北理工團隊發(fā)現(xiàn)激子絕緣體形成及相變調(diào)控新機制
發(fā)布日期：2023-12-25 供稿：物理學院 攝影：物理學院
編輯：王莉蓉 審核：陳珂 閱讀次數(shù)：
日前,，北京理工大學物理學院姚裕貴,、關夢雪特別研究員和中國科學院物理研究所的孟勝研究員團隊展開合作，利用非絕熱含時密度泛函分子動力學（TDDFT-MD）方法深入探究了Ta2NiSe5中的非平衡多體相互作用,。研究明確了晶格序參量在光誘導絕緣體-金屬轉(zhuǎn)變過程中的關鍵作用,，為理解關聯(lián)量子材料中激子-聲子動力學提供了全面的視角,。相關研究題目為《Coherent Phonon Assisted Ultrafast Order-Parameter Reversal and Hidden Metallic State in Ta2NiSe5》，成果被發(fā)表在物理學領域的頂級期刊Physical Review Letters上,。
Ta2NiSe5是當前備受矚目的激子絕緣體候選材料,。在臨界溫度（≈328 K）以下，由于電子和空穴口袋之間的雜化效應,，最高價帶頂部將經(jīng)歷反常的平坦化,，伴隨著一個窄能隙（≈0.16 eV）的形成，這被認為是發(fā)生激子的玻色-愛因斯坦凝聚并形成激子絕緣體態(tài)的證據(jù),。然而,，關于能隙打開是否僅由激子效應引起（即由電子-空穴庫侖相互作用（e-h）觸發(fā)）的觀點受到了挑戰(zhàn)，因為與此同時還將發(fā)生從正交到單斜晶系的結(jié)構畸變,。晶格不穩(wěn)定性也可能通過電子-聲子耦合導致能隙的形成,。由于晶格和電子子系統(tǒng)之間的序參數(shù)線性耦合，主導機制難以確定,，這限制了對該材料的應用及調(diào)控,。
通過研究不同準粒子（電子、聲子,、激子等）在光場作用下的響應時間以及它們對能隙的影響,，基于超快泵浦探測技術的實驗手段有望解決這一問題。由于載流子的特征響應時間通常在百飛秒以內(nèi),，因此被廣泛用作電子子系統(tǒng)（e-h）驅(qū)動激子絕緣態(tài)形成的主要判據(jù),。然而，已有的超快實驗卻存在互相矛盾的結(jié)論,。例如，采用時間分辨的角分辨光電子能譜（tr-ARPES）進行研究時,，在強光場下,，能隙的關閉時間小于100 fs，被認為是等離子體誘導下激子關聯(lián)性減弱的結(jié)果,，即是一個純粹的電子過程[Nat. Commun. 9, 4322 (2018)],。然而，也有實驗表明,，在較弱光場條件下,，最大的能隙響應發(fā)生在聲子響應時間內(nèi)（約300 fs），表明結(jié)構畸變是主導的機制[PNAS 120, e2221688120 (2023)],。這些相互矛盾的實驗結(jié)果暗示著可能存在多種機制共同作用,，導致激子絕緣體形成的復雜過程。
為了解決上述問題,，研究人員在飛秒及原子的時空尺度上深入研究了在不同光場強度下Ta2NiSe5中的多體相互作用,。他們發(fā)現(xiàn)結(jié)構畸變可以在和純電子過程相當?shù)臅r間尺度內(nèi)發(fā)生,，成功地調(diào)和了相互矛盾的實驗結(jié)果。與激子絕緣體序參量耦合的聲子（2 THz）和普通相干聲子（3 THz）之間的非簡諧相互作用導致非平衡勢能面的變化和聲子頻率上轉(zhuǎn)換,，加速了晶格的序參量反轉(zhuǎn)并導致能隙關閉,。這一過程與純電子過程相互競爭,，特別是在強場條件下更為顯著,。
由于聲子耦合與分布在費米面附近的光生載流子的動力學密切相關,，晶格結(jié)構的變化與非平衡激子效應相互交織,，可能導致激子凝聚的完全猝滅,。另一方面,，盡管Ta2NiSe5的光致金屬態(tài)已被廣泛報道,，但由于微小的結(jié)構畸變以及泵浦探測技術固有的相位不靈敏性,，限制了對這些狀態(tài)原子構型的深入分析,。這項研究揭示了激光驅(qū)動的,、熱不可及的金屬態(tài)的精確屬性。根據(jù)研究結(jié)果,，研究人員提出了兩種切實可行的實驗策略,，以闡明電子相關性的確切作用。這些發(fā)現(xiàn)為理解Ta2NiSe5中潛在激子絕緣態(tài)的產(chǎn)生機制提供了獨特的視角,，并為其操縱提供了新的途徑,。
姚裕貴團隊的關夢雪特別研究員為文章的第一作者，姚裕貴教授及孟勝研究員為通訊作者,。北京理工大學為文章第一單位,。該工作得到了國家重點研發(fā)計劃、國家自然科學基金,、中國科學院和北京理工大學青年教師學術啟動計劃的資助,。
論文鏈接：https://journals.aps.org/prl/abstract/10.1103/PhysRevLett.131.256503
圖1. Ta2NiSe5在超快光激發(fā)前后的特征原子結(jié)構。
圖2. 聲子激發(fā)及誘導的晶格序參量反轉(zhuǎn),，并與實驗結(jié)果進行對比,。
圖3. 多聲子間的非簡諧相互作用加速能隙關閉。
圖4. Ta2NiSe5中光誘導的超快激子-聲子動力學,。
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