北理工課題組在電催化二氧化碳還原制備乙烯研究中取得進展

發(fā)布日期：2024-02-26 供稿：材料學(xué)院陳卓攝影：材料學(xué)院

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目前，北京理工大學(xué)材料學(xué)院陳卓研究員指導(dǎo)博士生姚尹超通過發(fā)展一種表面修飾的策略促進了CO₂的擴散、提升了CO*的覆蓋率，并穩(wěn)定了Cu（100）晶面，最終實現(xiàn)單一產(chǎn)物乙烯選擇性高達80%。進一步通過多種原位表征及浙江大學(xué)曹亮團隊DFT計算揭示了相關(guān)催化機理，該成果以“A surface strategy boosting the ethylene selectivity for CO2 reduction and in situ mechanistic insights”為題，發(fā)表在國際頂級期刊《Nature Communications》。本研究為實現(xiàn)高效電催化二氧化碳轉(zhuǎn)化乙烯開辟了一條極具應(yīng)用前景的道路。

電催化將二氧化碳轉(zhuǎn)化為高附加值化學(xué)品和燃料，是變廢為寶、促進可持續(xù)碳中和社會發(fā)展的一條前景廣闊的技術(shù)途徑。在二氧化碳還原產(chǎn)生的反應(yīng)產(chǎn)物中，多碳產(chǎn)物備受關(guān)注，尤其是乙烯，它是化學(xué)工業(yè)的重要基礎(chǔ)原料，正在成為這一領(lǐng)域的焦點。然而，如何高效地將二氧化碳轉(zhuǎn)化為乙烯仍是一項艱巨的挑戰(zhàn)。

為了解決這個問題，本研究通過表面改性的銅基催化劑實現(xiàn)了對乙烯的高選擇性轉(zhuǎn)化，他們開發(fā)了有機分子十二烷基硫醇（DDT）修飾的CuO分層納米結(jié)構(gòu)電極實現(xiàn)了 CO₂RR 的高選擇性，尤其是對乙烯的選擇性。C₂H₄ 產(chǎn)物的法拉第效率 (FE) 高達 80%，與未經(jīng) DDT處理的電極相比提高了四倍多。結(jié)果表明，DDT有助于二氧化碳在催化劑表面的傳輸，并增強了CO在催化劑表面的覆蓋度。此外，研究還發(fā)現(xiàn)，DDT能夠穩(wěn)定Cu(100)晶面，從而促進了C-C偶聯(lián)反應(yīng)。密度泛函理論（DFT）計算進一步揭示了DDT可以降低CO和CHO之間C-C偶聯(lián)的活化能壘。

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圖1 電極設(shè)計合成示意圖及表征結(jié)果

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圖2 DDT-CuO電極的優(yōu)異催化性能

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圖3 DDT-CuO的電催化CO2RR的原位譜學(xué)表征及理論計算結(jié)果

北京理工大學(xué)陳卓特別研究員以及浙江大學(xué)的曹研究員為論文的共同通訊作者、姚尹超和史桐為共同第一作者，北京理工大學(xué)為論文第一署名單位。

原文信息：Yinchao Yao, Tong Shi, Wenxing Chen, Jiehua Wu, Yunying Fan Yichun Liu, Liang Cao*, and Zhuo Chen* A surface strategy boosting the ethylene selectivity for CO2 reduction and in situ mechanistic insights. Nat Commun 15, 1257 (2024)

論文鏈接：https://www.nature.com/articles/s41467-024-45704-2

北理工課題組在電催化二氧化碳還原制備乙烯研究中取得進展

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