北理工磁性摻雜拓?fù)浣^緣體Bi2Se3研究取得新進(jìn)展
發(fā)布日期：2013-05-29
閱讀次數(shù)： 供稿：物理學(xué)院 編輯：黨委宣傳部 趙琳
近年來(lái)，拓?fù)浣^緣體因其獨(dú)特的物理性質(zhì)及良好的應(yīng)用前景在凝聚態(tài)物理和材料科學(xué)領(lǐng)域引起了廣泛的研究興趣，尤其是三維拓?fù)洳牧螧i2Se3族材料備受關(guān)注,。由于具有非平庸的自旋和磁電特性,，拓?fù)浣^緣體有望在自旋電子學(xué)和拓?fù)淞孔佑?jì)算等領(lǐng)域得到應(yīng)用,。然而,，要實(shí)現(xiàn)這些關(guān)鍵應(yīng)用的先決條件是在拓?fù)浣^緣體中保持拓?fù)湫虻耐瑫r(shí)引入鐵磁序或者超導(dǎo)序?？茖W(xué)家預(yù)言通過(guò)對(duì)Bi2Se3族材料進(jìn)行磁性摻雜可以引入鐵磁序,，有可能觀測(cè)到量子化的反常霍爾效應(yīng),，從而為拓?fù)浣^緣體在器件方面的應(yīng)用創(chuàng)造可能性,。磁性摻雜Bi2Se3族材料的實(shí)驗(yàn)研究近年取得了突破性進(jìn)展，然而對(duì)于過(guò)渡金屬摻雜拓?fù)浣^緣體材料的穩(wěn)定性仍缺乏系統(tǒng)的研究,，實(shí)驗(yàn)上對(duì)鐵磁性的報(bào)道也存在爭(zhēng)議,。因而系統(tǒng)地理解磁性原子在拓?fù)浣^緣體中的形成難易程度，存在狀態(tài),，以及其對(duì)體系的電子結(jié)構(gòu),、磁學(xué)性質(zhì)等的影響成為亟待解決的課題?！ ?/div>
近年來(lái),，姚裕貴教授研究組和和合作者發(fā)展了判斷材料是否拓?fù)浣^緣體的第一性原理方法【Comp. Phys. Comm. 183, 1849 (2012)】，并先后預(yù)言了在Half-Heusler化合物【Phys. Rev. Lett. 105, 096404 (2010); Phys. Rev. B 82, 235121 (2010)】和Chalcopyrite化合物【Phys. Rev. Lett. 106, 016402 (2011)】中存在大量的拓?fù)浣^緣體材料,，以及硅烯可能實(shí)現(xiàn)量子自旋霍爾效應(yīng)【Phys. Rev. Lett. 107, 076802 (2011)】,。此外，還預(yù)言了二元半導(dǎo)體InSb在合理的應(yīng)變范圍內(nèi)可以轉(zhuǎn)變成拓?fù)浣^緣體【Phys. Rev. B 85, 195114 (2012)】。此外,，姚裕貴教授應(yīng)邀撰寫(xiě)了一篇綜述文章,，介紹了理論上尋找拓?fù)浣^緣體新材料的一般方法，回顧了三維拓?fù)浣^緣體材料方面的研究進(jìn)展【Sci. China-Phys. Mech. Astron. 55, 2199 (2012)】,。
在上述研究工作基礎(chǔ)上,，最近北京理工大學(xué)物理學(xué)院姚裕貴教授及其博士生張健敏（中國(guó)科學(xué)院物理研究所）與美國(guó)橡樹(shù)嶺國(guó)家實(shí)驗(yàn)室的朱文光博士,、肖笛博士等合作，通過(guò)第一性原理計(jì)算方法,，系統(tǒng)地研究了Bi2Se3中的3d過(guò)渡金屬磁性原子（V, Cr, Mn 和Fe）摻雜,，包括摻雜體系的材料穩(wěn)定性、電子結(jié)構(gòu)特性以及磁學(xué)性質(zhì)等,。他們發(fā)現(xiàn)引入的磁性原子在Bi2Se3材料中傾向于替代位穩(wěn)定存在,，而非實(shí)驗(yàn)猜測(cè)的間隙存在。同時(shí)闡明了本征生長(zhǎng)條件下Bi2Se3材料的載流子類(lèi)型及其具體誘因,，這一結(jié)果為實(shí)驗(yàn)發(fā)現(xiàn)提供了合理的解釋?zhuān)矠閷?shí)驗(yàn)上制備出真正絕緣的拓?fù)洳牧咸峁┝擞辛Φ闹笇?dǎo),。