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北理工團(tuán)隊(duì)在Kagome結(jié)構(gòu)CsV3Sb5超導(dǎo)材料中取得系列研究進(jìn)展

發(fā)布日期：2022-01-11 供稿：物理學(xué)院

編輯：王莉蓉審核：姜艷閱讀次數(shù)：

日前，北京理工大學(xué)物理學(xué)院王秩偉研究員,、姚裕貴教授團(tuán)隊(duì)在籠目結(jié)構(gòu) (Kagome structure) 超導(dǎo)體CsV₃Sb₅材料中取得系列進(jìn)展,?；\目結(jié)構(gòu)材料一直是凝聚態(tài)物理領(lǐng)域的研究熱點(diǎn)，由于特殊的結(jié)構(gòu)特性導(dǎo)致電子被局域在蜂窩狀六邊形內(nèi),，這類材料通常會形成平帶（flat band）,、鞍點(diǎn)（saddle point）、以及具有線性色散關(guān)系的狄拉克點(diǎn)（Dirac point）,，并由此表現(xiàn)出量子自旋液體,、電荷密度波,、自旋密度波以及非常規(guī)超導(dǎo)電性等奇特量子態(tài)。近期發(fā)現(xiàn)的 A V₃Sb₅ ( A ="K," Rb, Cs) Kagome結(jié)構(gòu)超導(dǎo)體家族由于同時(shí)具有拓?fù)浞瞧接沟依四軒?、電荷密度?CDW),、超導(dǎo)電性(SC)以及反常Hall效應(yīng)(AHE)等量子現(xiàn)象，迅速在凝聚態(tài)物理領(lǐng)域引起廣泛的關(guān)注和研究,。

圖1 CsV₃Sb₅樣品的電學(xué)和磁學(xué)性質(zhì)

圖2 CsV₃Sb₅中觀察到的兩種調(diào)制結(jié)構(gòu)和手性電荷序

圖3 1×4調(diào)制結(jié)構(gòu)形成的疇壁

高質(zhì)量單晶樣品的獲得是開展相關(guān)實(shí)驗(yàn)研究的前提,，李永愷博士生在王秩偉研究員指導(dǎo)下，經(jīng)過一系列晶體生長參數(shù)調(diào)控和優(yōu)化后,，得到了高質(zhì)量的CsV₃Sb₅單晶樣品,，單晶衍射峰的半高寬只有0.07°。電輸運(yùn)和磁性測試表明該材料在91K附近存在CDW相變,，在3K附近發(fā)生超導(dǎo)轉(zhuǎn)變,，同時(shí)還觀察到明顯的反常霍爾信號,，如圖1所示,。進(jìn)一步與普林斯頓大學(xué)M. Z. Hasan團(tuán)隊(duì)等人合作，通過低溫STM測量發(fā)現(xiàn)手性電荷序現(xiàn)象,，并觀察到了2×2和1×4兩種調(diào)制結(jié)構(gòu),，如圖2所示。其中2×2電荷調(diào)制結(jié)構(gòu)跟該體系中的CDW緊密相關(guān),，而且由電荷序打開的能隙的振幅表現(xiàn)出實(shí)空間調(diào)制特性,，具有2×2的手性特征，這反應(yīng)了手性電荷序的電子性質(zhì),。而1×4調(diào)制結(jié)構(gòu)形成不同的疇壁,，疇壁之間存在120°的固定夾角，如圖3所示,。該工作發(fā)表在PRB上 [Phys. Rev. B 104, 075148 (2021)],，并被選為編輯推薦文章。

CsV₃Sb₅材料中CDW的驅(qū)動機(jī)制及其與超導(dǎo)電性的關(guān)系一直是大家關(guān)注的焦點(diǎn),，為了研究體系的CDW驅(qū)動機(jī)制和超導(dǎo)電性,，研究團(tuán)隊(duì)跟南京大學(xué)聞海虎教授課題組展開合作,，首先利用紅外光譜對CsV₃Sb₅中的CDW進(jìn)行了深入研究,。發(fā)現(xiàn)在 T _CDW = 91 K以上，該材料低頻的光電導(dǎo)表現(xiàn)出明顯的Drude響應(yīng),，與該材料的金屬性相符,。在 T _CDW以下觀察到典型的電荷密度波的光學(xué)特征。進(jìn)一步通過對所有溫度的光電導(dǎo)譜進(jìn)行Drude-Lorentz擬合，如圖4所示,。發(fā)現(xiàn)CDW能隙在M點(diǎn)的鞍點(diǎn)處打開,，而Γ點(diǎn)附近的電子帶和K點(diǎn)附近的Dirac帶均不受影響。該結(jié)果表明,，M點(diǎn)處的鞍點(diǎn)通過波矢Q的嵌套可能是CsV₃Sb₅中電荷密度波的驅(qū)動機(jī)制,。該工作以Letter的形式發(fā)表在PRB上[Phys. Rev. B 104, L041101 (2021)]，并被選為編輯推薦文章,。隨后,，他們對CsV₃Sb₅在c方向的電阻率進(jìn)行測量（如圖5所示），電流沿著c方向并始終垂直于磁場,，磁場平行于ab面并在面內(nèi)旋轉(zhuǎn)?？梢钥闯霾煌艌鰲l件下的電阻率隨角度的變化曲線存在明顯的二重對稱性,，破壞了晶體結(jié)構(gòu)的面內(nèi)六重（或三重）對稱性。在外加磁場小于2.4 T（對應(yīng)超導(dǎo)態(tài)）和大于2.4 T（對應(yīng)正常態(tài)）,，電阻率極小值對應(yīng)的磁場方向相互垂直,，說明超導(dǎo)態(tài)和正常態(tài)二重對稱性相互垂直。進(jìn)一步研究了這兩種二重對稱性隨溫度的變化關(guān)系,，結(jié)果如圖6所示,。可以看到,，低磁場下超導(dǎo)態(tài)對應(yīng)的電阻二重對稱性在超導(dǎo)轉(zhuǎn)變溫度附近迅速消失,，而高磁場下正常態(tài)測量到的二重對稱性隨著溫度升高減弱，并在CDW轉(zhuǎn)變溫度附近消失,，這些結(jié)果大大豐富了人們對這一籠目結(jié)構(gòu)超導(dǎo)材料及其物性的認(rèn)識,。相關(guān)結(jié)果發(fā)表在NC上[ Nat. Commun. 12, 6727 (2021)]。

