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北理工化工與環(huán)境學(xué)院在非貴金屬催化領(lǐng)域取得重要進(jìn)展


  過(guò)渡金屬在催化領(lǐng)域的應(yīng)用取得了巨大的成功,原因是其中心原子一般具有未填滿的價(jià)層d軌道,可表現(xiàn)出多種氧化態(tài);有較高的電荷/半徑比,容易與各種配體形成較穩(wěn)定的配合物;而主族元素有機(jī)化合物與過(guò)渡金屬有機(jī)化合物具有截然不同的化學(xué)性質(zhì)。已知的過(guò)渡金屬有機(jī)化學(xué)比主族元素有機(jī)化學(xué)反應(yīng)性要豐富很多。然而過(guò)渡金屬催化劑往往資源稀缺,價(jià)格昂貴且毒性較大。
  鋁元素是地含量?jī)H次于氧和硅的最豐富的金屬元素(在地殼中含量7.4%),價(jià)格便宜, 無(wú)毒且環(huán)境友好。將其用于催化有機(jī)合成一直是國(guó)際化學(xué)界的難題。
  楊智副教授課題組在其最近研究成果(Angew. Chem. Int. Ed. 2015, 54, 10225,Hot Paper)的基礎(chǔ)上,設(shè)計(jì)并合成了新的鋁二氫化合物。其催化炔、醇、胺、以及硫醇的硼氫化反應(yīng)獲得了很高的催化產(chǎn)率。相關(guān)成果最近發(fā)表在J. Am. Chem. Soc. 2016, 138, 2548(美國(guó)化學(xué)會(huì)會(huì)志,化學(xué)領(lǐng)域頂級(jí)期刊,IF=12.1)上。
 
  該課題組最近合成了含Al-O-C、Al-O-S以及Al-O-N結(jié)構(gòu)片段的新型有機(jī)鋁化合物,成功將其用于高效催化羰基與TMSCN的加成反應(yīng)中,并系統(tǒng)的研究了各催化劑所含不同取代基團(tuán)對(duì)催化效果的影響。相關(guān)成果最近在著名化學(xué)期刊Chemistry-An European Journal(歐洲化學(xué),DOI:10.1002/chem.201505162)上在線出版。
 
  該課題組采用二價(jià)錫前體與硫、硒單質(zhì)直接氧化還原反應(yīng)的新方法合成了新型具有雜多金屬結(jié)構(gòu)的錫硫簇、錫硒簇: L4Sn4S6和L4Sn4Se6;以其催化己內(nèi)酯開(kāi)環(huán)聚合反應(yīng),獲得了高產(chǎn)率、相對(duì)高分子量、以及窄分子量分布的高效催化產(chǎn)物;研究并解析了其配位-插入反應(yīng)機(jī)理。相關(guān)研究結(jié)果發(fā)表在無(wú)機(jī)化學(xué)領(lǐng)域著名雜志(Dalton Trans. 2015, 44, 19800, Outside Front Cover,封面文章)。
  課題組的博士生鐘明東,碩士生易亞飛為以上研究成果做出重要貢獻(xiàn)。該課題組近四年三次獲得“校級(jí)優(yōu)秀碩士學(xué)位論文”稱(chēng)號(hào)(2013孫帥,2014李凱,2016易亞飛)。
 
  截至目前,楊智副教授在化學(xué)類(lèi)兩個(gè)國(guó)際頂級(jí)期刊上(Angew. Chem. Int. Ed.和J. Am. Chem. Soc.)以第一作者共發(fā)表論文5篇。

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