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北理工團(tuán)隊(duì)在硒吩類(lèi)有機(jī)太陽(yáng)能電池受體材料方面取得重要進(jìn)展


近期,,北京理工大學(xué)化學(xué)與化工學(xué)院王金亮教授團(tuán)隊(duì)在集成外側(cè)烷基不對(duì)稱(chēng)異構(gòu)化和單硒取代策略的硒吩類(lèi)小分子受體材料創(chuàng)制及其在高性能有機(jī)太陽(yáng)能電池的應(yīng)用研究方面取得重要進(jìn)展,相關(guān)研究成果發(fā)表在國(guó)際化學(xué)領(lǐng)域頂級(jí)期刊《Angewandte Chemie International Edition》上,,題為“Double Asymmetric Core Optimizes Crystal Packing to Enable Selenophene-based Acceptor with Over 18?% Efficiency in Binary Organic Solar Cells”,。 北京理工大學(xué)為唯一通訊單位,化學(xué)與化工學(xué)院王金亮教授和安橋石特別研究員為共同通訊作者,,碩士研究生趙鑫和安橋石特別研究員為該論文的共同第一作者,。

圍繞著國(guó)家的“雙碳”目標(biāo),一場(chǎng)對(duì)新能源的研究熱潮正在如火如荼的進(jìn)行中,。有機(jī)太陽(yáng)能電池(OSCs)作為一種清潔能源技術(shù),,由于具有輕、薄,、柔和易加工等諸多優(yōu)點(diǎn)受到了廣泛關(guān)注,,已經(jīng)展現(xiàn)出巨大的商業(yè)應(yīng)用前景。其中開(kāi)發(fā)新型小分子受體(SMAs)材料是獲得高性能OSCs的最重要途徑之一,。從化學(xué)結(jié)構(gòu)設(shè)計(jì)的角度來(lái)看,,SMAs結(jié)構(gòu)優(yōu)化可以通過(guò)使用獨(dú)特的給電子中心核、開(kāi)發(fā)適當(dāng)?shù)娜彪娮佣嘶驼{(diào)節(jié)不同的側(cè)鏈來(lái)實(shí)現(xiàn),。其中硒吩的引入是一種有效的分子設(shè)計(jì)策略,,可以?xún)?yōu)化小分子的光電特性并提高SMAs的器件性能。然而,,與許多基于噻吩的受體相比,,基于硒吩類(lèi)SMAs的研究相對(duì)匱乏。同時(shí),,如何利用分子工程來(lái)精確調(diào)節(jié)硒吩類(lèi)受體分子間晶體的堆積和進(jìn)一步優(yōu)化薄膜形態(tài),,理解其與器件性能之間的關(guān)系,,實(shí)現(xiàn)高效率受體材料的創(chuàng)制,仍然面臨著巨大的挑戰(zhàn),,也是目前有機(jī)太陽(yáng)能電池領(lǐng)域的關(guān)鍵科學(xué)問(wèn)題之一,。

圖1 兩個(gè)硒吩類(lèi)不對(duì)稱(chēng)區(qū)域異構(gòu)受體材料的分子結(jié)構(gòu)和本論文的設(shè)計(jì)思路

針對(duì)上述的關(guān)鍵科學(xué)問(wèn)題,王金亮教授團(tuán)隊(duì)在前期硒和異鹵原子取代砌塊集成的新型單分散受體材料的創(chuàng)制及其在高性能有機(jī)太陽(yáng)能電池中的應(yīng)用研究工作(Angew. Chem. Int. Ed. 2021, 60, 19241, ESI高被引論文; Angew. Chem. Int. Ed. 2022, 61, e202209454; Energy Environ. Sci., 2021, 14, 3945-3953, 前封面和高被引論文; Energy Environ. Sci., 2022, 15, 320; Energy Environ. Sci., 2021, 14, 90,,高被引論文,;Adv. Funct. Mater., 2022, 32, 2200807; ACS Energy Lett., 2018, 3, 2967等)的基礎(chǔ)上,為了實(shí)現(xiàn)更高效率的硒吩類(lèi)受體材料體系,,將基于硒吩的不對(duì)稱(chēng)中心核工程和不同的烷基鏈策略相結(jié)合,,在不改變烷基鏈總長(zhǎng)度的情況下,最近設(shè)計(jì)并合成了一對(duì)A-D1A’D2-A型雙不對(duì)稱(chēng)異構(gòu)體(AYT11Se9-Cl和AYT9Se11-Cl,,其具有相同的苯并噻二唑作為A’單元和兩個(gè)缺電子端基作為A單元,,但同時(shí)具有兩個(gè)不同的基于硒吩和噻吩的不對(duì)稱(chēng)D1A′D2中心核,并且分別在中心單元中最外側(cè)的硒吩環(huán)/噻吩環(huán)處連接有 n -壬基和 n -十一烷基鏈,。系統(tǒng)地探討了兩種不對(duì)稱(chēng)區(qū)域異構(gòu)體的光電行為,、詳細(xì)分子間填充的單晶結(jié)構(gòu)、與聚合物給體PM6的共混形態(tài)以及相應(yīng)OSCs的性能的影響,。

