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1月,，北京理工大學(xué)材料學(xué)院能源催化研究所陳文星課題組與北京化工大學(xué)、西湖大學(xué)團隊合作,，在非對稱配位單原子催化劑研究中取得重要進展,。相關(guān)研究成果以“A Thermal Replacement Strategy to Regulate the Local Coordination Environment of Single Atom Co?S_xN_4?x (x="""0,1,2,3)""" Catalysts and Their Application in CO₂Electroreduction”為題在國際頂級期刊《Nature Communications》上發(fā)表。北京理工大學(xué)陳文星副教授,、北京化工大學(xué)莊仲濱教授和西湖大學(xué)王濤教授為論文共同通訊作者,。

單原子催化劑（SAC）作為具有獨特配位環(huán)境和高原子利用率的新型催化劑，在熱催化和電化學(xué)催化中都顯示出巨大的潛力,。要設(shè)計高性能的SAC,，不僅需要考慮金屬單原子的種類，還需要考慮金屬位點的局部配位環(huán)境,，目前,，合成具有可調(diào)節(jié)配位環(huán)境的SAC仍具有較高的挑戰(zhàn)性。

為了解決這個問題,，陳文星課題組成功設(shè)計了一種熱置換策略來微調(diào)SAC的局部配位環(huán)境,，并成功合成了一系列具有可控局域結(jié)構(gòu)的非對稱配位單原子催化劑Co?S_xN_4?x（x=""0,，1，2,，3）,。首先生成對稱的Co-N4，然后在高溫下用S取代N,，形成S取代的Co?S_xN_4?xSAC,，這種逐步置換的過程實現(xiàn)了對SAC局部配位環(huán)境的精確控制?；谶@些Co?S_xN_4?x SAC樣品,，可以探索電催化CO₂RR的構(gòu)效關(guān)系，研究發(fā)現(xiàn),，非對稱Co?S₁N₃結(jié)構(gòu)的催化劑具有最優(yōu)的COOH*和CO*吸附,，因此具有最高的CO₂還原制備CO性能。特別地,，在410 mV的低過電位下法拉第效率（FE_CO）高達98%,，TOF達到4564 h^?1，超過了多數(shù)已報道的單原子催化劑,。

圖1 Co?S_xN_4?x SACs的合成策略和形貌表征

作者利用同步輻射硬X射線吸收近邊結(jié)構(gòu)（XANES）和傅立葉變換擴展X射線吸收精細結(jié)構(gòu)（FT-EXAFS）研究了所獲得的Co?S_xN_4?x SAC的局部配位環(huán)境,。在不同S/N配位數(shù)的Co?S_xN_4?x上發(fā)現(xiàn)了電子調(diào)諧效應(yīng)，表明其對局部配位環(huán)境具有較強的敏感性,。另外,，通過XPS對SAC的化學(xué)環(huán)境進行了研究，發(fā)現(xiàn)S原子通過這種熱置換策略可以成功地結(jié)合到碳基底中,，有效調(diào)控樣品的局部電子結(jié)構(gòu),。

圖2 Co?S_xN_4?x SAC的局域結(jié)構(gòu)解析

作者評估了Co-N₄、Co-S₁N₃,、Co-S₂N₂和Co-S₃N₁ SAC在CO₂飽和的0.5M KHCO₃的H型池中的CO₂RR性能,，以研究不同局域配位結(jié)構(gòu)對性能的影響。發(fā)現(xiàn)不同硫配位數(shù)的單原子Co?S_xN_4?x （x="""0,，1,，2，3）呈現(xiàn)火山型CO2RR活性趨勢,，并且非對稱配位Co?S1N₃結(jié)構(gòu)更接近火山型曲線的頂部,，對CO₂RR表現(xiàn)出最高本征活性。

圖3 Co?S_xN_4?x SACs的電催化CO₂RR的原位譜學(xué)表征

圖4 Co-S_xN_4-x SAC的理論計算能量圖

該研究課題得到了國家自然科學(xué)基金（22375019）和北京理工大學(xué)科技創(chuàng)新計劃創(chuàng)新人才科技資助專項的支持,。