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北理工課題組在高比能全固態(tài)鋰離子電池研究中取得重要進(jìn)展


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12月7日,,北京理工大學(xué)材料學(xué)院李麗教授,、吳鋒院士課題組在高比能全固態(tài)鋰離子電池研究中取得重要進(jìn)展,對高鎳正極設(shè)計了一種競爭摻雜策略,,成功實現(xiàn)了異質(zhì)原子(Ta)對高鎳正極的體相摻雜,,以及壓電材料(LiNbO3)對高鎳正極進(jìn)行表面修飾,同時提升了高鎳正極的內(nèi)稟穩(wěn)定性以及其與硫化物固態(tài)電解質(zhì)的界面兼容性,,顯著提升了全固態(tài)電池的循環(huán)穩(wěn)定性,。相關(guān)成果發(fā)表以“Chemical Competing Diffusion for Practical All-Solid-State Batteries”為題發(fā)表于Journal of the American Chemical Society。北京理工大學(xué)材料學(xué)院2022級博士研究生代中盛為第一作者,,博士后研究員孫璇為共同第一作者。

日益嚴(yán)重的能源危機和環(huán)境問題促進(jìn)了人們對先進(jìn)能源材料的探索和開發(fā),。鋰離子電池作為一種新型儲能裝置,,已成功應(yīng)用于電動汽車和智能電網(wǎng)。目前基于液態(tài)電解質(zhì)的鋰離子電池已經(jīng)可以實現(xiàn)優(yōu)越的循環(huán),,并且部分固態(tài)電解質(zhì)的鋰離子電導(dǎo)率也與液態(tài)電解質(zhì)相當(dāng),。然而,高比能高鎳正極匹配硫化物固態(tài)電解質(zhì)時發(fā)生的一系列失效反應(yīng)嚴(yán)重阻礙了全固態(tài)電池的循環(huán)壽命,。首先,,高鎳正極內(nèi)稟的低穩(wěn)定性造成了其晶體結(jié)構(gòu)的快速破壞;其次,,高鎳正極析出的氧氣不僅造成其本身發(fā)生界面相變,,也造成了其對固態(tài)電解質(zhì)的化學(xué)氧化,;另外,高鎳正極與電解質(zhì)固-固界面的低兼容性形成的空間電荷層也嚴(yán)重阻礙了離子輸運,。

鑒于此,,北京理工大學(xué)材料學(xué)院李麗教授、吳鋒院士課題組提出了一種利用競爭摻雜的方式穩(wěn)定高鎳正極進(jìn)而提升其與固態(tài)電解質(zhì)表面兼容性的策略,。具體來說,,由于高鎳正極前驅(qū)體在拓?fù)滗嚮^程中產(chǎn)生的過渡金屬空位有限,因此Ta和Nb原子在摻雜過程中表現(xiàn)出競爭特性,。在本工作中,,計算和實驗證實了Ta更容易摻雜進(jìn)入高鎳正極,由于其與氧有更高的鍵能,,防止了氧在高電壓下的過度氧化,,顯著提升了高鎳正極的穩(wěn)定性。此外,,Nb易于和表面殘鋰發(fā)生反應(yīng),,生成具有壓電特性的鈮酸鋰,有效了增加了其與固態(tài)電解質(zhì)的界面兼容性,,提升了其電化學(xué)性能,。


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圖一 (A) 壓電材料(LiMO3, M="""Ta/Nb)極化機制;(B)""" 全固態(tài)模具電池的循環(huán)性能,;(C) 全固態(tài)軟包電池的循環(huán)性能,;(D、E ) 改性前后鋰濃度分析,。

文章鏈接:https://pubs.acs.org/doi/full/10.1021/jacs.4c11645

面對廢舊電池回收處理與資源循環(huán),、高比能二次電池關(guān)鍵材料設(shè)計等,李麗教授課題組取得了系列科研成果,。十篇代表性工作如下:

1. Defective oxygen inert phase stabilized high-voltage nickel-rich cathode for high-energy lithium-ion batteries.  Nat. Commun. 14, 8087 (2023).  (第一作者:代中盛博士生)

2. Chemical competing diffusion for practical all-solid-state batteries.  J. Am. Chem. Soc. Doi: 10.1021/jacs.4c11645 (第一作者:代中盛博士生)

3. Regulating Sulfur Redox Kinetics by Coupling Photocatalysis for High-Performance Photo-Assisted Lithium-Sulfur Batteries.  Angew. Chem. Int. Ed.  2024, 63, e202402624. (第一作者:劉毓皓博士生)

4.  Fluorinated Surface Engineering Towards High-Rate and Durable Potassium-Ion Battery.  Angew. Chem. Int. Ed . 2024, 63, e202404332(第一作者:張喜雪博士生)

5. Screening metal cation additives driven by differential capacitance for Zn batteries,, Energy Environ. Sci. 2024, 17, 4794–4802 (第一作者:胡正強博士生)

6. Carbon neutrality strategies for sustainable batteries: from structure, recycle, property to application.  Energy Environ. Sci.  2023, 16, 745-791. Doi: 10.1039/d2ee03257k (第一作者:林嬌博士)

7. A Self-Regulated Electrostatic Shielding Layer toward Dendrite-Free Zn Batteries.  Adv  .  Mater  .  2022, 2203104. Doi: 10.1002/adma.202203104 (第一作者:胡正強博士生)

8. Achieving Sustainable and Stable Potassium-Ion Batteries by Leaf-Bioinspired Nanofluidic Flow.  Adv  .  Mater . 2022, 2204370 (第一作者:張喜雪博士生)

9. High-Performance Aqueous Zinc Batteries Based on Organic/Organic Cathodes Integrating Multiredox Centers.  Adv  .  Mater  .  2021, 2106469 (第一作者:趙逸博士后)

10. Sustainable recycling technology for Li-Ion batteries and beyond: challenges and future prospects.  Chem. Rev.  2020, 120 (14): 7020-7063. Doi: 10.1021/acs.chemrev.9b00535 (第一作者:范二莎博士)


附作者簡介:

代中盛,北京理工大學(xué)2022級博士研究生, 師從李麗教授,,研究方向為高性能鋰離子電池關(guān)鍵材料及應(yīng)用,。

孫璇,北京理工大學(xué)前沿技術(shù)研究院研究員,,師從陳人杰教授,,研究方向為MXene基微納材料、鋅離子電池關(guān)鍵材料及應(yīng)用,。

李麗,,北京理工大學(xué)教授,博士生導(dǎo)師,,國家級領(lǐng)軍人才,,入選英國皇家化學(xué)學(xué)會會士等,。長期從事新型綠色二次電池關(guān)鍵材料設(shè)計、廢舊電池回收處理與資源化利用,,綠色二次電池衰減機理與智能診斷等研究開發(fā),。

陳人杰,北京理工大學(xué)教授,,博士生導(dǎo)師,,國家級領(lǐng)軍人才,入選英國皇家化學(xué)學(xué)會會士等,。主要從事多電子高比能二次電池新體系及關(guān)鍵材料,、新型離子液體及功能復(fù)合電解質(zhì)材料、特種電源用新型薄膜材料與結(jié)構(gòu)器件,、綠色二次電池資源化再生等方面的教學(xué)和科研工作,。

吳鋒,北京理工大學(xué)杰出教授,、博士生導(dǎo)師,,中國工程院院士,國際歐亞科學(xué)院院士,,亞太材料科學(xué)院院士,,長期從事新型二次電池與相關(guān)能源材料的研究開發(fā)。作為第一完成人,,獲國家技術(shù)發(fā)明二等獎,、國家科技進(jìn)步二等獎各一項、部級科學(xué)技術(shù)和技術(shù)發(fā)明一等獎5項,;獲何梁何利基金科學(xué)與技術(shù)進(jìn)步獎,、國際電池材料學(xué)會(IBA)科研成就獎等。


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