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北理工團(tuán)隊在“超高強多層核殼納米結(jié)構(gòu)增強鋁鋰合金鑄件”領(lǐng)域取得重要突破


2月26日,北京理工大學(xué)材料學(xué)院博士生薛程鵬提出一種利用獨特的多層核殼結(jié)構(gòu)納米析出相增強鋁鋰合金力學(xué)性能的策略,,突破了傳統(tǒng)鑄造鋁鋰合金強度低的難題,。研究發(fā)現(xiàn)了一種獨特的富Li多層核殼結(jié)構(gòu)納米析出相,,該析出相在時效態(tài)穩(wěn)定存在且以高體積分?jǐn)?shù)析出,通過沉淀強化使鑄造鋁鋰合金的抗拉強度提升至接近500 MPa,,可替代大部分變形鋁鋰合金,。該研究成果以“An Ultrastrong Multilayer Core-Shell Nanostructure in Aluminum-Lithium Castings”為封面文章發(fā)表在國際頂級期刊Nano Letters上,北京理工大學(xué)博士研究生薛程鵬為本文第一作者,,北京理工大學(xué)為唯一通訊單位,,合作單位有中國散裂中子源(CSNS)、遼寧材料實驗室(LAM),、和澳大利亞昆士蘭大學(xué)等研究機構(gòu),。

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圖1 鑄造鋁鋰合金中超高強多層核殼結(jié)構(gòu)析出相

鋁鋰合金由于加入較多輕元素Li,使其具有密度低(僅為其它鋁合金的80%,,鋼,、銅合金的1/3)、比強度比剛度高,,已經(jīng)在航空航天等獲得大范圍應(yīng)用,,但是變形加工價格昂貴、冷加工周期長造成其民用領(lǐng)域推廣困難,,比如低空飛行器減重,、新能源汽車輕量化等。為了將航空航天用變形鋁鋰技術(shù)應(yīng)用于低空經(jīng)濟(jì)、未來智能網(wǎng)聯(lián)交通運輸?shù)阮I(lǐng)域,,本文發(fā)明了工藝流程短,、成本低的鑄造鋁鋰合金,強度水平媲美傳統(tǒng)變形鋁鋰合金,。本研究提出了新型納米析出相結(jié)構(gòu),,解決了傳統(tǒng)析出相的各種弊端,例如第二代鋁鋰合金強化相d¢-Al3Li不抗剪切缺點,,以及塑性變形過程中共面滑移導(dǎo)致不均勻變形和晶界應(yīng)力集中所致沿晶開裂和脆性問題,;第三代鋁鋰合金強化相T1-Al2CuLi和θ′-Al2Cu相形核能壘高,晶界無析出帶所致脆性斷裂,。同時,,傳統(tǒng)核殼結(jié)構(gòu)析出相在鋁鋰合金中不能穩(wěn)定存在,隨著時效時間的延長則會轉(zhuǎn)變?yōu)榉呛藲そY(jié)構(gòu)析出相,,這種析出相結(jié)構(gòu)轉(zhuǎn)變降低鋁鋰合金力學(xué)性能,。因此,本文發(fā)現(xiàn)的一種穩(wěn)定的,、低形核勢壘的多層核殼結(jié)構(gòu)共格納米析出相為第四代鋁鋰合金研制另辟蹊徑,。

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圖2 多層核殼結(jié)構(gòu)析出相的成分、結(jié)構(gòu)剖析及其生長動力學(xué)的量化

論文通過在Al-Li-Cu-Mg-Zn-Ti-Zr-Ag合金中控制不同Li,、Cu含量,,在175 ℃時效12 h形成了一種多層核殼結(jié)構(gòu)析出相。通過HAADF-STEM,、APT以及SANS多種表征手段揭示了其結(jié)構(gòu),、成分和生長動力學(xué),表明該析出相是以Al3Zr-Al3Ti作為核心層,,富Ag-Zn作為中心層,,Al3Li作為最外層的富Li多層核殼結(jié)構(gòu)析出相,并且發(fā)現(xiàn)這種析出相生長動力學(xué)緩慢,,具有極高的抗粗化能力以及高體積分?jǐn)?shù)析出的優(yōu)點,,通過沉淀強化對屈服強度的貢獻(xiàn)達(dá)到85%,最終使鑄造的鋁鋰合金抗拉強度達(dá)到493.2 MPa,。其強度超過了幾乎所有以Al-Li-Cu,、Al-Li-Mg和Al-Li-Cu-Sc為基礎(chǔ)的鑄造工程合金,奠定了適用于短流程,、低成本新質(zhì)生產(chǎn)力制造領(lǐng)域高強度輕質(zhì)合金材料的基石,。

