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北理工團(tuán)隊在Kagome結(jié)構(gòu)CsV3Sb5超導(dǎo)材料中取得系列研究進(jìn)展

發(fā)布日期：2022-01-11 供稿：物理學(xué)院

編輯：王莉蓉審核：姜艷閱讀次數(shù)：

日前,，北京理工大學(xué)物理學(xué)院王秩偉研究員、姚裕貴教授團(tuán)隊在籠目結(jié)構(gòu) (Kagome structure) 超導(dǎo)體CsV₃Sb₅材料中取得系列進(jìn)展,?；\目結(jié)構(gòu)材料一直是凝聚態(tài)物理領(lǐng)域的研究熱點，由于特殊的結(jié)構(gòu)特性導(dǎo)致電子被局域在蜂窩狀六邊形內(nèi),，這類材料通常會形成平帶（flat band）,、鞍點（saddle point）、以及具有線性色散關(guān)系的狄拉克點（Dirac point）,，并由此表現(xiàn)出量子自旋液體,、電荷密度波、自旋密度波以及非常規(guī)超導(dǎo)電性等奇特量子態(tài),。近期發(fā)現(xiàn)的 A V₃Sb₅ ( A ="K," Rb, Cs) Kagome結(jié)構(gòu)超導(dǎo)體家族由于同時具有拓?fù)浞瞧接沟依四軒?、電荷密度?CDW)、超導(dǎo)電性(SC)以及反常Hall效應(yīng)(AHE)等量子現(xiàn)象,，迅速在凝聚態(tài)物理領(lǐng)域引起廣泛的關(guān)注和研究,。

圖1 CsV₃Sb₅樣品的電學(xué)和磁學(xué)性質(zhì)

圖2 CsV₃Sb₅中觀察到的兩種調(diào)制結(jié)構(gòu)和手性電荷序

圖3 1×4調(diào)制結(jié)構(gòu)形成的疇壁

高質(zhì)量單晶樣品的獲得是開展相關(guān)實驗研究的前提，李永愷博士生在王秩偉研究員指導(dǎo)下,，經(jīng)過一系列晶體生長參數(shù)調(diào)控和優(yōu)化后,，得到了高質(zhì)量的CsV₃Sb₅單晶樣品，單晶衍射峰的半高寬只有0.07°。電輸運(yùn)和磁性測試表明該材料在91K附近存在CDW相變,，在3K附近發(fā)生超導(dǎo)轉(zhuǎn)變,，同時還觀察到明顯的反常霍爾信號,，如圖1所示,。進(jìn)一步與普林斯頓大學(xué)M. Z. Hasan團(tuán)隊等人合作，通過低溫STM測量發(fā)現(xiàn)手性電荷序現(xiàn)象,，并觀察到了2×2和1×4兩種調(diào)制結(jié)構(gòu),，如圖2所示。其中2×2電荷調(diào)制結(jié)構(gòu)跟該體系中的CDW緊密相關(guān),，而且由電荷序打開的能隙的振幅表現(xiàn)出實空間調(diào)制特性,，具有2×2的手性特征，這反應(yīng)了手性電荷序的電子性質(zhì),。而1×4調(diào)制結(jié)構(gòu)形成不同的疇壁,，疇壁之間存在120°的固定夾角，如圖3所示,。該工作發(fā)表在PRB上 [Phys. Rev. B 104, 075148 (2021)],，并被選為編輯推薦文章。

CsV₃Sb₅材料中CDW的驅(qū)動機(jī)制及其與超導(dǎo)電性的關(guān)系一直是大家關(guān)注的焦點,，為了研究體系的CDW驅(qū)動機(jī)制和超導(dǎo)電性,，研究團(tuán)隊跟南京大學(xué)聞海虎教授課題組展開合作,，首先利用紅外光譜對CsV₃Sb₅中的CDW進(jìn)行了深入研究,。發(fā)現(xiàn)在 T _CDW = 91 K以上，該材料低頻的光電導(dǎo)表現(xiàn)出明顯的Drude響應(yīng),，與該材料的金屬性相符,。在 T _CDW以下觀察到典型的電荷密度波的光學(xué)特征。進(jìn)一步通過對所有溫度的光電導(dǎo)譜進(jìn)行Drude-Lorentz擬合,，如圖4所示,。發(fā)現(xiàn)CDW能隙在M點的鞍點處打開，而Γ點附近的電子帶和K點附近的Dirac帶均不受影響,。該結(jié)果表明,，M點處的鞍點通過波矢Q的嵌套可能是CsV₃Sb₅中電荷密度波的驅(qū)動機(jī)制。該工作以Letter的形式發(fā)表在PRB上[Phys. Rev. B 104, L041101 (2021)],，并被選為編輯推薦文章,。隨后，他們對CsV₃Sb₅在c方向的電阻率進(jìn)行測量（如圖5所示）,，電流沿著c方向并始終垂直于磁場,，磁場平行于ab面并在面內(nèi)旋轉(zhuǎn),。可以看出不同磁場條件下的電阻率隨角度的變化曲線存在明顯的二重對稱性,，破壞了晶體結(jié)構(gòu)的面內(nèi)六重（或三重）對稱性,。在外加磁場小于2.4 T（對應(yīng)超導(dǎo)態(tài)）和大于2.4 T（對應(yīng)正常態(tài)），電阻率極小值對應(yīng)的磁場方向相互垂直,，說明超導(dǎo)態(tài)和正常態(tài)二重對稱性相互垂直,。進(jìn)一步研究了這兩種二重對稱性隨溫度的變化關(guān)系，結(jié)果如圖6所示,?？梢钥吹剑痛艌鱿鲁瑢?dǎo)態(tài)對應(yīng)的電阻二重對稱性在超導(dǎo)轉(zhuǎn)變溫度附近迅速消失,，而高磁場下正常態(tài)測量到的二重對稱性隨著溫度升高減弱,，并在CDW轉(zhuǎn)變溫度附近消失，這些結(jié)果大大豐富了人們對這一籠目結(jié)構(gòu)超導(dǎo)材料及其物性的認(rèn)識,。相關(guān)結(jié)果發(fā)表在NC上[ Nat. Commun. 12, 6727 (2021)],。

