北理工在鉍(Bi)單原子催化劑制備及電催化CO2還原性能研究方面取得重要突破
發(fā)布日期：2019-10-09 供稿：材料學(xué)院
編輯：邵澤 審核：張青山 閱讀次數(shù)：
近日，北京理工大學(xué)材料學(xué)院張加濤課題組將無機納米界面合成化學(xué)推進到單原子精度,，與清華大學(xué)李亞棟院士,、王定勝副教授團隊合作,，在Bi單原子催化劑精準(zhǔn)制備及電催化CO2還原性能研究方面取得突破性進展，以“Bismuth Single Atoms Resulting from Transformation of Metal-Organic Frameworks and Their Use as Electrocatalysts for CO2 Reduction”為題,，于10月5日在材料,、化學(xué)領(lǐng)域的頂級期刊《Journal of the American Chemical Society》上在線發(fā)表， 2019, 10.1021/jacs.9b08259 (https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.9b08259),。
圖1 Bi單原子催化劑的合成及電化學(xué)還原CO2性能
通過電化學(xué)方法將CO2還原轉(zhuǎn)化為有價值的化學(xué)品或者燃料是新能源領(lǐng)域的研究熱點和難點,。目前存在兩個主要問題： 1) 過電勢高； 2) 析氫反應(yīng)（HER）的競爭導(dǎo)致產(chǎn)物選擇性(法拉第效率, FE)低,。因此設(shè)計具有優(yōu)異選擇性且高效的電催化劑,，在低過電位下實現(xiàn)高FE和快速轉(zhuǎn)化為清潔能源具有重要意義。單原子催化劑近些年來以其獨特的電子結(jié)構(gòu)和最大化的原子利用效率吸引了廣泛關(guān)注,。有鑒于此,，張加濤研究團隊與清華大學(xué)李亞棟院士團隊合作，原創(chuàng)性熱解Bi金屬有機框架結(jié)構(gòu)（Bi-MOF）,，利用原位電鏡觀測了Bi-MOF轉(zhuǎn)化為Bi納米顆粒,、并在雙氰胺分解的氨氣輔助下原子化為Bi單原子的過程；利用球差校正電鏡,、EXAFS等單原子精度的表征手段,，證明了Bi以單原子位點形式存在。研究發(fā)現(xiàn)該材料作為電催化劑,，在低過電位（0.39 V）下,，展示出高的CO法拉第效率（97%）和高活性（TOF, 5535 h-1）；結(jié)合理論計算,，發(fā)現(xiàn)單原子Bi-N4位點可有效活化CO2并利于形成CO產(chǎn)物的關(guān)鍵中間體COOH*,。
上述研究進展得到了國家自然科學(xué)基金 (NOs. 51631001, 51872030, 21890383, 51702016, 21671117, 21871159, 51501010)及北理工學(xué)術(shù)啟動基金等的資助。北理工材料學(xué)院博士研究生張二歡作為共同第一作者（排名第一）,，北理工張加濤教授,、戎宏盼副研究員和清華大學(xué)李亞棟院士、王定勝副教授為共同通訊作者,，北理工為第一通訊單位,。
圖2 張加濤教授近2年獲得的英國皇家化學(xué)會會士稱號及國際獲獎
張加濤研究團隊在“面向新能源、生物應(yīng)用的光電功能納米材料研究方面,，近些年在半導(dǎo)體納米晶的摻雜,、單原子精度異質(zhì)界面精準(zhǔn)合成研究方面取得系列進展，發(fā)表了包括Angew. Chem. 2015, 2019; Nature Nanotech. 2018,；Adv. Mater. 2014,，2015，2016,；Adv. Energy Mater. 2019,；Adv. Funct. Mater. 2019,；Nano Energy 2019等頂級期刊論文。近5年培養(yǎng)北理工優(yōu)秀博士,、碩士論文8名,，一級學(xué)會優(yōu)博1名。團隊的研究成果得到了國際同行的廣泛認(rèn)可,，張加濤教授2018年獲得英國皇家化學(xué)會會士（FRSC）稱號,，獲得中國材料聯(lián)盟青年科學(xué)家獎（2018）、IUPAC（國際純粹與應(yīng)用化學(xué)聯(lián)合會）杰出獎（2019）等,。
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