圖4 光電導(dǎo)譜的擬合,，計(jì)算得到的能帶結(jié)構(gòu)圖,，實(shí)驗(yàn)與理論的光電導(dǎo)譜對比，以及擬合得到的各種參數(shù)的溫度依賴

圖5 c軸電阻率隨磁場方位角的變化

圖6 c軸電阻率的二重對稱性隨溫度的變化關(guān)系

Kagome結(jié)構(gòu)材料中通常會形成平帶,、鞍點(diǎn)以及具有線性色散關(guān)系的狄拉克點(diǎn),，為了對該體系材料的能帶結(jié)構(gòu)進(jìn)行全面而深入的研究，研究團(tuán)隊(duì)與日本東北大學(xué)的T. Sato課題組一起,，利用角分辨光電子能譜(ARPES)研究了CsV₃Sb₅材料的電子能帶結(jié)構(gòu)及其調(diào)控,。

圖7 CsV₃Sb₅的能帶結(jié)構(gòu)和多重Dirac點(diǎn)

圖8 費(fèi)米面附近沿MK方向的能帶結(jié)構(gòu)

首先在CsV₃Sb₅母相材料中觀察到了鞍點(diǎn)和狄拉克點(diǎn)，如圖7所示,。進(jìn)一步,，當(dāng)體系溫度降至CDW轉(zhuǎn)變溫度以下時(shí)，觀察到CDW能隙,，而且該能隙有很強(qiáng)的費(fèi)米面和動量依賴特性,，如圖8所示,。相關(guān)結(jié)果以Letter的形式發(fā)表在PRB上[Phys. Rev. B 104, L161112 (2021)]。更進(jìn)一步,，通過在CsV3Sb5材料表面進(jìn)行原位Cs原子沉積,，首次實(shí)現(xiàn)了體系的電子摻雜，并由此操控體系的CDW及能帶,。Cs沉積對該材料的電子摻雜具有軌道選擇性,，其特征是Sb 5 p _z和V 3 d _xz/yz能帶的電子填充顯著增加，而V 3 d _xy/x2?y2能帶則相對穩(wěn)定,。通過研究M點(diǎn)周圍CDW能隙隨溫度的變化關(guān)系,，發(fā)現(xiàn)Cs修飾可以完全抑制CDW，同時(shí)使鞍點(diǎn)保持在費(fèi)米能級,，如圖9所示,。該結(jié)果表明，多軌道效應(yīng)對CDW的產(chǎn)生起著至關(guān)重要的作用,，同時(shí)由于CDW和超導(dǎo)之間的競爭,，這為未來在 A V₃Sb₅體系中操縱CDW和超導(dǎo)電性提供了可能。相關(guān)結(jié)果發(fā)表在PRX上[Phys. Rev. X 12, 011001 (2022)],。

圖9 表面未經(jīng)處理和經(jīng)過Cs處理的CsV₃Sb₅樣品的電子能帶結(jié)構(gòu)

上述工作得到了國家重點(diǎn)研發(fā)計(jì)劃,、國家自然科學(xué)基金、北京市自然科學(xué)基金,、北京理工大學(xué)青年教師學(xué)術(shù)啟動計(jì)劃等相關(guān)項(xiàng)目的支持,。

https://journals.aps.org/prb/abstract/10.1103/PhysRevB.104.L041101

https://journals.aps.org/prb/abstract/10.1103/PhysRevB.104.L161112

https://www.nature.com/articles/s41467-021-27084-z

https://journals.aps.org/prx/abstract/10.1103/PhysRevX.12.011001

北理工團(tuán)隊(duì)在Kagome結(jié)構(gòu)CsV3Sb5超導(dǎo)材料中取得系列研究進(jìn)展

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