北理工團隊在離子微環(huán)境改性石墨相氮化碳方面取得新進展
發(fā)布日期：2024-03-25 供稿：生命學院 攝影：生命學院
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近日，北京理工大學綠色生物制造團隊在石墨相氮化碳（g-C3N4）改性及其應用方面取得新的研究進展,，相關成果以“Integration of WOx/1D C3N4/2D C3N4 multi-junction through in-situ “PTA-Mel” ionic microenvironment for efficient aromatic wastes degradation via charge carrier separation improvement”為題發(fā)表于頂級期刊《Chemical Engineering Science》,，論文第一作者為生命學院2021級博士生李文瑾,，通訊作者為孫劍教授。
作為一種可見光響應的非金屬有機半導體,，石墨相氮化碳（g-C3N4）具有合成簡單,、物化性質穩(wěn)定、綠色經(jīng)濟,、帶隙寬度合適等優(yōu)點,，被廣泛應用于污染物降解、光解水制氫,、光動力抗菌等方面,。為了彌補改善g-C3N4比表面積低、載流子復合嚴重,、可見光利用率低等缺陷,，需要對其進行結構改性和性能優(yōu)化。作為一種可以影響材料制備,、改性和應用的功能介質,，離子液體自身結構可設計和調節(jié)，根據(jù)需要可以發(fā)揮溶劑,、模板劑以及結構修飾劑等功能,，從而在構建內建電場、異質結,、均質結以及雜原子摻雜等方面具有潛在應用潛力,。為此，團隊分別開展了不同類型的離子液體對g-C3N4結構及性能改性研究,，旨在獲得離子液體的特殊離子微環(huán)境對于半導體催化劑的結構調控和性能提升的機制和規(guī)律,。相關系列進展包括：提出了以聚合離子液體微球作為“電子儲體”的結構后修飾策略，獲得了性能提升的產(chǎn)氫效果（ Chem. Eng. J. , 2022, 440, 135625）,；通過均相咪唑基離子液體作為溶劑,，調控構筑“IL-Mel”簇，實現(xiàn)了對g-C3N4表界面性質的改善,，將光降解效率提高到2.3倍,，并在細菌感染傷口的光動力治療中表現(xiàn)出優(yōu)異的性能（ Small Methods , 2024, 2301378）,。
圖1. 團隊基于石墨相氮化碳所開展的系列工作
為了進一步驗證離子微環(huán)境在改性g-C3N4方面的潛力，實現(xiàn)高效載流子分離,，團隊提出了原位構建“磷鎢酸-三聚氰胺”（“PTA-Mel”）離子微環(huán)境策略,，成功制備出具有1維、2維g-C3N4以及異質結修飾的多結結構,，如WOx/1D g-C3N4/2D g-C3N4,。推測的機理指出，Mel經(jīng)PTA質子化后,，在形成1維管狀g-C3N4提高光生電子傳輸,，而PTA陰離子熱分解成具有氧空位缺陷的WOx以利于儲存光生電子。同質結和異質結的協(xié)同作用構建了內建電場,，有效地改善了光生載流子的分離效率,，一定程度上抑制了光生電子和空穴的復合，提高了可見光催化性能,，實現(xiàn)了抗生素的高效清除,。與純g-C3N4相比，經(jīng)原位離子微環(huán)境調控后的WOx/1D g-C3N4/2D g-C3N4對羅丹明B和鹽酸四環(huán)素表現(xiàn)出更強的降解速率（分別增加了2.34倍和1.45倍）,。該工作再次證實了離子微環(huán)境改性g-C3N4材料的應用潛力,，并為其他光催化劑的改性提供了一條可以借鑒的思路。
圖2. 離子微環(huán)境誘導多結結構氮化碳合成示意圖
論文詳情：Wenjin Li, Wanting Zhao, Qizhen Luo, Wenzhe Xiao, Xiaoning Wang, Yu ting Shi, Jian Sun*, Integration of WOx/1D C3N4/2D C3N4 multi-junction through in-situ“PTA-Mel“ ionic microenvironment for efficient aromatic wastes degradation via charge carrier separation improvement. Chem. Eng. Sci., 2024, 293, 120007.
原文鏈接：https://doi.org/10.1016/j.ces.2024.120007
附團隊簡介：
綠色生物制造團隊圍繞國家“雙碳”和生命大健康重大需求,，注重化學,、生物、化工,、材料等多學科交叉融合,，開展融合功能介質調控和綠碳清潔轉化的應用基礎研究，具體方向包括功能化離子液體設計及其微環(huán)境作用調控,；生物基化學品（如生物燃料,、醫(yī)藥分子等）和功能材料（如纖維、薄膜等）綠色合成,；光動力抗菌和污染物消解,，酶固定化及仿生酶工程，柔性可穿戴傳感器件及發(fā)光器件構建等,。
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