其次，該工作系統(tǒng)評(píng)估了不同磁性原子的摻雜難易并給出了各種磁性原子摻雜的最優(yōu)生長(zhǎng)條件,，以及不同摻雜原子在母體中的穩(wěn)定價(jià)態(tài),，同時(shí)預(yù)測(cè)了各種摻雜原子的有效摻雜濃度。他們發(fā)現(xiàn),，V和Cr較Mn和Fe更容易自發(fā)形成摻雜,，Mn和Fe的摻雜濃度比較有限。在極端n型載流子環(huán)境下引入V, Cr, Mn 和Fe容易使摻雜原子形成受主,，而大部分載流子環(huán)境下V, Cr, Mn 和Fe均傾向于中性替代,，這對(duì)尋找鐵磁絕緣體十分有利。該小組隨后進(jìn)行了電子結(jié)構(gòu)研究,，計(jì)算結(jié)果顯示,，V和Mn摻雜的Bi2Se3呈現(xiàn)金屬特性，Cr和Fe摻雜體系則仍然是絕緣材料,，Cr和Fe摻雜Bi2Se3族體系有望成為實(shí)現(xiàn)量子化反?；魻栃?yīng)的候選材料，但此時(shí)由于Cr原子d軌道和Se原子p軌道的雜化及原子馳豫,，體能隙將變小很多,，導(dǎo)致此體系可能只有在低溫才可觀測(cè)到量子化反常霍爾效應(yīng),。最后通過(guò)對(duì)磁性拓?fù)浣^緣體系統(tǒng)的磁性耦合研究,，澄清了實(shí)驗(yàn)中關(guān)于Cr和Fe摻雜Bi2Se3材料關(guān)于磁性報(bào)道的爭(zhēng)議，并揭示Cr摻雜Bi2Se3容易形成鐵磁性，而Fe摻雜系統(tǒng)則顯示弱的反鐵磁性,。
該工作為當(dāng)前廣泛關(guān)注的磁性摻雜拓?fù)浣^緣體系提供了全面,、系統(tǒng)的理論研究，為實(shí)驗(yàn)上獲取鐵磁拓?fù)浣^緣體材料提供了系統(tǒng)的評(píng)估及必要的理論指導(dǎo),，計(jì)算結(jié)果對(duì)實(shí)驗(yàn)上實(shí)現(xiàn)量子化反?；魻栃?yīng)至關(guān)重要，同時(shí)為拓?fù)浣^緣體在工業(yè)應(yīng)用上的進(jìn)一步發(fā)展奠定了基礎(chǔ),。該工作發(fā)表在Physical Review Letters 109, 266405 (2012)(全文鏈接: http://prl.aps.org/abstract/PRL/v109/i26/e266405),，并得到了國(guó)家自然科學(xué)基金委和科技部的資助。附：
近年來(lái),，姚裕貴教授研究組和和合作者發(fā)展了判斷材料是否拓?fù)浣^緣體的第一性原理方法【Comp. Phys. Comm. 183, 1849 (2012)】，并先后預(yù)言了在Half-Heusler化合物【Phys. Rev. Lett. 105, 096404 (2010); Phys. Rev. B 82, 235121 (2010)】和Chalcopyrite化合物【Phys. Rev. Lett. 106, 016402 (2011)】中存在大量的拓?fù)浣^緣體材料,，以及硅烯可能實(shí)現(xiàn)量子自旋霍爾效應(yīng)【Phys. Rev. Lett. 107, 076802 (2011)】,。此外，還預(yù)言了二元半導(dǎo)體InSb在合理的應(yīng)變范圍內(nèi)可以轉(zhuǎn)變成拓?fù)浣^緣體【Phys. Rev. B 85, 195114 (2012)】。此外,，姚裕貴教授應(yīng)邀撰寫(xiě)了一篇綜述文章,，介紹了理論上尋找拓?fù)浣^緣體新材料的一般方法，回顧了三維拓?fù)浣^緣體材料方面的研究進(jìn)展【Sci. China-Phys. Mech. Astron. 55, 2199 (2012)】,。
