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北理工材料學院劉佳特別研究員在半導體異質(zhì)納米晶合成及光電催化應(yīng)用領(lǐng)域取得新進展


  

  近日,,北理工材料學院結(jié)構(gòu)可控先進功能材料與綠色應(yīng)用北京市重點實驗室張加濤教授研究團隊的劉佳特別研究員,,在Plasmon金屬@半導體異質(zhì)納米晶的精準合成、熱電子注入及光電催化高效應(yīng)用等研究領(lǐng)域取得連續(xù)突破,,相關(guān)研究成果相繼發(fā)表于工程技術(shù)材料科學領(lǐng)域1區(qū)雜志《Nano Energy》(共同一作,,影響因子12.3)與工程技術(shù)能源與材料領(lǐng)域1區(qū)雜志《Journal of Materials Chemistry A》(共同通訊作者,影響因子8.9),。

  近年來,,Plasmon增強原理在光催化、光電催化領(lǐng)域成為國際性的研究熱點,,熱電子注入效率低是制約該領(lǐng)域發(fā)展的主要因素,。金屬@半導體核殼納米晶可表現(xiàn)出等離子體-激子協(xié)同耦合效應(yīng)及優(yōu)異的光-化學、光-電,、光-熱轉(zhuǎn)化性能,,在潔凈能源制備、環(huán)境治理,、醫(yī)學診療,、量子信息等諸多領(lǐng)域具有巨大的應(yīng)用前景。由于金屬與半導體之間具有較大的晶格失配度,,采用傳統(tǒng)晶種生長法制備的核殼納米晶在金屬/半導體異質(zhì)界面往往存在大量的晶格缺陷或有機雜質(zhì),,嚴重抑制了光生電荷的界面?zhèn)鬟f,且難于同時對金屬與半導體的結(jié)構(gòu)特性及化學組成進行精確調(diào)節(jié),。因此,,通過優(yōu)化合成方法增強納米晶的等離子體-激子耦合具有十分重要的科學研究意義。

  在張加濤教授團隊研究積累的基礎(chǔ)上(Science, 2010; Adv. Mater., 2014; Angew. Chem. Int. Ed., 2015,;Nature Nanotechnol. 2018),,團隊成員劉佳特別研究員帶領(lǐng)研究生馮靖雯、成曉艷,、王虹智等通過發(fā)展水相陽離子交換反應(yīng),,成功實現(xiàn)對金屬@半導體核殼納米晶形貌、納米結(jié)構(gòu),、異質(zhì)界面的精準合成,,在Au@CdS,、Au@ZnS以及Au@Ag2ZnSnS4(四元硫族半導體殼層)等核殼納米晶中構(gòu)建了緊密接觸,、原子級潔凈的金屬/半導體異質(zhì)界面。根據(jù)飛秒中紅外瞬態(tài)吸收光譜測試及理論計算結(jié)果,,Plasmon熱電子從Au核注入CdS導帶的效率高達48%,,所合成納米晶在可見光下的光催化分解水制氫性能比傳統(tǒng)方法制備的Au@CdS納米晶提高了2-3個數(shù)量級,;將Au@Ag2ZnSnS4納米晶組裝在光化學電極上成膜,利用精準合成的優(yōu)勢調(diào)控納米晶等離子體-激子耦合,,在光電催化分解水制氫中獲得了優(yōu)異性能,。在已有的異質(zhì)界面能量高效轉(zhuǎn)移等突破性研究基礎(chǔ)上,團隊將結(jié)合表面缺陷調(diào)控等進一步提高光生載流子的利用效率及光催化,、光電催化性能,。

  本研究受到了國家自然科學基金青年項目51702016,重點項目51631001, 重大集成項目91323301以及中央高?;究蒲袠I(yè)務(wù)費專項資金等項目資助,。在高分辨透射電鏡表征、瞬態(tài)吸收光譜表征及機理討論方面,,得到中科院物理所翁羽翔研究員,、美國亞利桑那州立大學劉景月教授以及加州大學洛杉磯分校黃昱教授等的大力幫助。在此一并表示感謝,。

  

論文鏈接:

  1. Metal@semiconductor core-shell nanocrystals with atomically organized interfaces for efficient hot electron-mediated photocatalysis, Nano Energy, 2018, 48, 44-52. 

  2. Metal@I2-II-IV-VI4 core-shell nanocrystals: controlled synthesis by aqueous cation exchange for efficient photoelectrochemical hydrogen generation, J. Mater. Chem. Mater. A, 2018, Accepted, DOI: 10.1039/C8TA03070G 

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