北理工團(tuán)隊(duì)發(fā)現(xiàn)激子絕緣體形成及相變調(diào)控新機(jī)制
發(fā)布日期：2023-12-25 供稿：物理學(xué)院 攝影：物理學(xué)院
編輯：王莉蓉 審核：陳珂 閱讀次數(shù)：
日前,，北京理工大學(xué)物理學(xué)院姚裕貴,、關(guān)夢(mèng)雪特別研究員和中國(guó)科學(xué)院物理研究所的孟勝研究員團(tuán)隊(duì)展開(kāi)合作，利用非絕熱含時(shí)密度泛函分子動(dòng)力學(xué)（TDDFT-MD）方法深入探究了Ta2NiSe5中的非平衡多體相互作用,。研究明確了晶格序參量在光誘導(dǎo)絕緣體-金屬轉(zhuǎn)變過(guò)程中的關(guān)鍵作用,，為理解關(guān)聯(lián)量子材料中激子-聲子動(dòng)力學(xué)提供了全面的視角。相關(guān)研究題目為《Coherent Phonon Assisted Ultrafast Order-Parameter Reversal and Hidden Metallic State in Ta2NiSe5》,，成果被發(fā)表在物理學(xué)領(lǐng)域的頂級(jí)期刊Physical Review Letters上,。
Ta2NiSe5是當(dāng)前備受矚目的激子絕緣體候選材料。在臨界溫度（≈328 K）以下,，由于電子和空穴口袋之間的雜化效應(yīng),，最高價(jià)帶頂部將經(jīng)歷反常的平坦化，伴隨著一個(gè)窄能隙（≈0.16 eV）的形成,，這被認(rèn)為是發(fā)生激子的玻色-愛(ài)因斯坦凝聚并形成激子絕緣體態(tài)的證據(jù),。然而，關(guān)于能隙打開(kāi)是否僅由激子效應(yīng)引起（即由電子-空穴庫(kù)侖相互作用（e-h）觸發(fā)）的觀點(diǎn)受到了挑戰(zhàn),，因?yàn)榕c此同時(shí)還將發(fā)生從正交到單斜晶系的結(jié)構(gòu)畸變,。晶格不穩(wěn)定性也可能通過(guò)電子-聲子耦合導(dǎo)致能隙的形成。由于晶格和電子子系統(tǒng)之間的序參數(shù)線性耦合,，主導(dǎo)機(jī)制難以確定,，這限制了對(duì)該材料的應(yīng)用及調(diào)控。
通過(guò)研究不同準(zhǔn)粒子（電子,、聲子,、激子等）在光場(chǎng)作用下的響應(yīng)時(shí)間以及它們對(duì)能隙的影響，基于超快泵浦探測(cè)技術(shù)的實(shí)驗(yàn)手段有望解決這一問(wèn)題,。由于載流子的特征響應(yīng)時(shí)間通常在百飛秒以內(nèi),，因此被廣泛用作電子子系統(tǒng)（e-h）驅(qū)動(dòng)激子絕緣態(tài)形成的主要判據(jù)。然而，已有的超快實(shí)驗(yàn)卻存在互相矛盾的結(jié)論,。例如,，采用時(shí)間分辨的角分辨光電子能譜（tr-ARPES）進(jìn)行研究時(shí)，在強(qiáng)光場(chǎng)下,，能隙的關(guān)閉時(shí)間小于100 fs,，被認(rèn)為是等離子體誘導(dǎo)下激子關(guān)聯(lián)性減弱的結(jié)果，即是一個(gè)純粹的電子過(guò)程[Nat. Commun. 9, 4322 (2018)],。然而,，也有實(shí)驗(yàn)表明，在較弱光場(chǎng)條件下,，最大的能隙響應(yīng)發(fā)生在聲子響應(yīng)時(shí)間內(nèi)（約300 fs）,，表明結(jié)構(gòu)畸變是主導(dǎo)的機(jī)制[PNAS 120, e2221688120 (2023)]。這些相互矛盾的實(shí)驗(yàn)結(jié)果暗示著可能存在多種機(jī)制共同作用,，導(dǎo)致激子絕緣體形成的復(fù)雜過(guò)程,。
為了解決上述問(wèn)題，研究人員在飛秒及原子的時(shí)空尺度上深入研究了在不同光場(chǎng)強(qiáng)度下Ta2NiSe5中的多體相互作用,。他們發(fā)現(xiàn)結(jié)構(gòu)畸變可以在和純電子過(guò)程相當(dāng)?shù)臅r(shí)間尺度內(nèi)發(fā)生,，成功地調(diào)和了相互矛盾的實(shí)驗(yàn)結(jié)果。與激子絕緣體序參量耦合的聲子（2 THz）和普通相干聲子（3 THz）之間的非簡(jiǎn)諧相互作用導(dǎo)致非平衡勢(shì)能面的變化和聲子頻率上轉(zhuǎn)換,，加速了晶格的序參量反轉(zhuǎn)并導(dǎo)致能隙關(guān)閉,。這一過(guò)程與純電子過(guò)程相互競(jìng)爭(zhēng)，特別是在強(qiáng)場(chǎng)條件下更為顯著,。
由于聲子耦合與分布在費(fèi)米面附近的光生載流子的動(dòng)力學(xué)密切相關(guān),，晶格結(jié)構(gòu)的變化與非平衡激子效應(yīng)相互交織，可能導(dǎo)致激子凝聚的完全猝滅,。另一方面,，盡管Ta2NiSe5的光致金屬態(tài)已被廣泛報(bào)道，但由于微小的結(jié)構(gòu)畸變以及泵浦探測(cè)技術(shù)固有的相位不靈敏性,，限制了對(duì)這些狀態(tài)原子構(gòu)型的深入分析。這項(xiàng)研究揭示了激光驅(qū)動(dòng)的,、熱不可及的金屬態(tài)的精確屬性,。根據(jù)研究結(jié)果，研究人員提出了兩種切實(shí)可行的實(shí)驗(yàn)策略,，以闡明電子相關(guān)性的確切作用,。這些發(fā)現(xiàn)為理解Ta2NiSe5中潛在激子絕緣態(tài)的產(chǎn)生機(jī)制提供了獨(dú)特的視角，并為其操縱提供了新的途徑,。
姚裕貴團(tuán)隊(duì)的關(guān)夢(mèng)雪特別研究員為文章的第一作者,，姚裕貴教授及孟勝研究員為通訊作者。北京理工大學(xué)為文章第一單位,。該工作得到了國(guó)家重點(diǎn)研發(fā)計(jì)劃,、國(guó)家自然科學(xué)基金,、中國(guó)科學(xué)院和北京理工大學(xué)青年教師學(xué)術(shù)啟動(dòng)計(jì)劃的資助。
論文鏈接：https://journals.aps.org/prl/abstract/10.1103/PhysRevLett.131.256503
圖1. Ta2NiSe5在超快光激發(fā)前后的特征原子結(jié)構(gòu),。
圖2. 聲子激發(fā)及誘導(dǎo)的晶格序參量反轉(zhuǎn),，并與實(shí)驗(yàn)結(jié)果進(jìn)行對(duì)比。
圖3. 多聲子間的非簡(jiǎn)諧相互作用加速能隙關(guān)閉,。
圖4. Ta2NiSe5中光誘導(dǎo)的超快激子-聲子動(dòng)力學(xué),。
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