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北京理工大學材料學院能源催化研究所陳文星課題組近日在Pd₁Fe單原子合金催化劑設(shè)計與應(yīng)用研究中取得重要進展,。2024年5月,，相關(guān)研究成果以“Lattice Strain and Mott-Schottky Effect of Charge-Asymmetry Pd₁Fe Single Atom Alloy Catalyst for Semi-Hydrogenation of Alkynes with High Efficiency”為題在國際知名期刊《ACS Nano》上發(fā)表。北京理工大學陳文星副教授,、河北科技大學王碩副教授,、中國石油大學（北京）李振興教授和伊比利亞國際納米技術(shù)實驗室郭天祺為論文共同通訊作者，北京理工大學材料學院孫志一博士為第一作者,。

炔的選擇性加氫是學術(shù)界和現(xiàn)代化學工業(yè)中的一個關(guān)鍵反應(yīng)，其中鈀基催化劑被認為是最有效的,。然而,，由于其高活性引起的過度氫化，其應(yīng)用受到限制。近年來,，研究人員一直在努力提高鈀基催化劑對炔烴選擇性加氫反應(yīng)的性能,。方法包括引入第二金屬制備合金或核殼催化劑，雜原子修飾或構(gòu)建肖特基結(jié)等,。然而,，這些方法往往不能同時在活性和選擇性之間取得平衡。自2012年以來,，單原子合金(SAA)催化劑得益于其混合動力學和獨特的幾何結(jié)構(gòu)一直處于材料化學的前沿,。獨特的合金組合導致低含量組分原子的電子結(jié)構(gòu)發(fā)生顯著變化，d帶變窄,，從而改變了底物的吸附/解吸能力,。雖然報道了一些用于炔烴半氫化的單原子合金，但它們的性能和具體的調(diào)控機制仍不令人滿意,。因此,，理解界面效應(yīng)和掌握調(diào)控原理是今后設(shè)計高效、穩(wěn)定催化劑的必要條件,。

為了解決這些問題,，陳文星研究組合理設(shè)計了一種由Pd₁Fe合金芯和半導體P摻雜C殼層組成的電荷不對稱“裝甲”單原子合金催化劑(命名為Pd₁Fe SAA@PC)，作為一種理想的高效選擇性加氫催化劑,。多重光譜分析和密度泛函數(shù)理論(DFT)計算表明,，Pd₁Fe SAA@PC受晶格拉伸和肖特基效應(yīng)的雙重調(diào)控，并分別用于調(diào)控加氫的選擇性和活性,。具體如下：(1) PC殼層施加外部牽引力,，使Pd₁Fe合金內(nèi)部產(chǎn)生1.2%的拉伸應(yīng)變，提高反應(yīng)選擇性,。(2) P的摻雜作用會使C殼層實現(xiàn)從p型半導體到n型半導體的過渡,，形成獨特的肖特基結(jié)，從而提高了炔的半加氫活性,。催化劑形貌相關(guān)圖像如圖1所示,。

圖1. 鎧甲型Pd₁Fe SAA@PC的合成策略和形態(tài)結(jié)構(gòu)。

在常溫常壓條件下,，Pd₁Fe SAA@PC在苯乙炔的半氫化反應(yīng)中實現(xiàn)了4分鐘內(nèi)轉(zhuǎn)化率為99.9%,，選擇性為98.9%。而且,，當反應(yīng)時間延長至60分鐘時,，苯乙烯的選擇性仍保持在96.0%以上，超過了以往報道的催化劑,。晶格應(yīng)變和Schottky效應(yīng)的雙重調(diào)控確保了Pd₁Fe SAA@PC在苯乙炔半加氫反應(yīng)中的優(yōu)異性能,。這些明確的界面調(diào)制策略為半加氫催化劑的合理設(shè)計和性能優(yōu)化提供了實用的途徑,。

