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北理工團(tuán)隊(duì)在太陽(yáng)能光電催化分解水方面取得重要進(jìn)展


發(fā)布日期：2023-05-09 供稿：材料學(xué)院 巫資龍 攝影：材料學(xué)院

編輯：牟雪嬌 審核：金海波 閱讀次數(shù)：

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近日，北京理工大學(xué)材料學(xué)院陳卓、曹傳寶團(tuán)隊(duì)與中科院高能物理所董俊才、悉尼大學(xué)趙慎龍合作，通過(guò)半導(dǎo)體與電催化劑相結(jié)合，運(yùn)用界面工程策略設(shè)計(jì)制備了復(fù)合光陽(yáng)極，并將其應(yīng)用于連續(xù)水分解產(chǎn)氧。其優(yōu)勢(shì)在于：1）將傳統(tǒng)的PEC拓展至更高的陽(yáng)極電位；2）通過(guò)光促進(jìn)電催化劑的本征催化活性提升，從而實(shí)現(xiàn)遠(yuǎn)大于傳統(tǒng)的光電流增益。此外，通過(guò)Operando X射線吸收譜闡明OER過(guò)程中光的引入及TQ-NiFe中半導(dǎo)體-電催化劑的納米界面對(duì)性能提高的潛在機(jī)制。相關(guān)研究成果發(fā)表在Nature Communications上。

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圖1 碳布上生長(zhǎng)TQ-NiFe的制備流程示意圖及相關(guān)表征。

通過(guò)將電催化劑（NiFe LDHs）與半導(dǎo)體（TiO2-CdS/CdSe-MoS2）相結(jié)合，運(yùn)用界面工程策略設(shè)計(jì)制備了生長(zhǎng)在碳布上的復(fù)合催化劑TiO2-CdS/CdSe-MoS2-NiFe LDH（TQ-NiFe）。其中，CdS、CdSe作為光吸收劑能夠擴(kuò)寬光吸收范圍，并且其與TiO2之間構(gòu)建的梯形能帶結(jié)構(gòu)能夠有效地促進(jìn)電荷的分離及運(yùn)輸，而MoS2作為保護(hù)層可以進(jìn)一步提高催化劑的穩(wěn)定性。

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圖2 TQ-NiFe，TQ和T-NiFe的光電催化性能。

在PEC區(qū)域，TQ-NiFe作為光陽(yáng)極在水分解反應(yīng)中的起始電壓為0.238 V vs RHE，其在0.991V vs RHE的極低電位下即可實(shí)現(xiàn)10 mA cm-2的光電流密度，比理論水分解電勢(shì)（1.229 V vs RHE）低238 mV，并優(yōu)于已報(bào)道的先進(jìn)光陽(yáng)極。

圖三.png

圖3 TQ-NiFe在有無(wú)光照條件下的電催化OER性能。

在高電位電催化區(qū)域，TQ-NiFe在光照下有較低的電化學(xué)OER活化能、Tafel斜率以及較大的電化學(xué)活性面積、本征催化活性和優(yōu)異的長(zhǎng)期穩(wěn)定性。由暗態(tài)轉(zhuǎn)變?yōu)楣庹諣顟B(tài)時(shí)，當(dāng)外加偏壓增大到1.65 V vs RHE，復(fù)合催化劑的電流密度將從57升至194 mA cm-2，提升了3.4倍。此外，該光電極在0.2V恒電位下所產(chǎn)生的電流密度（15 mAcm?2）在長(zhǎng)達(dá)100 h的穩(wěn)定性測(cè)試后仍可保持95%。

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圖4 在有無(wú)光照條件下，TQ-NiFe于不同電位下的Operando Ni K-edge XANES譜。

以TQ-NiFe為研究對(duì)象，通過(guò)Operando X射線吸收光譜證實(shí)性能提升的機(jī)制分析。結(jié)果表明在光下，樣品能夠在較低的陽(yáng)極電位下形成更多的Ni3+/4+活性物種，從而顯著加速OER動(dòng)力學(xué)，導(dǎo)致更低的Tafel斜率和活化能，進(jìn)而提高了OER的催化活性，為開發(fā)水分解催化系統(tǒng)提供了新思路。

綜上所述，本文通過(guò)將NiFe LDHs電催化劑復(fù)合在MoS2作為保護(hù)層的CdS/CdSe量子點(diǎn)敏化TiO2納米棒基底上（TQ-NiFe），構(gòu)建了一個(gè)三維多成分結(jié)構(gòu)。TQ-NiFe復(fù)合光電極具有優(yōu)異的光電化學(xué)性能及高陽(yáng)極電位區(qū)域卓越的光增強(qiáng)電化學(xué)OER性能。通過(guò)Operando X射線吸收光譜證實(shí)了改進(jìn)的機(jī)制，為光能夠在較低的陽(yáng)極電位下形成更多的Ni3+/4+活性種，從而顯著加速OER動(dòng)力學(xué)，導(dǎo)致更低的Tafel斜率和活化能。這些發(fā)現(xiàn)為開發(fā)水分解催化系統(tǒng)提供了一條新思路。

原文鏈接：https://www.nature.com/articles/s41467-023-38285-z


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