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　　近日，北京理工大學(xué)前沿交叉科學(xué)研究院黃佳琦課題組在鋰硫（Li–S）電池動力學(xué)調(diào)節(jié)方面研究取得新進(jìn)展,，相關(guān)研究成果以《Activating Inert Metallic Compounds for High-Rate Lithium–Sulfur Batteries Through In-Situ Etching of Extrinsic Metal》為題在線發(fā)表于化學(xué)類頂級國際期刊《Angewandte Chemie International Edition》（《德國應(yīng)用化學(xué)》,，影響因子12.10）,。該研究利用原位刻蝕的Ni₃FeN促進(jìn)多硫化物的表面反應(yīng)，并采用先進(jìn)的表征技術(shù)揭示了原位催化轉(zhuǎn)化機(jī)理,。該工作開拓了多金屬合金/化合物作為高倍率Li–S電池動力學(xué)促進(jìn)劑的新思路,，也提出了催化表面反應(yīng)和缺陷化學(xué)作用的新見解。本文的第一作者為北京理工大學(xué)前沿交叉科學(xué)研究院/材料學(xué)院碩士研究生趙夢,，共同第一作者為清華大學(xué)彭翃杰博士,，通訊作者為黃佳琦特別研究員。

　　因?yàn)榫哂休^高的理論比能量,，Li–S電池作為鋰離子電池最有希望的替代品受到極大的關(guān)注,。其高能量密度依賴于可逆的表面電化學(xué)反應(yīng)，在硫正極中引入電催化活性成分可以有效加速表面反應(yīng)動力學(xué),，從而提高硫的利用率并減輕多硫化物的穿梭效應(yīng),。然而，在電池工作條件下催化劑的真實(shí)活性相此前幾乎沒有被驗(yàn)證過,。深入挖掘表面反應(yīng)機(jī)理,，探明催化劑活性的來源對于指導(dǎo)催化劑設(shè)計具有關(guān)鍵作用。

圖1. 多硫化物刻蝕誘導(dǎo)的活化機(jī)制

　　類似于金屬催化劑設(shè)計的合金化策略,，該團(tuán)隊在單金屬化合物中引入外在金屬,，活化了原來的惰性相化合物，從而促進(jìn)多硫化物的表面反應(yīng)動力學(xué)。以六方氮化鎳（Ni₃N）作為概念驗(yàn)證,，其對多硫化物的催化活性較差,。在引入鐵元素后，Ni₃N轉(zhuǎn)變?yōu)楦呋钚缘牧⒎芥囪F氮化物（Ni₃FeN）,。在Ni₃FeN中,，處于立方結(jié)構(gòu)頂角處的較高正電性的鐵（與鎳相比）傾向于通過多硫化物的刻蝕過程浸出，從而在鎳位點(diǎn)的周圍留下大量空位缺陷,，極大地提高了Ni₃N的催化活性,。

圖2.（a,b）循環(huán)前和（c,d）循環(huán)后Ni₃FeN-G的HAADF-STEM圖像和相應(yīng)的元素分布

　　該團(tuán)隊利用高角度環(huán)形暗場掃描透射電子顯微鏡和相應(yīng)的元素映射來揭示上述機(jī)制。如圖2所示,，循環(huán)前的Ni₃FeN顆粒中Ni和Fe元素的分布較為均勻,。而循環(huán)后的Ni₃FeN顆粒顯示出異常的鐵元素的表面富集，證明在循環(huán)期間由于多硫化物的刻蝕作用發(fā)生了相遷移,，從而留下大量Fe元素的空位并提高催化活性,。

圖3. Ni₃FeN催化作用下Li–S電池的電化學(xué)性能

　　鐵元素通過多硫化物的原位刻蝕作用而浸出，產(chǎn)生高活性的富空位相,，從而促進(jìn)了多硫化物的動力學(xué)轉(zhuǎn)化過程,。這種富空位的Ni₃FeN催化的Li–S電池表現(xiàn)出優(yōu)異的倍率性能和高硫負(fù)載下的循環(huán)穩(wěn)定性，并且可以極大降低電解液用量,。這項(xiàng)工作不僅闡述了惰性單金屬化合物的外在金屬活化機(jī)制,，也證明了原位相演化和空位的形成在調(diào)節(jié)催化反應(yīng)中的重要作用。

　　論文詳情：

　　Meng Zhao, Hong-Jie Peng, Ze-Wen Zhang, Bo-Quan Li, Xiao Chen, Jin Xie, Xiang Chen, Jun-Yu Wei, Qiang Zhang, and Jia-Qi Huang*. Activating Inert Metallic Compounds for High-Rate Lithium–Sulfur Batteries Through In-Situ Etching of Extrinsic Metal, Angew Chem Int Ed , doi: 10.1002/anie.201812062.

　　論文鏈接：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/anie.201812062

作者簡介：

　　黃佳琦特別研究員,，九三學(xué)社社員,，2012年博士畢業(yè)于清華大學(xué)化學(xué)工程系，2016年9月入職北理工前沿交叉科學(xué)研究院并組建課題組開展研究工作,，在國家重點(diǎn)研發(fā)計劃,、國家自然科學(xué)基金、北京理工大學(xué)科技創(chuàng)新計劃的資助下,，主要開展能源存儲材料研究,。黃佳琦特別研究員以第一作者/通訊作者身份，在Advanced Materials, Advanced Functional Materials, Angewandte Chemie International Edition, Energy Storage Materials, Science Bulletin等期刊發(fā)表一系列研究工作,。其發(fā)表論文的總引用10000余次,，h因子為56，其中30余篇為ESI高被引論文,，入選2018年科睿唯安高被引科學(xué)家（材料科學(xué)）,。

　　黃佳琦擔(dān)任中國顆粒學(xué)會青年理事會理事，Journal of Energy Chemistry《能源化學(xué)》及Chinese Chemical Letters《中國化學(xué)快報》青年編委,，任Advanced Functional Materials《先進(jìn)功能材料》鋰硫電池?？?，Journal of Energy Chemistry 《能源化學(xué)》下一代電池專刊客座編輯,。入選首屆中國科協(xié)青年人才托舉計劃,，獲評中國化工學(xué)會侯德榜化工科技青年獎，中國顆粒學(xué)會青年顆粒學(xué)獎等,。