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北理工團(tuán)隊(duì)與合作者在多組分體系二維熔化機(jī)理方面取得重要進(jìn)展


近日,北京理工大學(xué)物理學(xué)院李艷偉研究員,、姚裕貴教授同新加坡南洋理工大學(xué)數(shù)學(xué)物理學(xué)院Massimo Pica Ciamarra教授合作,,在二維熔化研究中取得重要進(jìn)展,,相關(guān)結(jié)果發(fā)表在物理學(xué)頂尖期刊Physical Review Letters上,。

三維體系中,晶體-液體轉(zhuǎn)變通常是一級(jí)相變且不存在中間相態(tài),,而二維晶體到液體的轉(zhuǎn)變更為復(fù)雜有趣。根據(jù)KTHNY理論,,二維體系中,,介于晶體與液體之間可能存在中間六角相;近期研究表明,,雖然晶體到六角相的轉(zhuǎn)變?yōu)檫B續(xù)相變,,但是六角相到液體的轉(zhuǎn)變既可能是連續(xù)相變,也可能是一級(jí)相變,。熔化過(guò)程中還伴隨體系缺陷的演化,,如晶體中的位錯(cuò)(dislocation)往往是成對(duì)出現(xiàn)的;六角相中則出現(xiàn)成對(duì)的位錯(cuò)解離為孤立的位錯(cuò),;液體中孤立的位錯(cuò)可進(jìn)一步解離為向錯(cuò)(disclination),。到目前,共發(fā)現(xiàn)三種不同的二維熔化機(jī)理,,即不存在中間相的晶體-液體一級(jí)相變機(jī)理,;KTHNY理論預(yù)測(cè)的兩個(gè)接連發(fā)生的晶體-六角相及六角相-液體連續(xù)相變機(jī)理;晶體-六角相連續(xù)相變,、六角相-液體一級(jí)相變的混合機(jī)理,。許多因素可影響二維熔化機(jī)理,如粒子形狀,。研究發(fā)現(xiàn)具有硬相互作用的單組分正六邊形體系遵循連續(xù)相變機(jī)理,,圓形體系遵循混合機(jī)理,而正五邊形體系遵循一級(jí)相變機(jī)理,。

以往的研究往往集中在單組分體系,,而多組分體系的熔化行為更加復(fù)雜,如依賴(lài)于多組分的配比,,熔化機(jī)理如何選擇與過(guò)渡到單組分的情況,?混合兩種組分粒子,有沒(méi)有可能遵循不同于單組分的熔化機(jī)理,?能否獲得低于單組分熔化溫度或者在硬粒子體系中高于單組分熔化密度的低共熔混合物,?拓?fù)淙毕菔欠裣駟谓M分體系那樣與相行為密切關(guān)聯(lián)?

圖1. 圓形-正五邊形二組分混合體系中固相(左),,六角相(中),,固-液共存相(右)中的缺陷(紅色和藍(lán)色)分布。紅色,、綠色,、藍(lán)色分別代表粒子有5,、6、7個(gè)近鄰,。

圍繞以上科學(xué)問(wèn)題,,團(tuán)隊(duì)設(shè)計(jì)了同一尺寸的圓形,正六邊形,,正五邊形的二組分及三組分混合體系,,基于分子動(dòng)力學(xué)模擬研究了不同配比下體系的相行為及缺陷演化。由于尺寸的均一性,,不同形狀粒子的混合是均勻的(圖1),,沒(méi)有出現(xiàn)相分離或玻璃化轉(zhuǎn)變的過(guò)程。

圖2. 不同二組分體系的(a)熔化相圖及(b)缺陷密度隨配比的依賴(lài)規(guī)律

在二組分體系中(圖2上欄 ),,混合圓形及正六邊形粒子及混合正五邊形和正六邊形粒子,,體系的熔化機(jī)理均從一個(gè)單組分遵循的機(jī)理過(guò)渡到另一個(gè)單組分遵循的機(jī)理;而混合正五邊形及圓形粒子,,我們發(fā)現(xiàn)混合體系可遵循不同于兩個(gè)單組分機(jī)理的KTHNY連續(xù)相變機(jī)理,,且此混合體系為低共熔混合物體系。我們進(jìn)一步研究了體系拓?fù)淙毕?粒子的近鄰數(shù)非6個(gè))的演化,,發(fā)現(xiàn)在當(dāng)缺陷濃度大于0.046及大于0.123時(shí)(圖2下欄 ),,固相與六角相分別失穩(wěn),這提供了通過(guò)缺陷濃度判定相態(tài)的準(zhǔn)則,。我們進(jìn)而建立了三元融化相圖,,發(fā)現(xiàn)KTHNY相變機(jī)理總是介于一級(jí)相變機(jī)理及混合機(jī)理之間。本工作為理解二維熔化機(jī)理提供了有益啟示,。

圖3. 三組分體系的熔化相圖

相關(guān)工作發(fā)表在Physical Review Letters上,,北京理工大學(xué)物理學(xué)院李艷偉研究員為第一作者兼通訊作者,北京理工大學(xué)物理學(xué)院姚裕貴教授和新加坡南洋理工大學(xué)Massimo Pica Ciamarra為論文共同通訊作者,。該工作第一單位為北京理工大學(xué)物理學(xué)院,,并得到國(guó)家自然科學(xué)基金、北京理工大學(xué)青年學(xué)者學(xué)術(shù)啟動(dòng)計(jì)劃等項(xiàng)目的支持,。


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