北理工團(tuán)隊(duì)在離子微環(huán)境改性石墨相氮化碳方面取得新進(jìn)展

發(fā)布日期：2024-03-25 供稿：生命學(xué)院攝影：生命學(xué)院

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近日，北京理工大學(xué)綠色生物制造團(tuán)隊(duì)在石墨相氮化碳（g-C₃N₄）改性及其應(yīng)用方面取得新的研究進(jìn)展，相關(guān)成果以“Integration of WO_x/1D C₃N₄/2D C₃N₄ multi-junction through in-situ “PTA-Mel” ionic microenvironment for efficient aromatic wastes degradation via charge carrier separation improvement”為題發(fā)表于頂級(jí)期刊《Chemical Engineering Science》，論文第一作者為生命學(xué)院2021級(jí)博士生李文瑾，通訊作者為孫劍教授。

作為一種可見光響應(yīng)的非金屬有機(jī)半導(dǎo)體，石墨相氮化碳（g-C₃N₄）具有合成簡單、物化性質(zhì)穩(wěn)定、綠色經(jīng)濟(jì)、帶隙寬度合適等優(yōu)點(diǎn)，被廣泛應(yīng)用于污染物降解、光解水制氫、光動(dòng)力抗菌等方面。為了彌補(bǔ)改善g-C₃N₄比表面積低、載流子復(fù)合嚴(yán)重、可見光利用率低等缺陷，需要對(duì)其進(jìn)行結(jié)構(gòu)改性和性能優(yōu)化。作為一種可以影響材料制備、改性和應(yīng)用的功能介質(zhì)，離子液體自身結(jié)構(gòu)可設(shè)計(jì)和調(diào)節(jié)，根據(jù)需要可以發(fā)揮溶劑、模板劑以及結(jié)構(gòu)修飾劑等功能，從而在構(gòu)建內(nèi)建電場、異質(zhì)結(jié)、均質(zhì)結(jié)以及雜原子摻雜等方面具有潛在應(yīng)用潛力。為此，團(tuán)隊(duì)分別開展了不同類型的離子液體對(duì)g-C₃N₄結(jié)構(gòu)及性能改性研究，旨在獲得離子液體的特殊離子微環(huán)境對(duì)于半導(dǎo)體催化劑的結(jié)構(gòu)調(diào)控和性能提升的機(jī)制和規(guī)律。相關(guān)系列進(jìn)展包括：提出了以聚合離子液體微球作為“電子儲(chǔ)體”的結(jié)構(gòu)后修飾策略，獲得了性能提升的產(chǎn)氫效果（ Chem. Eng. J. , 2022, 440, 135625）；通過均相咪唑基離子液體作為溶劑，調(diào)控構(gòu)筑“IL-Mel”簇，實(shí)現(xiàn)了對(duì)g-C₃N₄表界面性質(zhì)的改善，將光降解效率提高到2.3倍，并在細(xì)菌感染傷口的光動(dòng)力治療中表現(xiàn)出優(yōu)異的性能（ Small Methods , 2024, 2301378）。

圖1. 團(tuán)隊(duì)基于石墨相氮化碳所開展的系列工作

為了進(jìn)一步驗(yàn)證離子微環(huán)境在改性g-C₃N₄方面的潛力，實(shí)現(xiàn)高效載流子分離，團(tuán)隊(duì)提出了原位構(gòu)建“磷鎢酸-三聚氰胺”（“PTA-Mel”）離子微環(huán)境策略，成功制備出具有1維、2維g-C₃N₄以及異質(zhì)結(jié)修飾的多結(jié)結(jié)構(gòu)，如WOx/1D g-C₃N₄/2D g-C₃N₄。推測的機(jī)理指出，Mel經(jīng)PTA質(zhì)子化后，在形成1維管狀g-C₃N₄提高光生電子傳輸，而PTA陰離子熱分解成具有氧空位缺陷的WOx以利于儲(chǔ)存光生電子。同質(zhì)結(jié)和異質(zhì)結(jié)的協(xié)同作用構(gòu)建了內(nèi)建電場，有效地改善了光生載流子的分離效率，一定程度上抑制了光生電子和空穴的復(fù)合，提高了可見光催化性能，實(shí)現(xiàn)了抗生素的高效清除。與純g-C₃N₄相比，經(jīng)原位離子微環(huán)境調(diào)控后的WOx/1D g-C₃N₄/2D g-C₃N₄對(duì)羅丹明B和鹽酸四環(huán)素表現(xiàn)出更強(qiáng)的降解速率（分別增加了2.34倍和1.45倍）。該工作再次證實(shí)了離子微環(huán)境改性g-C₃N₄材料的應(yīng)用潛力，并為其他光催化劑的改性提供了一條可以借鑒的思路。

圖2. 離子微環(huán)境誘導(dǎo)多結(jié)結(jié)構(gòu)氮化碳合成示意圖

論文詳情：Wenjin Li, Wanting Zhao, Qizhen Luo, Wenzhe Xiao, Xiaoning Wang, Yu ting Shi, Jian Sun*, Integration of WO_x/1D C₃N₄/2D C₃N₄ multi-junction through in-situ“PTA-Mel“ ionic microenvironment for efficient aromatic wastes degradation via charge carrier separation improvement. Chem. Eng. Sci., 2024, 293, 120007.

原文鏈接：https://doi.org/10.1016/j.ces.2024.120007

附團(tuán)隊(duì)簡介：

綠色生物制造團(tuán)隊(duì)圍繞國家“雙碳”和生命大健康重大需求，注重化學(xué)、生物、化工、材料等多學(xué)科交叉融合，開展融合功能介質(zhì)調(diào)控和綠碳清潔轉(zhuǎn)化的應(yīng)用基礎(chǔ)研究，具體方向包括功能化離子液體設(shè)計(jì)及其微環(huán)境作用調(diào)控；生物基化學(xué)品（如生物燃料、醫(yī)藥分子等）和功能材料（如纖維、薄膜等）綠色合成；光動(dòng)力抗菌和污染物消解，酶固定化及仿生酶工程，柔性可穿戴傳感器件及發(fā)光器件構(gòu)建等。

北理工團(tuán)隊(duì)在離子微環(huán)境改性石墨相氮化碳方面取得新進(jìn)展

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