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圖3 多層核殼結(jié)構(gòu)析出相通過沉淀強化實現(xiàn)的鋁鋰合金力學(xué)性能與其它鋁鋰合金力學(xué)性能的對比

進(jìn)一步地,研究團(tuán)隊基于DFT計算揭示了多層核殼結(jié)構(gòu)的形成機制,。利用 APT 表征的多層核殼結(jié)構(gòu)析出相的化學(xué)成分,,構(gòu)建了它們各自的特殊準(zhǔn)隨機結(jié)構(gòu) (SQS) 超胞,,通過偏析能計算確定的不同溶質(zhì)原子 N (其中 N 代表 Zr、Ti,、Ag 和 Zn)在 δ′/α-Al 界面附近的優(yōu)先分布,。發(fā)現(xiàn)Ti和Zr更傾向于占據(jù)δ′相中的Li的位點,而Ag和Zn則傾向于占據(jù)Al的位點,。

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圖4 多層核殼結(jié)構(gòu)析出相的原子占位,、結(jié)構(gòu)以及模型:(a,b)X(X = Zr,、Ti,、Ag和Zn)原子在共格(001)δ′/(001)α-Al界面占位的松弛原子模型以及相應(yīng)的偏析能ΔEseg,右側(cè)的灰色原子說明了X原子在α-Al的位點上的占據(jù)情況,。在此,,根據(jù)與界面平面的距離標(biāo)注了晶格平面,(c)包含核心層(CL),、中間層(ML)和外殼層(SL)的多層核殼結(jié)構(gòu)析出相示意圖,,以及各自的化學(xué)成分,(d,,e)CL和ML部分的SQS模型,,(e)SQS模型中組成原子的化學(xué)短程有序(SRO)參數(shù)的計算結(jié)果

最后,,研究團(tuán)隊基于DFT計算闡明了多層核殼結(jié)構(gòu)的穩(wěn)定機制,。為了確定ML/α、CL/α,、CL/ML,、ML/δ′和CL/δ′中與連接相界面的局部原子無關(guān)的平均界面能和應(yīng)變能,考慮了不同的界面終端,。分析表明,,CL/α的界面能超過ML/α,從而導(dǎo)致在鋁合金中ML比CL優(yōu)先析出,。同樣,,CL/δ′的界面能略高于ML/δ′,這意味著ML可以潤濕CL/δ′形成復(fù)合析出,。值得注意的是,,在所研究的界面結(jié)構(gòu)中,與CL/ML界面相關(guān)的界面能和應(yīng)變能都是最低的,。因此,,可以推斷形成這種復(fù)雜的多層核殼結(jié)構(gòu)是熱力學(xué)上最有利的構(gòu)型。δ′-Al3Li的臨界形核半徑(R*)在573 K時的預(yù)測值為5.54 ?,,這一計算值接近與之前在相同溫度下的4.14 ?,,ΔGV(-7.33 meV/atom)的相應(yīng)計算值也接近于-8.78 meV/atom,。雖然與δ′相比,振動熵對CL和ML的ΔGV的影響較弱,,但CL和ML相對于它們的共晶溶液的較大的ΔGV導(dǎo)致CL和ML的臨界形核半徑(R*)和臨界形核功ΔG(R*)比δ′相的小得多,,這或許可以解釋CL和ML的性質(zhì)以及由它們組成的多層核殼結(jié)構(gòu)析出相。此外,,圖5(g-i)給出了在573 K,、673 K和773 K三個典型時效溫度下各種候選結(jié)構(gòu)的形核自由能與析出半徑的計算結(jié)果。最引人注目的發(fā)現(xiàn)是,,無論溫度(以ML和CL含量相等,,即CL/ML = 1為例)和析出半徑如何,四種候選結(jié)構(gòu)的相對穩(wěn)定性幾乎都遵循相同的多層核殼結(jié)構(gòu)排序:δ′/ML(CL)> ML(CL)> 分離的ML和CL > CL(ML),。事實上,,對于不同的CL和ML含量比,計算結(jié)果也是一致的,。當(dāng)溫度升高到773 K時,,四種結(jié)構(gòu)的形成能量幾乎相同,這表明不同的結(jié)構(gòu)可能共存,。換句話說,,對于尺寸小于2 nm的析出相來說,不存在占主導(dǎo)地位的結(jié)構(gòu)類型,。對于尺寸大于2 nm較大的大多數(shù)核殼結(jié)構(gòu)析出相,,多層核殼δ′/ML(CL)結(jié)構(gòu)的形成能量要低得多。因此,,在所有L12結(jié)構(gòu)的析出相中,,這種結(jié)構(gòu)將占主導(dǎo)地位。

