北理工團(tuán)隊(duì)在離子液體構(gòu)建功能凝膠用于人體信號監(jiān)測方面取得新進(jìn)展
發(fā)布日期：2025-05-28 供稿：生命學(xué)院 攝影：生命學(xué)院
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近日，北京理工大學(xué)孫劍教授團(tuán)隊(duì)（綠色生物制造）在構(gòu)建離子液體基凝膠及其人體健康監(jiān)測方面取得新進(jìn)展，相關(guān)成果以“Low-Hysteresis and Tough Ionohydrogels Well-Balanced by Water”為題發(fā)表于國際頂級期刊 Advanced Functional Materials ，文章第一作者為北京工大學(xué)生命學(xué)院2022級博士生肖文哲。
聚合物凝膠材料在新興領(lǐng)域中的使用壽命很大程度上取決于其導(dǎo)電性、韌性和遲滯性。作為一種結(jié)構(gòu)可調(diào)的功能介質(zhì)，離子液體（ILs）是優(yōu)化聚合物凝膠的理想選擇。團(tuán)隊(duì)前期在生物基凝膠構(gòu)建（ Carbohyd. Polym. , 2021, 256, 117580, ESI高被引文章）及ILs調(diào)控離子凝膠結(jié)構(gòu)（ Adv. Funct. Mater. , 2022, 32, 202203988, ESI高被引文章）等方面進(jìn)行了深入研究。并基于此提出了“動態(tài)兩親離子域”策略以制備強(qiáng)韌功能凝膠，該策略通過ILs陽離子的長烷基鏈作為物理交聯(lián)點(diǎn)提供了疏水締合以強(qiáng)化力學(xué)性能（ Chem. Eng. J. , 2024, 494, 153136）。盡管動態(tài)相互作用可實(shí)現(xiàn)能量耗散，但會引發(fā)顯著的滯后現(xiàn)象。
圖1. IHGs結(jié)構(gòu)設(shè)計(jì)、綜合性能及應(yīng)用場景
為設(shè)計(jì)兼具高韌性和低遲滯的凝膠材料，團(tuán)隊(duì)進(jìn)一步提出“水介導(dǎo)聚合物網(wǎng)絡(luò)重組”的策略平衡ILs基凝膠的韌性和滯后性。作為一種潤滑介質(zhì)，水可減弱ILs和聚合物鏈間相互作用并形成動態(tài)適應(yīng)網(wǎng)絡(luò)以促進(jìn)鏈遷移和應(yīng)力重新分配（圖1a）。因此，含水量調(diào)控的離子水凝膠（IHGs）實(shí)現(xiàn)了高韌性（2.2 MJ m-3）和低遲滯性（8.1%）的良好平衡。同時(shí)，制備的IHGs具有高應(yīng)變、強(qiáng)應(yīng)力、優(yōu)導(dǎo)電等特性（圖1b）。最后，IHGs可作為應(yīng)變傳感器和表皮電極進(jìn)行運(yùn)動信號的實(shí)時(shí)監(jiān)測和生理信號的高質(zhì)量采集（圖1c）。該策略克服了傳統(tǒng)凝膠低遲滯和高韌性間的矛盾，在實(shí)際應(yīng)用中表現(xiàn)出了巨大潛力。
圖2. IHGs相互作用、機(jī)械性能及光學(xué)性能分析
本研究選用丙烯酸（AAc）與1-乙基-3-甲基咪唑磷酸二氫鹽（[Emim][H2PO4]）分別作為單體和IL。密度泛函理論計(jì)算證實(shí)了水可削弱聚合物-ILs相互作用并優(yōu)先與ILs結(jié)合（圖2a）。傅里葉變換紅外光譜進(jìn)一步證明了該體系中存在相互作用變化（圖2b）。由于強(qiáng)大的物理交聯(lián)，無水的離子凝膠表現(xiàn)出高強(qiáng)度（21 MPa）、高韌性（41.5 MJ m-3）和延展性（340%）。即使存在化學(xué)交聯(lián)劑，離子凝膠的機(jī)械性能也基本保持不變（圖2c）。在含水體系中，水雖削弱了聚合物與ILs相互作用使應(yīng)力降低，但可通過塑化效應(yīng)使應(yīng)變從850%增至1100%（圖2d）。同時(shí)，圖2e表明含水量可在寬范圍內(nèi)調(diào)控韌性（1.6-2.6 MJ m-3）和楊氏模量（10-50 kPa）。如圖2f和g所示，兼具高透明度（>90%）和靈活性（可打結(jié)、彎曲）的IHGs有望成為可穿戴健康監(jiān)測傳感器材料。
