北理工在大氣顆粒物形成機(jī)制研究方面取得系列進(jìn)展
發(fā)布日期：2019-05-08 供稿：化學(xué)與化工學(xué)院 張秀輝
編輯：秦月 審核：趙文祥 閱讀次數(shù)：近日，北京理工大學(xué)化學(xué)與化工學(xué)院/原子分子簇科學(xué)教育部重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室張秀輝副教授研究團(tuán)隊(duì)與美國內(nèi)布拉斯加大學(xué)林肯分校曾曉成教授和Joseph S. Francisco教授研究團(tuán)隊(duì)合作,，在高度污染地區(qū)顆粒物形成機(jī)制研究方面取得重要進(jìn)展,。相關(guān)結(jié)果先后發(fā)表在國際頂級(jí)化學(xué)期刊《Journal of the American Chemical Society》,，2018, 140, 11020和《Angewandte Chemie International Edition》,，2019, accepted,。其中，前者被國家自然科學(xué)基金委員會(huì)以“我國學(xué)者在大氣顆粒物新粒子形成機(jī)制研究方面取得重要進(jìn)展”為題在其官方網(wǎng)站“資助成果”一欄進(jìn)行報(bào)道(http://www.nsfc.gov.cn/publish/portal0/tab448/info74320.htm),，同時(shí)還應(yīng)邀在國家自然科學(xué)基金委主辦的《 自然科學(xué)進(jìn)展 》 (《 Science Foundation in China 》, 2018, 26, 45) 撰文介紹,。論文通訊作者為北京理工大學(xué)化學(xué)與化工學(xué)院張秀輝副教授和美國內(nèi)布拉斯加大學(xué)林肯分校曾曉成教授和Joseph S. Francisco教授。北京理工大學(xué)化學(xué)與化工學(xué)院博士生李浩與美國內(nèi)布拉斯加大學(xué)林肯分校博士生鐘杰為共同第一作者,。
大氣氣溶膠對(duì)地球輻射平衡、全球氣候變化和人類健康有重要的影響,。在我國高濃度氣態(tài)污染物和強(qiáng)氧化背景下,，氣溶膠顆粒物的尺寸可在幾小時(shí)內(nèi)快速增長(zhǎng)至幾十甚至上百納米，其濃度在若干天內(nèi)可上升至數(shù)百微克每立方米,。這些新形成的顆粒物已然成為我國嚴(yán)重的二次污染和霧霾的重要誘因,。然而，氣溶膠顆粒物分子水平的物理化學(xué)形成機(jī)制,，尤其是污染地區(qū)氣溶膠新粒子的形成機(jī)制仍然是一個(gè)未解之謎,。因此，揭示顆粒物形成過程的潛在物理化學(xué)機(jī)制,，對(duì)有效評(píng)估其對(duì)我國污染地區(qū)的環(huán)境和健康效應(yīng)的影響以及對(duì)大氣環(huán)境的科學(xué)研究都有重要意義,。
圖1 重要大氣污染物SO3的消耗途徑
兩團(tuán)隊(duì)合作，將量子化學(xué)計(jì)算和大氣團(tuán)簇動(dòng)力學(xué)模型相結(jié)合,，發(fā)現(xiàn)在NH3濃度較高的污染干燥地區(qū),，重要的大氣污染物SO3和NH3的自催化反應(yīng)是SO3除與H2O反應(yīng)之外的另一條重要消耗路徑。同時(shí)發(fā)現(xiàn)反應(yīng)產(chǎn)物氨基磺酸可不同程度增強(qiáng)城市地區(qū)大氣關(guān)鍵成核團(tuán)簇的形成速率,。最終提出高度污染地區(qū)NH3和SO3自催化反應(yīng)引發(fā)的氣溶膠顆粒物新粒子形成的新機(jī)制(圖1),，為我國復(fù)合大氣污染條件下顆粒物形成提供了新的研究思路和理論指導(dǎo)。
圖2 重要大氣污染物SO3與有機(jī)酸在水滴表面反應(yīng)促進(jìn)顆粒物迅速增長(zhǎng)的物理化學(xué)機(jī)制
在此基礎(chǔ)上,，兩團(tuán)隊(duì)還進(jìn)一步開展合作,，對(duì)上述重要污染物SO3與大氣中含量豐富的有機(jī)酸在水滴表面通過非均相化學(xué)反應(yīng)形成氣溶膠顆粒物的機(jī)制進(jìn)行了研究(圖2)。發(fā)現(xiàn)氣液界面處,，有機(jī)酸分子不僅可以作為SO3與H2O反應(yīng)的催化劑,，而且還可與SO3在皮秒時(shí)間內(nèi)直接反應(yīng)生成類似表面活性劑的離子，從而協(xié)助水滴進(jìn)一步吸收大氣中的凝結(jié)性物質(zhì)并促進(jìn)顆粒物迅速增長(zhǎng),。該研究闡明了高度污染地區(qū)顆粒物爆發(fā)性增長(zhǎng)的新的增長(zhǎng)機(jī)制,。
張秀輝團(tuán)隊(duì)近2年在氣溶膠顆粒物形成機(jī)制的研究領(lǐng)域取得了一系列研究成果，除上述發(fā)表在 J. Am. Chem. Soc. ,、Angew. Chem. Int. Ed.兩篇論文外,，還在 Atmos. Environ. ,、Chemosphere 、J. Chem. Phys.等國際Top期刊發(fā)表論文共10余篇,。上述研究工作受到國家自然科學(xué)基金面上項(xiàng)目和北京高等學(xué)?！扒嗄暧⒉庞?jì)劃”項(xiàng)目的資助。
相關(guān)論文鏈接如下：
1.Journal of the American Chemical Society, 2018, 140 , 11020–11028： https://pubs.acs.org/doi/abs/10.1021/jacs.8b04928
2.Angewandte Chemie International Edition ,，2019, accepted：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/anie.201900534
3.Chemosphere , 2018, 212 , 504-512：https://doi.org/10.1016/j.chemosphere.2018.08.074
4.Atmospheric Environment , 2018 ,， 189, 244-251：https://doi.org/10.1016/j.atmosenv.2018.07.003
5.The Journal of Chemical Physics, 2018, 148, 1-10：https://doi.org/10.1063/1.5030665
6.Physical Chemistry Chemical Physics, 2018, 20 , 17406-17414, https://pubs.rsc.org/en/content/articlehtml/2018/cp/c8cp02719f
7.Chemosphere , 2018, 203 , 26-33: https://doi.org/10.1016/j.chemosphere.2018.03.154
8.Atmospheric Environment, 2018, 177 , 93-99: https://doi.org/10.1016/j.atmosenv.2018.01.017
9.Chemosphere , 2017, 186 , 430-437:https://doi.org/10.1016/j.chemosphere.2017.08.007
10.Atmospheric Environment, 2017, 166 , 479-487:https://doi.org/10.1016/j.atmosenv.2017.07.039
11.Journal of Chemical Physics, 2017 , 146, 1-11 : https://doi.org/10.1063/1.4982929
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