.cn/szll/ayjscz/hxxk/llyjshxyjs/index.htm。
上述研究工作得到國(guó)家自然科學(xué)基金面上項(xiàng)目（21976015）資助,。
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