北理工課題組在電催化二氧化碳還原制備乙烯研究中取得進展
發(fā)布日期：2024-02-26 供稿：材料學院 陳卓 攝影：材料學院
編輯：牟雪嬌 審核：程興旺 閱讀次數(shù)：
目前，北京理工大學材料學院陳卓研究員指導博士生姚尹超通過發(fā)展一種表面修飾的策略促進了CO2的擴散,、提升了CO*的覆蓋率,，并穩(wěn)定了Cu（100）晶面，最終實現(xiàn)單一產物乙烯選擇性高達80%,。進一步通過多種原位表征及浙江大學曹亮團隊DFT計算揭示了相關催化機理,，該成果以“A surface strategy boosting the ethylene selectivity for CO2 reduction and in situ mechanistic insights”為題,，發(fā)表在國際頂級期刊《Nature Communications》。本研究為實現(xiàn)高效電催化二氧化碳轉化乙烯開辟了一條極具應用前景的道路,。
電催化將二氧化碳轉化為高附加值化學品和燃料,，是變廢為寶、促進可持續(xù)碳中和社會發(fā)展的一條前景廣闊的技術途徑,。在二氧化碳還原產生的反應產物中,，多碳產物備受關注，尤其是乙烯,，它是化學工業(yè)的重要基礎原料,，正在成為這一領域的焦點。然而,，如何高效地將二氧化碳轉化為乙烯仍是一項艱巨的挑戰(zhàn),。
為了解決這個問題，本研究通過表面改性的銅基催化劑實現(xiàn)了對乙烯的高選擇性轉化,，他們開發(fā)了有機分子十二烷基硫醇（DDT）修飾的CuO分層納米結構電極實現(xiàn)了 CO2RR 的高選擇性,，尤其是對乙烯的選擇性。C2H4 產物的法拉第效率 (FE) 高達 80%,，與未經 DDT處理的電極相比提高了四倍多,。結果表明，DDT有助于二氧化碳在催化劑表面的傳輸,，并增強了CO在催化劑表面的覆蓋度,。此外，研究還發(fā)現(xiàn),，DDT能夠穩(wěn)定Cu(100)晶面,，從而促進了C-C偶聯(lián)反應。密度泛函理論（DFT）計算進一步揭示了DDT可以降低CO和CHO之間C-C偶聯(lián)的活化能壘,。
圖1 電極設計合成示意圖及表征結果
圖2 DDT-CuO電極的優(yōu)異催化性能
圖3 DDT-CuO的電催化CO2RR的原位譜學表征及理論計算結果
北京理工大學陳卓特別研究員以及浙江大學的曹研究員為論文的共同通訊作者,、姚尹超和史桐為共同第一作者，北京理工大學為論文第一署名單位,。
原文信息：Yinchao Yao, Tong Shi, Wenxing Chen, Jiehua Wu, Yunying Fan Yichun Liu, Liang Cao*, and Zhuo Chen* A surface strategy boosting the ethylene selectivity for CO2 reduction and in situ mechanistic insights. Nat Commun 15, 1257 (2024)
論文鏈接：https://www.nature.com/articles/s41467-024-45704-2
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