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北理工在鈉離子電池硫屬化合物負極研究領域取得重要進展


近日,,北京理工大學化學與化工學院曹敏花教授團隊在鈉離子電池硫屬化合物負極研究領域取得重要進展,,相關研究成果以“Strain-regulated Gibbs free energy enables reversible redox chemistry of chalcogenides for sodium ion batteries”為題,在《Nature Communications》期刊上在線發(fā)表(DOI: 10.1038/s41467-022-33329-2),。該工作第一作者為2021級博士研究生姜敏霞,通訊作者為曹敏花教授,、毛寶光博士后,。

揭示過渡金屬硫屬化合物(MX2, M = Mo, V, W, Re; X = S, Se)的儲鈉機理是合理設計電極材料,提高其電池性能的重要基礎,。通常,,MX2在初始放電過程會生成產物M和A2X (A = Li, Na)。然而,,在隨后的充電過程中,,不可逆的轉化反應會改變充電產物,轉變?yōu)锳2X/X的反應,,使得鈉的存儲本質變成鈉-硒電池,,從而遭受多硫/硒化物的穿梭效應,導致容量迅速衰減,。因此,,調控M/A2X 的存儲機理,使其遵循可逆反應機制,,對于實現(xiàn)高的電化學存儲性能非常重要,。然而,由于無法直接調節(jié)放電產物M和A2X的活性,,因此對MX2的存儲機理調控仍然極具挑戰(zhàn),。

論文以MoSe2負極為研究對象,通過應力工程策略為解決這一難題提供了一個新思路,。理論計算表明,,應力可以調控材料的反應活性,并進一步改變氧化還原反應的吉布斯自由能?;诖?,作者利用2-甲基咪唑的配位效應,合成了拉伸應力的MoSe2(TS-MoSe2),。實驗結果表明,,TS-MoSe2可以將應力傳遞給其放電產物Mo,導致Mo團簇發(fā)生晶格畸變,,d帶中心上移,,更接近費米能級,進一步增強對Na2Se的吸附能力,,從而使Mo/Na2Se與MoSe2之間氧化還原化學反應的吉布斯自由能降低,,促進其氧化還原反應發(fā)生。原位拉曼,、非原位X射線光電子能譜和X射線同步輻射光譜表明,,不同于無應力的MoSe2,TS-MoSe2經歷一個可逆的鈉存儲機理,,并最終表現(xiàn)出優(yōu)異的儲鈉性能,。該工作為其他電極材料的電化學儲能機理研究提供了一定的借鑒意義。

論文鏈接:https://doi.org/10.1038/s4146 7-022-33329-2.

圖1.(a-c)TS-MoSe2的表征,;(d-g)TS-MoSe2,、MoSe2與相應的放電產物TS-MoSe2-D0.01、MoSe2-D0.01的表征,;(h-j)TS-MoSe2的鈉存儲機理表征,;(k-m)TS-MoSe2與MoSe2電極的電化學性能。


附作者簡介:

曹敏花,,北京理工大學化學與化工學院教授,,博士生導師,教育部新世紀優(yōu)秀人才,,洪堡學者,。主要從事能源存儲與轉化材料的功能導向性設計及電化學機理研究。已在Nat. Commun., J. Am. Chem. Soc., Angew. Chem. Int. Ed., ACS Energy Letters, ACS Nano, Nano Energy, Chem. Mater., J. Mater. Chem. A等期刊上發(fā)表SCI論文100余篇,。

毛寶光,,北京理工大學化學與化工學院博士后。主要從事功能納米材料的合成及其在催化和新能源領域的應用,。近年來,,以第一作者/通訊作者在 Nat. Commun., Angew. Chem. Int. Ed.(3篇), ACS Energy Letters, Nano Res., Nanoscale等期刊上發(fā)表論文十余篇,申請中國發(fā)明專利2項,。作為項目負責人主持國家自然科學基金青年基金項目和中國博士后科學基金面上項目一等資助各一項,。


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