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北理工團(tuán)隊(duì)在等離激元增強(qiáng)光催化研究中取得進(jìn)展


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近期,,北京理工大學(xué)張加濤教授團(tuán)隊(duì)在等離激元光催化材料合成與界面調(diào)控方面取得重要進(jìn)展,,相關(guān)研究成果以“Ultralong Lifetime of Plasmon-Excited Electrons Realized in Nonepitaxial/Epitaxial Au@CdS/CsPbBr3 Triple-Heteronanocrystals”為題發(fā)表于材料類國(guó)際頂級(jí)期刊《Advanced Materials》。北京理工大學(xué)材料學(xué)院劉佳副教授,,中科院物理所陳海龍研究員,,北京理工大學(xué)化學(xué)與化工學(xué)院張加濤教授為本論文共同通訊作者,博士研究生萬曉冬,、潘月,、徐艷軍為共同第一作者。

利用光催化技術(shù)將太陽(yáng)能轉(zhuǎn)化為便于存儲(chǔ)利用的化學(xué)燃料(太陽(yáng)燃料),,是有望重塑全球能源與工業(yè)發(fā)展態(tài)勢(shì)的重大戰(zhàn)略性課題,。金屬納米顆粒表面等離激元具有獨(dú)特的光-物質(zhì)相互作用特性,可極大增強(qiáng)半導(dǎo)體光催化材料的太陽(yáng)光捕獲效率,,在太陽(yáng)燃料合成領(lǐng)域受到廣泛關(guān)注,。該領(lǐng)域的研究瓶頸在于等離激元熱電子壽命為飛秒量級(jí),因此難以有效注入半導(dǎo)體材料驅(qū)動(dòng)光催化反應(yīng),。如何獲得具有長(zhǎng)壽命的高能電子是提高等離激元在光催化轉(zhuǎn)化中利用效率的關(guān)鍵科學(xué)問題,。

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圖1 Au@CdS/CsPbBr3三元納米晶的結(jié)構(gòu)與界面表征

針對(duì)這一問題,張加濤教授研究團(tuán)隊(duì)基于前期工作基礎(chǔ),,通過發(fā)展外延生長(zhǎng)與非外延生長(zhǎng)相結(jié)合的新型合成策略,,在金屬、硫化物半導(dǎo)體,、全無機(jī)金屬鹵化物鈣鈦礦三種材料類型的納米尺度集成過程中成功實(shí)現(xiàn)原子級(jí)界面調(diào)控,,制備出具有Au-CdS、CdS-CsPbBr3雙重潔凈界面的Au@CdS/CsPbBr3納米晶光催化材料,。借助中紅外飛秒泵浦瞬態(tài)吸收等光譜表征技術(shù),,研究團(tuán)隊(duì)對(duì)該三元納米晶中等離激元載流子的激發(fā)、馳豫,、界面轉(zhuǎn)移等動(dòng)力學(xué)過程進(jìn)行了深入探索,。研究結(jié)果表明,利用Au@CdS/CsPbBr3三元納米晶可獲得納秒級(jí)別的超長(zhǎng)等離激元載流子壽命,,比傳統(tǒng)二元納米晶提高了三個(gè)數(shù)量級(jí),,并且這些高能載流子能夠有效驅(qū)動(dòng)光催化二氧化碳還原反應(yīng),長(zhǎng)波長(zhǎng)可見光區(qū)的表觀量子效率遠(yuǎn)高于文獻(xiàn)報(bào)道的鈣鈦礦基光催化材料,。以上結(jié)果為等離激元納米結(jié)構(gòu)材料的界面工程研究提供了全新的合成與調(diào)控方法,,有利于促進(jìn)等離激元材料與器件在太陽(yáng)能光-化學(xué)、光-電轉(zhuǎn)換領(lǐng)域中的應(yīng)用,。

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圖2 Au@CdS/CsPbBr3三元納米晶的等離激元載流子壽命表征

論文詳情:Xiaodong Wan,1 Yue Pan,1 Yanjun Xu,1 Jia Liu,* Hailong Chen,* Rongrong Pan, Yizhou Zhao, Peiwu Su, Yuemei Li, Xiuming Zhang, Shuping Zhang, Hongbo Li, Dong Su, Yuxiang Weng, Jiatao Zhang*, Ultralong Lifetime of Plasmon‐Excited Electrons Realized in Nonepitaxial/Epitaxial Au@CdS/CsPbBr3 Triple Heteronanocrystals. Advanced Materials, 2022: 2207555.

全文鏈接: https://doi.org/10.1002/adma.202207555


附作者簡(jiǎn)介:

劉佳,, 北京理工大學(xué)材料學(xué)院長(zhǎng)聘副教授,博士生導(dǎo)師,。2013年博士畢業(yè)于中科院大連化學(xué)物理研究所,,隨后在日本國(guó)立材料科學(xué)研究所(NIMS)進(jìn)行博士后研究,2016年加入北京理工大學(xué)材料學(xué)院,,主要從事太陽(yáng)能光-化學(xué)轉(zhuǎn)化催化材料的設(shè)計(jì)與合成,,入職以來作為第一/通訊作者在Chem. Rev., Adv. Mater., Nano Lett., Nano Energy, Appl. Catal. B等期刊發(fā)表論文30余篇,主持國(guó)家自然科學(xué)基金項(xiàng)目?jī)身?xiàng),。

張加濤,,教授,博士生導(dǎo)師,,入選國(guó)家級(jí)人才計(jì)劃,,北理工化學(xué)與化工學(xué)院院長(zhǎng),結(jié)構(gòu)可控先進(jìn)功能材料與綠色應(yīng)用北京市重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室主任,,北京理工大學(xué)首位徐特立特聘教授,,英國(guó)皇家化學(xué)會(huì)會(huì)士。作為項(xiàng)目負(fù)責(zé)人/研究骨干主持/參與國(guó)家自然科學(xué)基金重大研究計(jì)劃集成項(xiàng)目,、重點(diǎn)項(xiàng)目,、優(yōu)青,、面上等7項(xiàng),教育部,、北京市等省部級(jí)項(xiàng)目4項(xiàng),。作為第一作者或通訊作者在Chem. Rev., Nature, Science, Nature Nanotech., J. Am. Chem. Soc., Angew. Chem. Int. Ed., Adv. Mater., Energy Environ. Sci., Nano Lett., Adv. Energy Mater., Matter等國(guó)際頂級(jí)SCI學(xué)術(shù)期刊上發(fā)表論文100余篇,被引用8000余次,,獲國(guó)際,、國(guó)內(nèi)授權(quán)專利7個(gè),編寫綜述/專著章節(jié)8部,。


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