在上述研究工作基礎(chǔ)上,，最近北京理工大學(xué)物理學(xué)院姚裕貴教授及其博士生張健敏（中國(guó)科學(xué)院物理研究所）與美國(guó)橡樹(shù)嶺國(guó)家實(shí)驗(yàn)室的朱文光博士,、肖笛博士等合作，通過(guò)第一性原理計(jì)算方法,，系統(tǒng)地研究了Bi2Se3中的3d過(guò)渡金屬磁性原子（V, Cr, Mn 和Fe）摻雜,，包括摻雜體系的材料穩(wěn)定性、電子結(jié)構(gòu)特性以及磁學(xué)性質(zhì)等,。他們發(fā)現(xiàn)引入的磁性原子在Bi2Se3材料中傾向于替代位穩(wěn)定存在,，而非實(shí)驗(yàn)猜測(cè)的間隙存在。同時(shí)闡明了本征生長(zhǎng)條件下Bi2Se3材料的載流子類(lèi)型及其具體誘因,，這一結(jié)果為實(shí)驗(yàn)發(fā)現(xiàn)提供了合理的解釋?zhuān)矠閷?shí)驗(yàn)上制備出真正絕緣的拓?fù)洳牧咸峁┝擞辛Φ闹笇?dǎo),。其次，該工作系統(tǒng)評(píng)估了不同磁性原子的摻雜難易并給出了各種磁性原子摻雜的最優(yōu)生長(zhǎng)條件,，以及不同摻雜原子在母體中的穩(wěn)定價(jià)態(tài),，同時(shí)預(yù)測(cè)了各種摻雜原子的有效摻雜濃度。他們發(fā)現(xiàn),，V和Cr較Mn和Fe更容易自發(fā)形成摻雜,，Mn和Fe的摻雜濃度比較有限。在極端n型載流子環(huán)境下引入V, Cr, Mn 和Fe容易使摻雜原子形成受主,，而大部分載流子環(huán)境下V, Cr, Mn 和Fe均傾向于中性替代,，這對(duì)尋找鐵磁絕緣體十分有利。該小組隨后進(jìn)行了電子結(jié)構(gòu)研究,，計(jì)算結(jié)果顯示,，V和Mn摻雜的Bi2Se3呈現(xiàn)金屬特性，Cr和Fe摻雜體系則仍然是絕緣材料,，Cr和Fe摻雜Bi2Se3族體系有望成為實(shí)現(xiàn)量子化反?；魻栃?yīng)的候選材料，但此時(shí)由于Cr原子d軌道和Se原子p軌道的雜化及原子馳豫,，體能隙將變小很多,，導(dǎo)致此體系可能只有在低溫才可觀測(cè)到量子化反常霍爾效應(yīng),。最后通過(guò)對(duì)磁性拓?fù)浣^緣體系統(tǒng)的磁性耦合研究,，澄清了實(shí)驗(yàn)中關(guān)于Cr和Fe摻雜Bi2Se3材料關(guān)于磁性報(bào)道的爭(zhēng)議，并揭示Cr摻雜Bi2Se3容易形成鐵磁性，而Fe摻雜系統(tǒng)則顯示弱的反鐵磁性,。
該工作為當(dāng)前廣泛關(guān)注的磁性摻雜拓?fù)浣^緣體系提供了全面,、系統(tǒng)的理論研究，為實(shí)驗(yàn)上獲取鐵磁拓?fù)浣^緣體材料提供了系統(tǒng)的評(píng)估及必要的理論指導(dǎo),，計(jì)算結(jié)果對(duì)實(shí)驗(yàn)上實(shí)現(xiàn)量子化反?；魻栃?yīng)至關(guān)重要，同時(shí)為拓?fù)浣^緣體在工業(yè)應(yīng)用上的進(jìn)一步發(fā)展奠定了基礎(chǔ),。該工作發(fā)表在Physical Review Letters 109, 266405 (2012)(全文鏈接: http://prl.aps.org/abstract/PRL/v109/i26/e266405),，并得到了國(guó)家自然科學(xué)基金委和科技部的資助。附：
圖1. (a) 2×2×1 Bi2Se3超胞原子摻雜結(jié)構(gòu)示意圖,。(b) V, Cr, Mn 和Fe摻雜Bi2Se3體系最穩(wěn)定價(jià)態(tài)的形成能隨制備環(huán)境(硒化學(xué)勢(shì))的變化,。為比較，虛線給出了Bi2Se3中最可能存在的本征缺陷（硒空位VSe1,、BiSe1和SeBi反位）的數(shù)值,。
圖2. V, Cr, Mn 和Fe摻雜Bi2Se3時(shí)不同穩(wěn)定價(jià)態(tài)的形成能隨體系費(fèi)米能級(jí)的變化。(a)和(b)分別表示富鉍生長(zhǎng)和富硒生長(zhǎng)兩種不同的制備條件,。
圖3. 2×2×1 Bi2Se3超胞(a)考慮自旋軌道耦合下的能帶圖及其(b)布里淵區(qū)和高對(duì)稱(chēng)點(diǎn),。(c)-(j) Cr和Fe摻雜Bi2Se3體系不同條件下的能帶結(jié)構(gòu)。
分享到：