此外，循環(huán)加卸載實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明IHGs的滯后率隨含水量增加而逐漸降低，且在1000次循環(huán)后仍保持穩(wěn)定。因此，水分子作為動態(tài)潤滑劑可有效減弱ILs與聚合物鏈間相互作用。該效應(yīng)結(jié)合化學(xué)交聯(lián)的錨定作用，使IHG-40在400%應(yīng)變下表現(xiàn)出低遲滯（8.1%）和高韌性（2.2 MJ m-3）。此外，IHGs在不同應(yīng)變和拉伸速度下均表現(xiàn)出穩(wěn)定可重復(fù)的電阻變化，經(jīng)500次加載-卸載循環(huán)信號漂移極小。綜上，動態(tài)網(wǎng)絡(luò)與水合作用共同保障了其操作適應(yīng)性和循環(huán)穩(wěn)定性。作為應(yīng)變傳感器，IHG-40可通過手指彎曲編碼莫爾斯電碼傳輸信息（如“SOS”“HELP”等），區(qū)分不同語音振動（單音節(jié)、多音節(jié)單詞及短語），監(jiān)測吞咽、咳嗽信號，監(jiān)測呼吸頻率等。IHGs低滯后、快速響應(yīng)等特性與生物力學(xué)信號精確耦合，在可穿戴人機(jī)界面和生物醫(yī)學(xué)監(jiān)測領(lǐng)域展現(xiàn)出多功能應(yīng)用潛力。
圖3. IHGs生物相容性及肌電信號分析
最后，將IHGs作為電極采集表面肌電信號。皮膚粘附測試表明IHGs電極與表皮保形粘附且易去除、無殘留刺激（圖3a），CCK-8實(shí)驗(yàn)證實(shí)其具有高生物相容性（48小時(shí)細(xì)胞活力高，圖3b）。相比商用Ag/AgCl電極，IHGs電極能有效捕獲肌電信號，且界面阻抗更低、信噪比更高（圖3c-f）。其動態(tài)網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu)通過水介導(dǎo)界面優(yōu)化離子遷移率和機(jī)械靈活性，結(jié)合良好附著力可減少基線噪聲和運(yùn)動偽影，并靈敏區(qū)分不同握力水平（圖3g）；通過重復(fù)肌肉運(yùn)動采集的肌電信號提取平均頻率，可監(jiān)測肌肉疲勞積累（圖3h和i）。綜上，IHGs兼具高保真信號采集、生物相容性和機(jī)械適應(yīng)性，在健康監(jiān)測、肌電分析及運(yùn)動科學(xué)領(lǐng)域具廣泛應(yīng)用潛力。
原文鏈接：https://doi.org/10.1002/adfm.202508300
附團(tuán)隊(duì)簡介：
綠色生物制造團(tuán)隊(duì)圍繞國家“雙碳”和生命大健康重大需求，注重化學(xué)、生物、化工、材料等多學(xué)科交叉融合，開展融合功能介質(zhì)調(diào)控和綠碳清潔轉(zhuǎn)化的應(yīng)用基礎(chǔ)研究，具體方向包括功能化離子液體設(shè)計(jì)及其微環(huán)境作用調(diào)控；生物基化學(xué)品（如生物燃料、醫(yī)藥分子等）和功能材料（如纖維、薄膜等）綠色合成；光動力抗菌和污染物消解，酶固定化及仿生酶工程，柔性可穿戴傳感器件及發(fā)光器件構(gòu)建等。
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