圖2 兩個(gè)硒吩類(lèi)受體材料的晶體堆積圖對(duì)比

單晶堆積模型分析表明,,與AYT11Se9-Cl相比,硒吩β位上具有較長(zhǎng)n-十一烷基鏈的AYT9Se11-Cl形成了更緊密和有序的分子間堆積,,因而具有額外的非共價(jià)相互作用,。盡管這些雙不對(duì)稱(chēng)異構(gòu)體在純膜中具有相似的吸收和HOMO/LUMO能級(jí),但AYT9Se11-Cl在純膜表現(xiàn)出更有效的電荷傳輸行為以及更高的電子遷移率,。此外,,與PM6:AYT11Se9Cl相比,PM6:AYT9Se11-Cl共混膜具有更強(qiáng)的結(jié)晶度和更明細(xì)的結(jié)晶取向以及更合適的相分離形貌特征,,這與增加的電子-空穴遷移率以及抑制的電荷復(fù)合有關(guān),。因此,基于PM6:AYT9Se11-Cl的器件實(shí)現(xiàn)了18.12%的最優(yōu)光電轉(zhuǎn)換效率,,明顯高于基于PM6:AYT11Se9-Cl的器件結(jié)果(17.52%),是目前基于硒取代受體本體異質(zhì)結(jié)型二元有機(jī)太陽(yáng)能電池器件的最高值之一,。綜上,,這項(xiàng)工作證明,基于不對(duì)稱(chēng)硒吩以及外部不對(duì)稱(chēng)烷基鏈的區(qū)域異構(gòu)是一種協(xié)同和實(shí)用的方法用于開(kāi)發(fā)高性能SMAs,,不僅可以調(diào)節(jié)分子間聚集,、晶體填充和混合膜形態(tài),而且能進(jìn)一步提高相應(yīng)OSCs器件性能,。

圖3 兩個(gè)硒吩類(lèi)雙不對(duì)稱(chēng)受體材料的有機(jī)太陽(yáng)能電池器件性能對(duì)比

上述研究工作得到了國(guó)家自然科學(xué)基金項(xiàng)目,、國(guó)家海外高層次青年人才項(xiàng)目,、北京理工大學(xué)特立青年學(xué)者計(jì)劃等項(xiàng)目以及北京市光電轉(zhuǎn)換材料重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室和北京理工大學(xué)分析測(cè)試中心的支持。中國(guó)人民大學(xué)王亞培教授,、韓國(guó)高麗大學(xué)的Han Young Woo教授,、北京工商大學(xué)李熊教授團(tuán)隊(duì)、中科院化學(xué)所朱曉張研究員團(tuán)隊(duì)給予了大力支持,。

文章全文鏈接:https://doi.org/10.1002/anie.202216340


附作者簡(jiǎn)介:

王金亮,,化學(xué)與化工學(xué)院教授、博士生導(dǎo)師,。2008年博士畢業(yè)于北京大學(xué)化學(xué)與分子工程學(xué)院,,2013年入選國(guó)家海外高層次青年人才計(jì)劃。主要從事有機(jī)與高分子光電能量轉(zhuǎn)換材料創(chuàng)制及其在高性能有機(jī)太陽(yáng)能電池器件中的應(yīng)用研究,。主持承擔(dān)了國(guó)家海外高層次青年人才項(xiàng)目,、國(guó)家自然科學(xué)基金項(xiàng)目、北京市自然科學(xué)基金面上項(xiàng)目,、北京理工大學(xué)特立青年學(xué)者計(jì)劃等課題,。至今在J. Am. Chem. Soc.等國(guó)際高水平學(xué)術(shù)期刊上發(fā)表SCI論文100余篇,總被引用6000余次,。2016年被評(píng)為北理工優(yōu)秀碩士學(xué)位論文指導(dǎo)教師,,2021年被評(píng)為北京市優(yōu)秀本科畢業(yè)論文指導(dǎo)教師。目前擔(dān)任《北京理工大學(xué)學(xué)報(bào)英文版》第八屆編委會(huì)委員,,是中國(guó)化學(xué)會(huì)高級(jí)會(huì)員,。

安橋石,北京理工大學(xué)化學(xué)與化工學(xué)院特別研究員,、博士生導(dǎo)師,。2020年4月加入北京理工大學(xué)化學(xué)與化工學(xué)院,主要從事有機(jī)光電子材料與器件方面的工作,。迄今以第一/通訊作者身份在Energy Environ. Sci.; Angew. Chem., Int. Ed.; ACS Energy Lett.; Adv. Funct. Mater.; Nano Energy等國(guó)際高水平期刊上發(fā)表SCI論文40余篇,,其中ESI高被引論文9篇,論文共計(jì)被引7000余次,,主持國(guó)家自然科學(xué)基金等項(xiàng)目,。


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