北理工團隊在離子微環(huán)境改性石墨相氮化碳方面取得新進展
發(fā)布日期：2024-03-25 供稿：生命學(xué)院 攝影：生命學(xué)院
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近日,，北京理工大學(xué)綠色生物制造團隊在石墨相氮化碳（g-C3N4）改性及其應(yīng)用方面取得新的研究進展,，相關(guān)成果以“Integration of WOx/1D C3N4/2D C3N4 multi-junction through in-situ “PTA-Mel” ionic microenvironment for efficient aromatic wastes degradation via charge carrier separation improvement”為題發(fā)表于頂級期刊《Chemical Engineering Science》,，論文第一作者為生命學(xué)院2021級博士生李文瑾,，通訊作者為孫劍教授,。
作為一種可見光響應(yīng)的非金屬有機半導(dǎo)體,，石墨相氮化碳（g-C3N4）具有合成簡單,、物化性質(zhì)穩(wěn)定,、綠色經(jīng)濟、帶隙寬度合適等優(yōu)點,，被廣泛應(yīng)用于污染物降解,、光解水制氫、光動力抗菌等方面,。為了彌補改善g-C3N4比表面積低,、載流子復(fù)合嚴(yán)重、可見光利用率低等缺陷,，需要對其進行結(jié)構(gòu)改性和性能優(yōu)化,。作為一種可以影響材料制備、改性和應(yīng)用的功能介質(zhì),，離子液體自身結(jié)構(gòu)可設(shè)計和調(diào)節(jié),，根據(jù)需要可以發(fā)揮溶劑,、模板劑以及結(jié)構(gòu)修飾劑等功能，從而在構(gòu)建內(nèi)建電場,、異質(zhì)結(jié),、均質(zhì)結(jié)以及雜原子摻雜等方面具有潛在應(yīng)用潛力。為此,，團隊分別開展了不同類型的離子液體對g-C3N4結(jié)構(gòu)及性能改性研究,，旨在獲得離子液體的特殊離子微環(huán)境對于半導(dǎo)體催化劑的結(jié)構(gòu)調(diào)控和性能提升的機制和規(guī)律。相關(guān)系列進展包括：提出了以聚合離子液體微球作為“電子儲體”的結(jié)構(gòu)后修飾策略,，獲得了性能提升的產(chǎn)氫效果（ Chem. Eng. J. , 2022, 440, 135625）,；通過均相咪唑基離子液體作為溶劑，調(diào)控構(gòu)筑“IL-Mel”簇,，實現(xiàn)了對g-C3N4表界面性質(zhì)的改善,，將光降解效率提高到2.3倍，并在細(xì)菌感染傷口的光動力治療中表現(xiàn)出優(yōu)異的性能（ Small Methods , 2024, 2301378）,。
圖1. 團隊基于石墨相氮化碳所開展的系列工作
為了進一步驗證離子微環(huán)境在改性g-C3N4方面的潛力,，實現(xiàn)高效載流子分離，團隊提出了原位構(gòu)建“磷鎢酸-三聚氰胺”（“PTA-Mel”）離子微環(huán)境策略,，成功制備出具有1維,、2維g-C3N4以及異質(zhì)結(jié)修飾的多結(jié)結(jié)構(gòu)，如WOx/1D g-C3N4/2D g-C3N4,。推測的機理指出,，Mel經(jīng)PTA質(zhì)子化后，在形成1維管狀g-C3N4提高光生電子傳輸,，而PTA陰離子熱分解成具有氧空位缺陷的WOx以利于儲存光生電子,。同質(zhì)結(jié)和異質(zhì)結(jié)的協(xié)同作用構(gòu)建了內(nèi)建電場，有效地改善了光生載流子的分離效率,，一定程度上抑制了光生電子和空穴的復(fù)合，提高了可見光催化性能,，實現(xiàn)了抗生素的高效清除,。與純g-C3N4相比，經(jīng)原位離子微環(huán)境調(diào)控后的WOx/1D g-C3N4/2D g-C3N4對羅丹明B和鹽酸四環(huán)素表現(xiàn)出更強的降解速率（分別增加了2.34倍和1.45倍）,。該工作再次證實了離子微環(huán)境改性g-C3N4材料的應(yīng)用潛力,，并為其他光催化劑的改性提供了一條可以借鑒的思路。
圖2. 離子微環(huán)境誘導(dǎo)多結(jié)結(jié)構(gòu)氮化碳合成示意圖
論文詳情：Wenjin Li, Wanting Zhao, Qizhen Luo, Wenzhe Xiao, Xiaoning Wang, Yu ting Shi, Jian Sun*, Integration of WOx/1D C3N4/2D C3N4 multi-junction through in-situ“PTA-Mel“ ionic microenvironment for efficient aromatic wastes degradation via charge carrier separation improvement. Chem. Eng. Sci., 2024, 293, 120007.
原文鏈接：https://doi.org/10.1016/j.ces.2024.120007
附團隊簡介：
綠色生物制造團隊圍繞國家“雙碳”和生命大健康重大需求,，注重化學(xué),、生物、化工,、材料等多學(xué)科交叉融合,，開展融合功能介質(zhì)調(diào)控和綠碳清潔轉(zhuǎn)化的應(yīng)用基礎(chǔ)研究,，具體方向包括功能化離子液體設(shè)計及其微環(huán)境作用調(diào)控；生物基化學(xué)品（如生物燃料,、醫(yī)藥分子等）和功能材料（如纖維,、薄膜等）綠色合成；光動力抗菌和污染物消解,，酶固定化及仿生酶工程,，柔性可穿戴傳感器件及發(fā)光器件構(gòu)建等。
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