北理工在高壓誘導Bi4Br4相變和超導電性研究中取得重要進展

發(fā)布日期：2019-08-26 供稿：物理學院

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　　近日，北京理工大學物理學院姚裕貴教授、李翔特別研究員、陳東云博士后以及團隊其他成員，同北京高壓科學研究中心朱金龍研究員、金美玲博士后、美國得克薩斯大學奧斯汀分校John B. Goodenough教授、周建十教授等合作者，在高壓誘導Bi₄Br₄相變和超導電性研究方面取得重要進展。他們在最高45 GPa準靜水壓的極端高壓條件下，對高質量的Bi₄Br₄單晶開展了系統(tǒng)的結構-物性研究，發(fā)現(xiàn)其在壓力下展現(xiàn)了絕緣體-金屬轉變、超導電性和結構相變等一系列豐富的物理現(xiàn)象，為全面理解Bi₄Br₄高壓相的量子拓撲特性提供了重要依據(jù)。相關成果最近發(fā)表在美國科學院院刊PNAS上[ https://doi.org/10.1073/pnas.1909276116 ]。

　　自從拓撲絕緣體的概念提出以來，關于物質拓撲態(tài)的研究已成為當前凝聚態(tài)物理領域的前沿課題。北京理工大學物理學院姚裕貴教授團隊與合作者近期在大能隙拓撲絕緣體材料的研究中取得了一系列重要進展。他們通過理論計算與分析，相繼預測了Bi₄Br₄、Bi₄I₄、鉍烷（BiX：X="H，F(xiàn)，Cl，Br，I）等體系都是具有很大體能隙的拓撲絕緣體[ Nano Lett. 14, 4767 (2014)、Phys. Rev. B 90, 085431 (2014)、NPG Asia Mater. 6, e147 (2014) 、New J. Phys. 17, 015004 (2015)、Phys. Rev. Lett. 116, 066801 (2016) ]，其中β-Bi₄Br₄、β-Bi₄I₄體材料還被預測為弱拓撲絕緣體。在此基礎上，東京大學Takeshi Kondo和東京工業(yè)大學T. Sasagawa教授團隊等利用ARPES測量Bi₄I₄的拓撲表面態(tài)，很快從實驗上觀察到了β-Bi₄I₄中存在弱拓撲絕緣態(tài)[ Ryo Noguchi et al. Nature 566, 518 (2019) ]；值得一提的是，β-Bi₄I₄是首個被實驗證實的弱拓撲絕緣體。此外，南京大學萬賢綱教授團隊等發(fā)現(xiàn)α-Bi₄Br₄還是受C₂旋轉對稱性保護的大帶隙拓撲晶體絕緣體[ Feng Tang et al. Nature Phys. 15, 470 (2019) ]。這些研究工作表明，BiX體系呈現(xiàn)出許多奇異的電子物態(tài)，并引起了國內外的廣泛關注。

圖1 （A）α-Bi₄Br₄和（B）β-Bi₄Br₄的準一維晶體結構；（C）α-Bi₄Br₄單晶的XRD衍射圖。

圖2 （A）α-Bi₄Br₄單晶在不同壓力下的電阻-溫度依賴關系；（B）常壓下α-Bi₄Br₄單晶的對數(shù)電阻隨溫度倒數(shù)的變化關系。

圖3 不同壓力和磁場下Bi₄Br₄單晶的電阻、交流磁化率、上臨界場以及溫度-壓力相圖

圖4 不同壓力下 Bi₄Br₄單晶的結構

圖5 常壓和高壓下Bi₄Br₄的電子能帶結構

　　在前期工作基礎上，姚裕貴/李翔研究團隊進一步在國際先進的極端高壓測量系統(tǒng)上開展實驗研究工作，對Bi₄Br₄單晶的晶體結構和電子結構進行了更加全面系統(tǒng)的研究。如圖1A所示，Bi₄Br₄在常壓下的穩(wěn)定相是α-Bi₄Br₄，具有各向異性的準一維鏈結構（空間群C2/m），其鏈內化學鍵較強，而鏈間范德華力較弱。因此壓力可以在不引入化學摻雜復雜性的情況下，顯著改變α-Bi₄Br₄原子間的排列方式和電子結構，從而引發(fā)多種常壓下難以觀察到的新奇物態(tài)。例如，理論預測具有相同C2/m對稱性的另一種準一維β-Bi₄Br₄相（圖1B），將在壓力下實現(xiàn)弱拓撲絕緣體（WTI）-復合外爾半金屬（Weyl Semimetal）-強拓撲絕緣體（STI）的轉變。此外，另一個有趣的問題是：能否可以在高壓下實現(xiàn)Bi₄Br₄的超導電性，同時保持它的拓撲態(tài)不變？為了從實驗上解答這些問題，他們首先生長出了高質量的α-Bi₄Br₄單晶，并在0-45 GPa的準靜水壓范圍內詳細測量了其電阻隨溫度和磁場的依賴關系。如圖2所示，他們在3.0-3.8 GPa之間觀測到壓力引起的絕緣體-金屬轉變；理論計算表明，這是由于價帶和導帶穿過費米能級，形成許多小的空穴和電子口袋造成的。有意思的是，隨著壓力的進一步增加，他們相繼觀察到兩個超導轉變（如圖3所示）。其中第一個出現(xiàn)在3.8 GPa，電阻在6.8 K附近急劇下降至0，該轉變溫度隨著磁場的增大而降低，并且高壓磁化率顯示出明顯的抗磁信號。這些結果說明這是一個體相超導轉變。繼續(xù)增加壓力，第一個超導相的轉變溫度逐漸降低，直至12 GPa以上完全消失；另一方面，在5.5 GPa、9.0 K附近出現(xiàn)第二個超導轉變，其轉變溫度隨著壓力的增大而逐漸降低，但在45 GPa時仍然存在。為了闡明這些物性和結構的關系，他們利用X射線衍射（XRD）分別測量了Bi₄Br₄單晶和多晶在高壓下的結構（如圖4所示），發(fā)現(xiàn)在4.3 GPa時Bi₄Br₄保持單斜的α相結構，而在7.8 GPa時轉變?yōu)槿钡腜-1相。基于這些結果，他們又計算了α-Bi₄Br₄在壓力下的能帶結構（圖5），從中可以看出其拓撲性在4.3 GPa時仍然受到C₂旋轉對稱性的保護，表明第一個超導相可能與受旋轉對稱性保護的拓撲性共存；而第二個超導相的出現(xiàn)則與7.8 GPa發(fā)生的結構相變有關。上述結果對全面理解壓力調控拓撲材料的晶體結構和電子特性具有重要意義。

　　該工作得到了國家自然科學基金委、科技部、中國科學院和北京理工大學的支持。研究團隊特別感謝中科院物理所靳常青研究員、程金光研究員、北京大學鄒如強教授、燕山大學蓋彥峰副教授等人的有力支持和配合。

　　[1] Xiang Li, Dongyun Chen, Meiling Jin, Dashuai Ma, Yanfeng Ge, Jianping Sun, Wenhan Guo, Hao Sun, Junfeng Han, Wende Xiao, Junxi Duan, Qinsheng Wang, Cheng-Cheng Liu, Ruqiang Zou, Jinguang Cheng, Changqing Jin, Jianshi Zhou, John B. Goodenough, Jinlong Zhu, and Yugui Yao; “Pressure-induced phase transitions and superconductivity in a quasi–1-dimensional topological crystalline insulator α-Bi₄Br₄”, PNAS, 1909276116 (2019).

　　論文鏈接：https://doi.org/10.1073/pnas.1909276116

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