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近日,，北京理工大學(xué)化學(xué)與化工學(xué)院曹敏花教授團(tuán)隊(duì)在鈉離子電池硫?qū)倩衔镓?fù)極研究領(lǐng)域取得重要進(jìn)展,，相關(guān)研究成果以“Strain-regulated Gibbs free energy enables reversible redox chemistry of chalcogenides for sodium ion batteries”為題，在《Nature Communications》期刊上在線發(fā)表（DOI: 10.1038/s41467-022-33329-2）,。該工作第一作者為2021級(jí)博士研究生姜敏霞,，通訊作者為曹敏花教授、毛寶光博士后,。

揭示過(guò)渡金屬硫?qū)倩衔铮∕X₂, M = Mo, V, W, Re; X = S, Se）的儲(chǔ)鈉機(jī)理是合理設(shè)計(jì)電極材料,，提高其電池性能的重要基礎(chǔ)。通常,，MX₂在初始放電過(guò)程會(huì)生成產(chǎn)物M和A₂X (A = Li, Na),。然而，在隨后的充電過(guò)程中,，不可逆的轉(zhuǎn)化反應(yīng)會(huì)改變充電產(chǎn)物,，轉(zhuǎn)變?yōu)锳₂X/X的反應(yīng)，使得鈉的存儲(chǔ)本質(zhì)變成鈉-硒電池,，從而遭受多硫/硒化物的穿梭效應(yīng),，導(dǎo)致容量迅速衰減。因此,，調(diào)控M/A₂X 的存儲(chǔ)機(jī)理,，使其遵循可逆反應(yīng)機(jī)制，對(duì)于實(shí)現(xiàn)高的電化學(xué)存儲(chǔ)性能非常重要,。然而,，由于無(wú)法直接調(diào)節(jié)放電產(chǎn)物M和A₂X的活性，因此對(duì)MX₂的存儲(chǔ)機(jī)理調(diào)控仍然極具挑戰(zhàn),。

論文以MoSe₂負(fù)極為研究對(duì)象,，通過(guò)應(yīng)力工程策略為解決這一難題提供了一個(gè)新思路。理論計(jì)算表明,，應(yīng)力可以調(diào)控材料的反應(yīng)活性,，并進(jìn)一步改變氧化還原反應(yīng)的吉布斯自由能?；诖?，作者利用2-甲基咪唑的配位效應(yīng)，合成了拉伸應(yīng)力的MoSe₂（TS-MoSe₂）,。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明,，TS-MoSe₂可以將應(yīng)力傳遞給其放電產(chǎn)物Mo，導(dǎo)致Mo團(tuán)簇發(fā)生晶格畸變,，d帶中心上移,，更接近費(fèi)米能級(jí)，進(jìn)一步增強(qiáng)對(duì)Na₂Se的吸附能力,，從而使Mo/Na₂Se與MoSe₂之間氧化還原化學(xué)反應(yīng)的吉布斯自由能降低,，促進(jìn)其氧化還原反應(yīng)發(fā)生。原位拉曼,、非原位X射線光電子能譜和X射線同步輻射光譜表明,，不同于無(wú)應(yīng)力的MoSe₂，TS-MoSe₂經(jīng)歷一個(gè)可逆的鈉存儲(chǔ)機(jī)理,，并最終表現(xiàn)出優(yōu)異的儲(chǔ)鈉性能,。該工作為其他電極材料的電化學(xué)儲(chǔ)能機(jī)理研究提供了一定的借鑒意義。

論文鏈接：https://doi.org/10.1038/s4146 7-022-33329-2.

圖1.（a-c）TS-MoSe₂的表征,；（d-g）TS-MoSe₂,、MoSe₂與相應(yīng)的放電產(chǎn)物TS-MoSe₂-D0.01、MoSe₂-D0.01的表征,；（h-j）TS-MoSe₂的鈉存儲(chǔ)機(jī)理表征,；（k-m）TS-MoSe₂與MoSe₂電極的電化學(xué)性能。

附作者簡(jiǎn)介：

曹敏花,，北京理工大學(xué)化學(xué)與化工學(xué)院教授,，博士生導(dǎo)師，教育部新世紀(jì)優(yōu)秀人才,，洪堡學(xué)者,。主要從事能源存儲(chǔ)與轉(zhuǎn)化材料的功能導(dǎo)向性設(shè)計(jì)及電化學(xué)機(jī)理研究。已在Nat. Commun., J. Am. Chem. Soc., Angew. Chem. Int. Ed., ACS Energy Letters, ACS Nano, Nano Energy, Chem. Mater., J. Mater. Chem. A等期刊上發(fā)表SCI論文100余篇,。

毛寶光,，北京理工大學(xué)化學(xué)與化工學(xué)院博士后。主要從事功能納米材料的合成及其在催化和新能源領(lǐng)域的應(yīng)用,。近年來(lái),，以第一作者/通訊作者在 Nat. Commun., Angew. Chem. Int. Ed.(3篇), ACS Energy Letters, Nano Res., Nanoscale等期刊上發(fā)表論文十余篇，申請(qǐng)中國(guó)發(fā)明專利2項(xiàng),。作為項(xiàng)目負(fù)責(zé)人主持國(guó)家自然科學(xué)基金青年基金項(xiàng)目和中國(guó)博士后科學(xué)基金面上項(xiàng)目一等資助各一項(xiàng),。