北理工課題組在電催化二氧化碳還原制備乙烯研究中取得進(jìn)展
發(fā)布日期：2024-02-26 供稿：材料學(xué)院 陳卓 攝影：材料學(xué)院
編輯：牟雪嬌 審核：程興旺 閱讀次數(shù)：
目前，北京理工大學(xué)材料學(xué)院陳卓研究員指導(dǎo)博士生姚尹超通過發(fā)展一種表面修飾的策略促進(jìn)了CO2的擴(kuò)散,、提升了CO*的覆蓋率,，并穩(wěn)定了Cu（100）晶面,，最終實(shí)現(xiàn)單一產(chǎn)物乙烯選擇性高達(dá)80%。進(jìn)一步通過多種原位表征及浙江大學(xué)曹亮團(tuán)隊(duì)DFT計(jì)算揭示了相關(guān)催化機(jī)理,，該成果以“A surface strategy boosting the ethylene selectivity for CO2 reduction and in situ mechanistic insights”為題,，發(fā)表在國(guó)際頂級(jí)期刊《Nature Communications》。本研究為實(shí)現(xiàn)高效電催化二氧化碳轉(zhuǎn)化乙烯開辟了一條極具應(yīng)用前景的道路,。
電催化將二氧化碳轉(zhuǎn)化為高附加值化學(xué)品和燃料,，是變廢為寶、促進(jìn)可持續(xù)碳中和社會(huì)發(fā)展的一條前景廣闊的技術(shù)途徑,。在二氧化碳還原產(chǎn)生的反應(yīng)產(chǎn)物中,，多碳產(chǎn)物備受關(guān)注，尤其是乙烯,，它是化學(xué)工業(yè)的重要基礎(chǔ)原料,，正在成為這一領(lǐng)域的焦點(diǎn)。然而,，如何高效地將二氧化碳轉(zhuǎn)化為乙烯仍是一項(xiàng)艱巨的挑戰(zhàn),。
為了解決這個(gè)問題，本研究通過表面改性的銅基催化劑實(shí)現(xiàn)了對(duì)乙烯的高選擇性轉(zhuǎn)化,，他們開發(fā)了有機(jī)分子十二烷基硫醇（DDT）修飾的CuO分層納米結(jié)構(gòu)電極實(shí)現(xiàn)了 CO2RR 的高選擇性,，尤其是對(duì)乙烯的選擇性,。C2H4 產(chǎn)物的法拉第效率 (FE) 高達(dá) 80%，與未經(jīng) DDT處理的電極相比提高了四倍多,。結(jié)果表明,，DDT有助于二氧化碳在催化劑表面的傳輸，并增強(qiáng)了CO在催化劑表面的覆蓋度,。此外,，研究還發(fā)現(xiàn)，DDT能夠穩(wěn)定Cu(100)晶面,，從而促進(jìn)了C-C偶聯(lián)反應(yīng),。密度泛函理論（DFT）計(jì)算進(jìn)一步揭示了DDT可以降低CO和CHO之間C-C偶聯(lián)的活化能壘。
圖1 電極設(shè)計(jì)合成示意圖及表征結(jié)果
圖2 DDT-CuO電極的優(yōu)異催化性能
圖3 DDT-CuO的電催化CO2RR的原位譜學(xué)表征及理論計(jì)算結(jié)果
北京理工大學(xué)陳卓特別研究員以及浙江大學(xué)的曹研究員為論文的共同通訊作者,、姚尹超和史桐為共同第一作者,，北京理工大學(xué)為論文第一署名單位。
原文信息：Yinchao Yao, Tong Shi, Wenxing Chen, Jiehua Wu, Yunying Fan Yichun Liu, Liang Cao*, and Zhuo Chen* A surface strategy boosting the ethylene selectivity for CO2 reduction and in situ mechanistic insights. Nat Commun 15, 1257 (2024)
論文鏈接：https://www.nature.com/articles/s41467-024-45704-2
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