北理工在二維共軛MOFs材料的設(shè)計(jì)合成及高效電催化二氧化碳還原領(lǐng)域取得進(jìn)展
發(fā)布日期：2021-05-19 供稿：前沿交叉科學(xué)研究院
編輯：包長(zhǎng)青 審核：唐水源 閱讀次數(shù)：
HATNA-Cu-MOF的二氧化碳轉(zhuǎn)化性能
全球氣候變化是人類面臨的重大生存挑戰(zhàn)。隨著石化資源的普遍使用，大氣層中的二氧化碳濃度已經(jīng)由工業(yè)革命之前的278 ppm快速增長(zhǎng)至420 ppm，給全球環(huán)境帶來(lái)了深刻影響。盡管我國(guó)二氧化碳排放已經(jīng)出現(xiàn)下降趨勢(shì)，但年總體排放量仍接近全球排放的三分之一。為此，我國(guó)提出“二氧化碳排放力爭(zhēng)于2030年前達(dá)到峰值，努力爭(zhēng)取2060年前實(shí)現(xiàn)碳中和” 的國(guó)家自主貢獻(xiàn)新舉措。“做好碳達(dá)峰、碳中和工作”是我國(guó)“十四五”期間的重點(diǎn)任務(wù)之一。碳中和是指到2060年，采取各種途徑使得排放的二氧化碳全部抵消。利用可再生的清潔能源，通過(guò)化學(xué)方法實(shí)現(xiàn)二氧化碳的捕獲與轉(zhuǎn)化是一種極富潛力的途徑。
日前，北京理工大學(xué)前沿交叉科學(xué)研究院李鵬飛特別副研究員與化學(xué)化工學(xué)院王博教授合作，設(shè)計(jì)并合成了基于六氮雜三萘撐（HATNA-6OH）結(jié)構(gòu)單元的新型二維銅基共軛MOFs材料。通過(guò)合理設(shè)計(jì)反應(yīng)條件，選擇性地利用HATNA-6OH配體中的鄰苯二酚單元與金屬銅離子進(jìn)行配位，得到了具有CuO4配位中心的二維共軛HATNA-Cu-MOF。
由于HATNA-Cu-MOF表現(xiàn)出較強(qiáng)的二氧化碳吸附能力和良好的導(dǎo)電性，他們探索了HATNA-Cu-MOF的電催化二氧化碳還原性能。研究結(jié)果表明HATNA-Cu-MOF表現(xiàn)出高的二氧化碳還原產(chǎn)生甲烷的選擇性，其法拉第效率高達(dá)78%。另外，HATNA-Cu-MOF具有良好的穩(wěn)定性，其二氧化碳還原電流密度和選擇性在長(zhǎng)達(dá)12 小時(shí)的電催化過(guò)程中未發(fā)生明顯的衰減。
該工作不但拓展了二維MOFs的配體類型，同時(shí)還發(fā)展了配位模式調(diào)控的策略。所提出的二維MOFs催化劑設(shè)計(jì)理念為提升電催化二氧化碳還原的選擇性和穩(wěn)定性提供了新的思路。
上述研究成果得到了國(guó)家自然科學(xué)基金和北京理工大學(xué)的支持。北理工前沿院博士生劉艷則為第一作者，李鵬飛特別副研究員與王博教授為共同通訊作者，北理工為第一通訊單位。
論文鏈接：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202105966
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