北理工在非對(duì)稱配位銅單位點(diǎn)催化劑及氧還原性能方面取得重要進(jìn)展
發(fā)布日期：2020-06-23 供稿：材料學(xué)院
編輯：劉曉雪 審核：金海波 閱讀次數(shù)：近日,，北京理工大學(xué)張加濤教授與陳文星副研究員在催化劑的原子界面調(diào)控合成方面,，與清華大學(xué)深圳研究生院的李佳教授以及清華大學(xué)李亞棟院士、王定勝副教授團(tuán)隊(duì)合作,，合成了非對(duì)稱配位的CuS1N3單位點(diǎn)催化劑,，并實(shí)現(xiàn)了其在電催化氧還原（ORR）性能方面的突破性進(jìn)展，相關(guān)成果以“Engineering unsymmetrically coordinated Cu-S1N3 single atom sites with enhanced oxygen reduction activity”為題,，發(fā)表于頂級(jí)期刊《Nature Communications》（IF：13.811）（文章DOI: 10.1038/s41467-020-16848-8）,。
先進(jìn)的燃料電池和裝有氧電極的金屬-空氣電池的發(fā)展為未來(lái)發(fā)展可持續(xù)能源提供了新的機(jī)遇。其中提高非Pt類催化劑的氧還原反應(yīng)（ORR）性能是關(guān)鍵瓶頸問(wèn)題,。ORR中間產(chǎn)物在活性中心的吸附強(qiáng)度可以通過(guò)調(diào)節(jié)金屬中心原子的界面結(jié)構(gòu)來(lái)降低勢(shì)壘,，從而提高催化活性。張加濤教授和陳文星副研究員等提出了一種原子界面策略,，并構(gòu)建了顯著提高ORR活性的非對(duì)稱Cu-S1N3單原子界面催化劑,。該催化劑在堿性介質(zhì)中表現(xiàn)出優(yōu)異的ORR活性，其半波電位高達(dá)0.918 V,，遠(yuǎn)優(yōu)于同類催化劑,。基于同步輻射的X射線吸收精細(xì)結(jié)構(gòu)（XAFS）研究以及密度泛函理論（DFT）計(jì)算表明,，低價(jià)的（+1）CuS1N3作為ORR的活性位點(diǎn)，有效提高ORR活性,，并展示了足夠的性能穩(wěn)定性,。該局域結(jié)構(gòu)調(diào)控策略可以促進(jìn)先進(jìn)的氧電極反應(yīng)以及其他電化學(xué)過(guò)程的研究,，為真正解決ORR反應(yīng)催化劑的卡脖子問(wèn)題提供了新的途徑。
圖1 CuS1N3單位點(diǎn)催化劑的形貌表征
圖2 原子層面的局域高分辨結(jié)構(gòu)表征
圖3 電催化性能測(cè)試
圖4 原位XAFS測(cè)試
圖5 DFT理論計(jì)算
上述研究成果得到了結(jié)構(gòu)可控先進(jìn)功能材料與綠色應(yīng)用北京市重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室和材料學(xué)院先進(jìn)材料實(shí)驗(yàn)中心的平臺(tái)支持,，得到了國(guó)家重點(diǎn)研究發(fā)展計(jì)劃（2017YFB0701600）,、國(guó)家自然科學(xué)基金（Grant No. 51631001，21801015,，51872030,，21643003，51702016,，51501010,，11874036）、廣東省重點(diǎn)地區(qū)研發(fā)計(jì)劃（2019B010940001）,、廣東省珠江人才計(jì)劃地方創(chuàng)新研究團(tuán)隊(duì)項(xiàng)目（2017BT01N111）,、深圳市基礎(chǔ)研究項(xiàng)目（JCYJ20170412171430026）、北京理工大學(xué)青年研究基金項(xiàng)目（3090012221909）,、科研院創(chuàng)新人才支持計(jì)劃,、中國(guó)國(guó)家重點(diǎn)研發(fā)計(jì)劃（2018YFA0702003）和國(guó)家自然科學(xué)基金（21890383，21671117,，21871159）的支持,。北理工材料學(xué)院博士研究生尚會(huì)姍為共同第一作者（排名第一），北理工張加濤教授,、陳文星副研究員和清華大學(xué)深圳研究生院李佳教授以及清華大學(xué)王定勝副教授為共同通訊作者,，北理工為第一通訊單位。
論文鏈接：https://doi.org/10.1038/s41467-020-16848-8
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