圖4 光電導(dǎo)譜的擬合，計算得到的能帶結(jié)構(gòu)圖,，實驗與理論的光電導(dǎo)譜對比，以及擬合得到的各種參數(shù)的溫度依賴

圖5 c軸電阻率隨磁場方位角的變化

圖6 c軸電阻率的二重對稱性隨溫度的變化關(guān)系

Kagome結(jié)構(gòu)材料中通常會形成平帶,、鞍點以及具有線性色散關(guān)系的狄拉克點,，為了對該體系材料的能帶結(jié)構(gòu)進(jìn)行全面而深入的研究，研究團(tuán)隊與日本東北大學(xué)的T. Sato課題組一起,，利用角分辨光電子能譜(ARPES)研究了CsV₃Sb₅材料的電子能帶結(jié)構(gòu)及其調(diào)控,。

圖7 CsV₃Sb₅的能帶結(jié)構(gòu)和多重Dirac點

圖8 費(fèi)米面附近沿MK方向的能帶結(jié)構(gòu)

首先在CsV₃Sb₅母相材料中觀察到了鞍點和狄拉克點，如圖7所示,。進(jìn)一步,，當(dāng)體系溫度降至CDW轉(zhuǎn)變溫度以下時，觀察到CDW能隙,，而且該能隙有很強(qiáng)的費(fèi)米面和動量依賴特性,，如圖8所示。相關(guān)結(jié)果以Letter的形式發(fā)表在PRB上[Phys. Rev. B 104, L161112 (2021)],。更進(jìn)一步,，通過在CsV3Sb5材料表面進(jìn)行原位Cs原子沉積，首次實現(xiàn)了體系的電子摻雜,，并由此操控體系的CDW及能帶,。Cs沉積對該材料的電子摻雜具有軌道選擇性，其特征是Sb 5 p _z和V 3 d _xz/yz能帶的電子填充顯著增加,，而V 3 d _xy/x2?y2能帶則相對穩(wěn)定,。通過研究M點周圍CDW能隙隨溫度的變化關(guān)系,，發(fā)現(xiàn)Cs修飾可以完全抑制CDW，同時使鞍點保持在費(fèi)米能級,，如圖9所示,。該結(jié)果表明，多軌道效應(yīng)對CDW的產(chǎn)生起著至關(guān)重要的作用,，同時由于CDW和超導(dǎo)之間的競爭,，這為未來在 A V₃Sb₅體系中操縱CDW和超導(dǎo)電性提供了可能。相關(guān)結(jié)果發(fā)表在PRX上[Phys. Rev. X 12, 011001 (2022)],。

圖9 表面未經(jīng)處理和經(jīng)過Cs處理的CsV₃Sb₅樣品的電子能帶結(jié)構(gòu)

上述工作得到了國家重點研發(fā)計劃,、國家自然科學(xué)基金、北京市自然科學(xué)基金,、北京理工大學(xué)青年教師學(xué)術(shù)啟動計劃等相關(guān)項目的支持,。

https://journals.aps.org/prb/abstract/10.1103/PhysRevB.104.L041101

https://journals.aps.org/prb/abstract/10.1103/PhysRevB.104.L161112

https://www.nature.com/articles/s41467-021-27084-z

https://journals.aps.org/prx/abstract/10.1103/PhysRevX.12.011001

北理工團(tuán)隊在Kagome結(jié)構(gòu)CsV3Sb5超導(dǎo)材料中取得系列研究進(jìn)展

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