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北理工在金屬鋰電極界面調(diào)控取得最新研究成果

發(fā)布日期：2020-12-23

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近日,，北京理工大學(xué)前沿交叉院黃佳琦教授課題組在認(rèn)識(shí)金屬鋰電極界面生成規(guī)律方面取得了重要進(jìn)展,。該研究成果以《Identifying the Critical Anion?Cation Coordination to Regulate Electric Double Layer for Efficient Lithium Metal Anode Interface》為題在線發(fā)表在化學(xué)類(lèi)頂級(jí)國(guó)際期刊《Angew. Chem. Int. Ed.》（《德國(guó)應(yīng)用化學(xué)》，影響因子12.959）,。本文的通訊作者為北京理工大學(xué)前沿交叉院黃佳琦教授,，第一作者為北京理工大學(xué)材料學(xué)院/前沿交叉院博士研究生許睿。

電極/電解液界面的生成與演化行為從本質(zhì)上決定了電化學(xué)儲(chǔ)能器件的效率與壽命,。金屬鋰負(fù)極的引入對(duì)于實(shí)現(xiàn)高比能電池具有至關(guān)重要的意義,，但由于其本征高反應(yīng)活性所帶來(lái)的體系復(fù)雜性，領(lǐng)域內(nèi)目前對(duì)金屬鋰界面生成及調(diào)控規(guī)律的認(rèn)知仍相當(dāng)匱乏,。

傳統(tǒng)地,，人們普遍認(rèn)為電解液成分中熱力學(xué)穩(wěn)定性最低的成分必然決定了金屬鋰表面固態(tài)電解質(zhì)界面相（SEI）的生成，但并未對(duì)此標(biāo)準(zhǔn)的適用性進(jìn)行更微觀尺度地理解和探索,。

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圖1. 模型電解液體系實(shí)現(xiàn)不同的硝酸根陰離子締合方式

北京理工大學(xué)前沿交叉院黃佳琦教授團(tuán)隊(duì)在最新的研究工作中對(duì)控制金屬鋰表面SEI生成的因素進(jìn)行了雙電層尺度的解析,。在此工作中，作者以含有硝酸鋰（LiNO₃）的模型電解液作為研究對(duì)象,，對(duì)比了不同NO₃^?陰離子締合方式下的SEI生成行為和金屬鋰保護(hù)效果（圖1）,。

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圖2. 不同極性的溶劑體系下，金屬鋰電極表面的雙電層結(jié)構(gòu),，其控制了后續(xù)的SEI生長(zhǎng)行為,。

系統(tǒng)的研究結(jié)果證明，陰-陽(yáng)離子間的直接締合可中和陰離子自身的負(fù)電特性,，使得陰離子可以接近同樣荷負(fù)電的金屬鋰電極表面,，從而參與SEI的構(gòu)建。在強(qiáng)極性溶劑如DMSO體系下,，陰-陽(yáng)離子間的相互作用被嚴(yán)重削弱,，導(dǎo)致陰離子無(wú)法進(jìn)入金屬鋰雙電層內(nèi)分解構(gòu)建SEI（圖2）。

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圖3. 引入多價(jià)陽(yáng)離子（以Cu²⁺為例）同時(shí)促進(jìn)陰陽(yáng)離子締合與調(diào)控金屬鋰雙電層內(nèi)的陽(yáng)離子聚集行為,，從而實(shí)現(xiàn)更高的電池循環(huán)效率,。

此工作進(jìn)一步指出，引入以Cu²⁺為例的多價(jià)陽(yáng)離子可通過(guò)強(qiáng)陰-陽(yáng)離子締合的方式促進(jìn)陰離子在金屬鋰雙電層內(nèi)的富集,，以實(shí)現(xiàn)更加穩(wěn)定的陰離子誘導(dǎo)型SEI,，提升電池的庫(kù)倫效率與循環(huán)壽命（圖3）。

此工作為理解金屬鋰界面構(gòu)筑規(guī)律提供了更為深入的底層認(rèn)識(shí),，為設(shè)計(jì)穩(wěn)定高效的金屬鋰負(fù)極提供了重要的理論支撐,。

附作者簡(jiǎn)介：

黃佳琦，北京理工大學(xué)前沿交叉科學(xué)研究院教授,，博士生導(dǎo)師,，九三學(xué)社社員。主要開(kāi)展高比能電池能源化學(xué)研究,。在Angew. Chem. Int. Ed., J. Am. Chem. Soc., Adv. Mater., Adv. Funct. Mater., Sci. Bull.等期刊發(fā)表研究工作100余篇,，h因子為77，其中50余篇為ESI高被引論文,。入選首屆中國(guó)科協(xié)青年人才托舉計(jì)劃,，獲評(píng)中國(guó)化工學(xué)會(huì)侯德榜化工科技青年獎(jiǎng)，中國(guó)顆粒學(xué)會(huì)青年顆粒學(xué)獎(jiǎng),，國(guó)家萬(wàn)人計(jì)劃青年拔尖人才,，2018-2020年科睿唯安高被引科學(xué)家等。

論文詳情：

Identifying the Critical Anion?Cation Coordination to Regulate Electric Double Layer for Efficient Lithium Metal Anode Interface

Rui Xu, Xin Shen, Xia-Xia Ma, Chong Yan, Xue-Qiang Zhang, Xiang Chen, Jun-Fan Ding, Jia-Qi Huang*

Angewandte Chemie International Edition

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202013271

北理工在金屬鋰電極界面調(diào)控取得最新研究成果

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