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圖5 不同核殼結(jié)構(gòu)析出相的界面能,、形成能,、臨界形核半徑以及臨界形核功的計算:(a)ML/CL的界面超胞示意圖,考慮了不同界面終端的影響,,(b,,c)分別為(001)ML/(001)CL的立方體對立方體方向接觸面的五個界面的界面能γ(mJ/m2)和共格應(yīng)變能ΔGcs(meV/atom),(d-f)CL,、ML和δ′相分別在不同溫度下的體積形成能ΔGV(meV/atom),、臨界形核半徑R*(?)和臨界形核功ΔG(R*)(×10-20 J)的計算結(jié)果,(g-i)在不同析出溫度下,,核殼結(jié)構(gòu),、多層核殼結(jié)構(gòu)和分離結(jié)構(gòu)的總形成能與析出半徑的關(guān)系,紫色曲線表示多層核殼δ′/ML(CL)結(jié)構(gòu),,綠色曲線表示核殼ML(CL)結(jié)構(gòu),,紅色曲線表示兩個分離的ML和CL結(jié)構(gòu),,藍(lán)色曲線表示核殼CL(ML)結(jié)構(gòu)。

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圖6 在不同的析出溫度和CL/ML原子比下,,核殼結(jié)構(gòu)和分離結(jié)構(gòu)的總形核自由能與析出半徑的關(guān)系,。紅色曲線表示兩個分離的ML和CL結(jié)構(gòu),綠色曲線表示核殼ML(CL)結(jié)構(gòu),,藍(lán)色曲線表示核殼CL(ML)結(jié)構(gòu)

綜上所述,,研究團(tuán)隊提出了一種新型穩(wěn)定強的多層核殼納米結(jié)構(gòu)析出相強化鋁鋰合金力學(xué)性能的策略,將鋁鋰合金加工成本,、加工周期降低一半以上,,力學(xué)性能提升將近2倍,滿足未來交通對輕量化材料技術(shù)的需求,。論文新發(fā)現(xiàn)的超強多層核殼結(jié)構(gòu)析出相是一種獨特的富Li,、共格、納米級單核雙殼析出相(L12結(jié)構(gòu)),,這與之前報道的傳統(tǒng)核殼結(jié)構(gòu)不同,,這種復(fù)雜的多層核殼結(jié)構(gòu)既具有低錯配誘導(dǎo)成核的優(yōu)點,又具有在使用條件下高度穩(wěn)定的特性,。與傳統(tǒng)的核殼結(jié)構(gòu)相比,,這種復(fù)雜的核殼結(jié)構(gòu)具有最低的臨界形核半徑和自由能,使鑄造的鋁鋰合金抗拉強度接近500 MPa,。這種原創(chuàng)性調(diào)控思路為開發(fā)低成本,、高性能鋁鋰合金指明了新的方向。

文章鏈接:https://doi.org/10.1021/acs.nanolett.4c06368


附作者簡介:

薛程鵬,,北京理工大學(xué)材料學(xué)院2019級博士研究生,,師從王俊升教授,,研究方向為航空航天用高強高剛度鋁鋰合金組織性能調(diào)控,。曾獲得博士研究生國家獎學(xué)金、北京理工大學(xué)優(yōu)秀博士學(xué)位育苗基金,、第49屆日內(nèi)瓦發(fā)明銀獎,、北京理工大學(xué)特等學(xué)業(yè)獎學(xué)金、北京理工大學(xué)優(yōu)秀研究生,、優(yōu)秀共青團(tuán)員以及優(yōu)秀學(xué)生干部等獎勵和榮譽,。

王俊升,教授,、博士生導(dǎo)師,,高層次人才,長期從事航空航天輕質(zhì)合金設(shè)計與智能制造工藝開發(fā),,主持重點研發(fā),、自然基金重點,、面上等項目,探索了高性能輕質(zhì)合金微觀組織調(diào)控新方法,,發(fā)明了一系列高強,、高剛度、低成本,、短流程鋁鋰合金,、鎂鋰合金、新能源汽車用鋁合金等,,幫助企業(yè)突破了一系列智能制造難題,,受到行業(yè)內(nèi)認(rèn)可,擔(dān)任《北京理工大學(xué)學(xué)報(英文版)》《航空制造技術(shù)》《特種鑄造及有色合金》《材料熱處理學(xué)報》編委,;中國有色金屬學(xué)會材料科學(xué)與工程學(xué)術(shù)委員會委員,、第六、七屆“材料基因工程高層次論壇”組委等,;培養(yǎng)的博士生連續(xù)獲得北京理工大學(xué),、北京市優(yōu)秀畢業(yè)生等榮譽。


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