圖2. Pd₁Fe SAA@PC催化劑的苯乙炔加氫測試結(jié)果。

多重X射線光譜和密度泛函數(shù)理論(DFT)計算表明,，晶格應(yīng)變和肖特基效應(yīng)都源于P-C“盔甲”結(jié)構(gòu)對內(nèi)部的強相互作用,，發(fā)揮了調(diào)節(jié)底物在Pd_1Fe SAA@PC上的選擇性吸附和烯烴解吸能壘的雙重作用。Pd₁Fe SAA外部穩(wěn)定的PC殼對內(nèi)部合金產(chǎn)生牽引作用,，從而導致Pd₁Fe SAA的拉伸應(yīng)變約為1.17%(≈1.2%),。在加氫之前，催化劑將苯乙炔分子吸附在底物上,，形成吸附態(tài)PhCCH*,。由于P摻雜的C殼層的包覆作用，苯乙炔優(yōu)先吸附在C位點上,，而不是直接吸附在Pd₁Fe合金球上,。類似于“盔甲”結(jié)構(gòu)的吸附方式避免了金屬位點與外部環(huán)境的直接接觸，從而提高了催化劑的穩(wěn)定性,。

圖3. Pd₁Fe SAA@PC的理論計算結(jié)果

全文鏈接：https://doi.org/10.1021/acsnano.4c02710

該研究課題得到了國家自然科學基金項目,、北京市自然科學基金項目、北京市理工大學青年學者科研基金項目,、河北省自然科學基金項目,、中國科學院青年創(chuàng)新促進會基金成員項目和寧波市3315創(chuàng)新團隊項目的資助。

附作者介紹：

陳文星,，北京理工大學副教授,，博士生導師，碩士生導師,。2011年本科畢業(yè)于北京航空航天大學化學學院,；2015年博士畢業(yè)于中國科學技術(shù)大學國家同步輻射實驗室，師從國際著名同步輻射X-射線譜學專家,、前全國同步輻射專業(yè)委員會理事長吳自玉教授,；2016年在清華大學化學系進行博士后研究，師從李亞棟院士,；2018年受聘于北京理工大學材料學院,，并建立課題組，擔任獨立PI,。主要在金屬納米,、團簇、單原子催化劑的原子級可控合成,、結(jié)構(gòu)表征與催化性能分析方面從事研究工作,，并致力于應(yīng)用X-射線譜學方法從原子分子尺度上對物質(zhì)的局域結(jié)構(gòu)進行解析，運用基于同步輻射大科學裝置平臺的原位測試技術(shù)對相關(guān)反應(yīng)機理進行探索,。相關(guān)成果已發(fā)表文章250余篇,，SCI總引用32000余次,，60余篇入選ESI前1%高被引論文,，H指數(shù)91,。其中以通訊作者/第一作者（含共同）身份，分別在Nat. Catal. (1),，Science Advances (1),，Nat. Commun. (5)，J. Am. Chem. Soc. (6),，Angew. Chem. Int. Ed. (5),，Advanced Material (7)，Energy Environ. Sci. (4)等期刊上發(fā)表論文90余篇,。連續(xù)四年（2020-2023）入選科睿唯安全球高被引科學家榜單,。2021年入選Elsevier&Stanford公布的“標準化引文指標全科作者數(shù)據(jù)庫”全球10萬全科科學家年度影響力名單。入選2021年英國皇家化學會Top 1%高被引中國作者名單,。2021年獲《麻省理工科技評論》“35歲以下科技創(chuàng)新35人”提名,。申請專利四項，授權(quán)兩項,。擔任Nano Research和Energy and Environmental Advances期刊編委,，以及Nano Research Energy、SmartMat和Rare Metals等期刊青年編委,。2023年獲評Nano Research Energy學術(shù)新星和優(yōu)秀編委,。作為客座編輯組織Rare Metals的“Single-Atom Catalysis”專刊和EcoEnergy的“碳材料能源轉(zhuǎn)化與存儲”?？?。作為課題負責人主持國家自然科學基金面上項目、青年項目,，北京市面上基金項目,，企業(yè)橫向項目，北京理工大學人才引進啟動項目和優(yōu)青培育項目等,，擔任Angew,、Adv. Mater.、Matter,、Adv. Energy Mater.,、Adv. Funct. Mater.、Nano Research等學術(shù)期刊獨立審稿人,。應(yīng)邀在ACS Energy Lett.,、Small、Aggregate,、Chem. Commun.等期刊撰寫綜述文章9篇,。受邀參加三十余次國內(nèi)外重要學術(shù)會議并做邀請報告,。主講北京理工大學材料學院《催化原理及應(yīng)用》《微納加工技術(shù)與材料》等課程。