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北理工團隊在硒吩類有機太陽能電池受體材料方面取得重要進展


近期,北京理工大學化學與化工學院王金亮教授團隊在集成外側烷基不對稱異構化和單硒取代策略的硒吩類小分子受體材料創(chuàng)制及其在高性能有機太陽能電池的應用研究方面取得重要進展,相關研究成果發(fā)表在國際化學領域頂級期刊《Angewandte Chemie International Edition》上,題為“Double Asymmetric Core Optimizes Crystal Packing to Enable Selenophene-based Acceptor with Over 18?% Efficiency in Binary Organic Solar Cells”。 北京理工大學為唯一通訊單位,化學與化工學院王金亮教授和安橋石特別研究員為共同通訊作者,碩士研究生趙鑫和安橋石特別研究員為該論文的共同第一作者。

圍繞著國家的“雙碳”目標,一場對新能源的研究熱潮正在如火如荼的進行中。有機太陽能電池(OSCs)作為一種清潔能源技術,由于具有輕、薄、柔和易加工等諸多優(yōu)點受到了廣泛關注,已經(jīng)展現(xiàn)出巨大的商業(yè)應用前景。其中開發(fā)新型小分子受體(SMAs)材料是獲得高性能OSCs的最重要途徑之一。從化學結構設計的角度來看,SMAs結構優(yōu)化可以通過使用獨特的給電子中心核、開發(fā)適當?shù)娜彪娮佣嘶驼{節(jié)不同的側鏈來實現(xiàn)。其中硒吩的引入是一種有效的分子設計策略,可以優(yōu)化小分子的光電特性并提高SMAs的器件性能。然而,與許多基于噻吩的受體相比,基于硒吩類SMAs的研究相對匱乏。同時,如何利用分子工程來精確調節(jié)硒吩類受體分子間晶體的堆積和進一步優(yōu)化薄膜形態(tài),理解其與器件性能之間的關系,實現(xiàn)高效率受體材料的創(chuàng)制,仍然面臨著巨大的挑戰(zhàn),也是目前有機太陽能電池領域的關鍵科學問題之一。

圖1 兩個硒吩類不對稱區(qū)域異構受體材料的分子結構和本論文的設計思路

針對上述的關鍵科學問題,王金亮教授團隊在前期硒和異鹵原子取代砌塊集成的新型單分散受體材料的創(chuàng)制及其在高性能有機太陽能電池中的應用研究工作(Angew. Chem. Int. Ed. 2021, 60, 19241, ESI高被引論文; Angew. Chem. Int. Ed. 2022, 61, e202209454; Energy Environ. Sci., 2021, 14, 3945-3953, 前封面和高被引論文; Energy Environ. Sci., 2022, 15, 320; Energy Environ. Sci., 2021, 14, 90,高被引論文;Adv. Funct. Mater., 2022, 32, 2200807; ACS Energy Lett., 2018, 3, 2967等)的基礎上,為了實現(xiàn)更高效率的硒吩類受體材料體系,將基于硒吩的不對稱中心核工程和不同的烷基鏈策略相結合,在不改變烷基鏈總長度的情況下,最近設計并合成了一對A-D1A’D2-A型雙不對稱異構體(AYT11Se9-Cl和AYT9Se11-Cl,其具有相同的苯并噻二唑作為A’單元和兩個缺電子端基作為A單元,但同時具有兩個不同的基于硒吩和噻吩的不對稱D1A′D2中心核,并且分別在中心單元中最外側的硒吩環(huán)/噻吩環(huán)處連接有 n -壬基和 n -十一烷基鏈。系統(tǒng)地探討了兩種不對稱區(qū)域異構體的光電行為、詳細分子間填充的單晶結構、與聚合物給體PM6的共混形態(tài)以及相應OSCs的性能的影響。

圖2 兩個硒吩類受體材料的晶體堆積圖對比

單晶堆積模型分析表明,與AYT11Se9-Cl相比,硒吩β位上具有較長n-十一烷基鏈的AYT9Se11-Cl形成了更緊密和有序的分子間堆積,因而具有額外的非共價相互作用。盡管這些雙不對稱異構體在純膜中具有相似的吸收和HOMO/LUMO能級,但AYT9Se11-Cl在純膜表現(xiàn)出更有效的電荷傳輸行為以及更高的電子遷移率。此外,與PM6:AYT11Se9Cl相比,PM6:AYT9Se11-Cl共混膜具有更強的結晶度和更明細的結晶取向以及更合適的相分離形貌特征,這與增加的電子-空穴遷移率以及抑制的電荷復合有關。因此,基于PM6:AYT9Se11-Cl的器件實現(xiàn)了18.12%的最優(yōu)光電轉換效率,明顯高于基于PM6:AYT11Se9-Cl的器件結果(17.52%),是目前基于硒取代受體本體異質結型二元有機太陽能電池器件的最高值之一。綜上,這項工作證明,基于不對稱硒吩以及外部不對稱烷基鏈的區(qū)域異構是一種協(xié)同和實用的方法用于開發(fā)高性能SMAs,不僅可以調節(jié)分子間聚集、晶體填充和混合膜形態(tài),而且能進一步提高相應OSCs器件性能。

圖3 兩個硒吩類雙不對稱受體材料的有機太陽能電池器件性能對比

上述研究工作得到了國家自然科學基金項目、國家海外高層次青年人才項目、北京理工大學特立青年學者計劃等項目以及北京市光電轉換材料重點實驗室和北京理工大學分析測試中心的支持。中國人民大學王亞培教授、韓國高麗大學的Han Young Woo教授、北京工商大學李熊教授團隊、中科院化學所朱曉張研究員團隊給予了大力支持。

文章全文鏈接:https://doi.org/10.1002/anie.202216340


附作者簡介:

王金亮,化學與化工學院教授、博士生導師。2008年博士畢業(yè)于北京大學化學與分子工程學院,2013年入選國家海外高層次青年人才計劃。主要從事有機與高分子光電能量轉換材料創(chuàng)制及其在高性能有機太陽能電池器件中的應用研究。主持承擔了國家海外高層次青年人才項目、國家自然科學基金項目、北京市自然科學基金面上項目、北京理工大學特立青年學者計劃等課題。至今在J. Am. Chem. Soc.等國際高水平學術期刊上發(fā)表SCI論文100余篇,總被引用6000余次。2016年被評為北理工優(yōu)秀碩士學位論文指導教師,2021年被評為北京市優(yōu)秀本科畢業(yè)論文指導教師。目前擔任《北京理工大學學報英文版》第八屆編委會委員,是中國化學會高級會員。

安橋石,北京理工大學化學與化工學院特別研究員、博士生導師。2020年4月加入北京理工大學化學與化工學院,主要從事有機光電子材料與器件方面的工作。迄今以第一/通訊作者身份在Energy Environ. Sci.; Angew. Chem., Int. Ed.; ACS Energy Lett.; Adv. Funct. Mater.; Nano Energy等國際高水平期刊上發(fā)表SCI論文40余篇,其中ESI高被引論文9篇,論文共計被引7000余次,主持國家自然科學基金等項目。


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