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近日，國(guó)際知名化學(xué)期刊《Accounts of Materials Research》以“Engineering Hierarchy to Porous Organic Cages for Biomimetic Catalytic Applications”為題，在線發(fā)表了北京理工大學(xué)化學(xué)與化工學(xué)院孫建科課題組的綜述文章。該文章系統(tǒng)綜述了基于多級(jí)次結(jié)構(gòu)組裝工程構(gòu)建多孔有機(jī)分子籠仿生催化劑的研究進(jìn)展，揭示了多級(jí)次結(jié)構(gòu)在提升催化活性和選擇性方面的關(guān)鍵作用，并對(duì)該領(lǐng)域面臨的挑戰(zhàn)與未來(lái)發(fā)展方向進(jìn)行了展望。該論文的第一作者為北京理工大學(xué)博士后崔景旺。此項(xiàng)研究得到了國(guó)家自然科學(xué)基金的資助及北京理工大學(xué)分析測(cè)試中心的支持。

多級(jí)次結(jié)構(gòu)是生物體系實(shí)現(xiàn)高效催化功能的核心特征，廣泛存在于蛋白質(zhì)、核酸等生物大分子中，并賦予其精確調(diào)控復(fù)雜化學(xué)反應(yīng)網(wǎng)絡(luò)的能力。典型代表如酶，其通過(guò)多級(jí)組裝形成的活性微環(huán)境可在溫和條件下高效催化多步代謝反應(yīng)，展現(xiàn)出極高的選擇性和底物適應(yīng)性。受此啟發(fā)，近年來(lái)，人工仿生催化體系的設(shè)計(jì)與構(gòu)建取得了重要突破。其中，多孔有機(jī)分子籠（Porous Organic Cages，POCs）因其可精確調(diào)控的籠狀空腔結(jié)構(gòu)和明確的分子識(shí)別位點(diǎn)，成為模擬酶限域催化微環(huán)境的理想平臺(tái)。研究表明，分子籠不僅能通過(guò)納米限域效應(yīng)增強(qiáng)底物富集與活化，還可通過(guò)精準(zhǔn)調(diào)控活性中心的微環(huán)境和空間排布，實(shí)現(xiàn)對(duì)反應(yīng)路徑的選擇性控制。然而，現(xiàn)有多孔有機(jī)分子籠材料大多局限于單一尺度的固有孔道結(jié)構(gòu)，缺乏類似生物酶的多級(jí)次組裝特征，導(dǎo)致其在復(fù)雜催化體系中的應(yīng)用受到限制。因此，如何通過(guò)多級(jí)結(jié)構(gòu)工程策略優(yōu)化分子籠催化劑的性能，已成為該領(lǐng)域亟待解決的關(guān)鍵科學(xué)問(wèn)題。

本文系統(tǒng)綜述了孫建科課題組近年來(lái)在多級(jí)次有機(jī)分子籠的可控組裝構(gòu)建與仿生催化應(yīng)用領(lǐng)域取得的重要研究進(jìn)展。首先，課題組發(fā)展了基于聚離子液體助劑耦合剪切力外場(chǎng)的高效可控分子籠合成新策略，實(shí)現(xiàn)了多種經(jīng)典分子籠材料的高效制備，為后續(xù)組裝與功能化研究奠定了材料基礎(chǔ)。在此基礎(chǔ)上，課題組提出了多級(jí)次有機(jī)分子籠的概念，其核心內(nèi)涵包括：（1）結(jié)構(gòu)多級(jí)次化，即以分子籠為基本構(gòu)筑單元，通過(guò)超分子組裝或共價(jià)連接構(gòu)建具有多級(jí)孔道、嵌套腔室等復(fù)雜結(jié)構(gòu)的材料體系；（2）組分多級(jí)次化，即通過(guò)精準(zhǔn)引入金屬團(tuán)簇、絡(luò)合物催化劑或生物酶等活性組分進(jìn)行組裝，構(gòu)建具有多級(jí)化學(xué)組成的復(fù)合材料體系。基于上述設(shè)計(jì)理念，團(tuán)隊(duì)深入探討了多級(jí)次分子籠在仿生催化中的應(yīng)用機(jī)制：在單活性中心催化體系中，重點(diǎn)闡述了如何通過(guò)優(yōu)化活性位點(diǎn)尺寸與空間分布、調(diào)控局部微環(huán)境來(lái)實(shí)現(xiàn)對(duì)催化反應(yīng)活性與選擇性的精確調(diào)控；在多活性中心協(xié)同催化體系中，系統(tǒng)揭示了多級(jí)次結(jié)構(gòu)在空間分隔活性位點(diǎn)、促進(jìn)中間產(chǎn)物快速傳輸及調(diào)控產(chǎn)物定向轉(zhuǎn)化中的關(guān)鍵作用，探討了腔體間交互通訊對(duì)催化活性與選擇性的調(diào)控機(jī)制。最后，團(tuán)隊(duì)展望了多級(jí)次分子籠領(lǐng)域的未來(lái)發(fā)展方向，特別是在動(dòng)態(tài)自適應(yīng)催化、仿生多酶級(jí)聯(lián)反應(yīng)等前沿領(lǐng)域的潛在應(yīng)用，以期為新一代仿生催化材料的理性設(shè)計(jì)提供理論指導(dǎo)和技術(shù)支撐。

圖1 面向仿生催化應(yīng)用的有機(jī)分子籠多級(jí)次結(jié)構(gòu)的示意圖

原文鏈接：https://pubs.acs.org/doi/full/10.1021/accountsmr.4c00402

附作者簡(jiǎn)介：

孫建科，北京理工大學(xué)教授，博士生導(dǎo)師，特立青年學(xué)者，國(guó)家級(jí)青年人才。長(zhǎng)期從事功能多孔材料與團(tuán)簇催化化學(xué)的交叉研究，在高效合成多孔（籠）材料及其在綠色催化、復(fù)合團(tuán)簇仿生催化和仿生通道等領(lǐng)域取得了一系列研究成果。迄今在Nature、Nat. Commun.、J. Am. Chem. Soc.、Angew. Chem. Int. Ed.、Chem. Soc. Rev.、Acc. Chem. Res.、Acc. Mater. Res.、CCS Chem.等國(guó)際知名期刊雜志發(fā)表SCI論文70余篇，多篇入選ESI高被引論文。曾入選皇家化學(xué)會(huì)Top 1%高被引學(xué)者，全球前2%科學(xué)家榜單等。