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北理工教授在二維材料晶體結(jié)構調(diào)控方面取得重要進展


日前,,北京理工大學物理學院周家東教授與段俊熙副研究員開展合作,,在二維釩基自插層硫族化合物的體系中,,通過化學氣相沉積方法,基于二元金屬前驅(qū)體共反應機制,,可控合成二維自插層V3S5晶體材料,,并研究其相關物性,。相關研究成果發(fā)表在國際頂刊《Advanced Functional Materials》上,。

二維過渡金屬硫族化合物的原子結(jié)構調(diào)控研究,為實現(xiàn)超導,、層間激子,、磁性、電荷密度波等物理性質(zhì)提供了一個有效手段,。對于調(diào)控二維過渡金屬硫族化合物的原子結(jié)構,,以期實現(xiàn)新奇物性觀測,原子插層是一個有效手段,。在Cr1+xTe2,,Nb1+xS2,TaxS(Se)y和VxSy插層體系中,,具有多種物理性質(zhì)的VxSy家族化合物可應用于自旋電子學器件,。例如, 化學氣相輸運法(CVT)制備的V5S8晶體在32 K處展現(xiàn)出反鐵磁相變,,分子束外延法(MBE)所得到的V9S16和V5S8+x晶體觀測到電荷密度波(CDW)相變,,化學氣相沉積法(CVD)制備的VS2-VS超晶格結(jié)構表現(xiàn)出室溫面內(nèi)霍爾效應。綜上所述,,不同占位的V原子插層到VS2層間,,可以獲得豐富的物理性質(zhì)。然而,,通過化學氣相沉積法制備出具有不同V原子層間占位的自插層VxSy結(jié)構仍舊是一個難題,。

基于此,通過化學氣相沉積方法,,我們提出一種二元金屬前驅(qū)體共反應的生長機制,,在生長過程中調(diào)控釩源蒸汽壓,成功合成二維自插層V3S5晶體,。首先,,金屬性V3S5晶體在20 K左右展現(xiàn)出相變。其次,,源于V3S5自身的電電相互作用,,在低溫下二維V3S5晶體觀測到電阻上升和不飽和負磁阻。該工作不僅促進了大家對釩基硫族化合物生長機制的認識,,又為合成其余自插層過渡金屬硫族化合物提供了新的啟發(fā),。

圖1. V3S5晶體的合成和表征,。(a,b)V3S5 的原子結(jié)構,。(c)二維V3S5晶體合成機制,。(d)二維V3S5的光學形貌。(e)V3S5的AFM圖,。(f)V3S5厚度相關拉曼光譜,。(g)二維V3S5 XPS光譜;(h,i)分別為 S 2p 和 V 2p 對應的 XPS 光譜,。

圖2. 二維V3S5可控生長,。(a-c)V3S5光學形貌分別生長于520 ?C(a),550 ?C(b)和580 ?C(c),。(d)不同生長溫度下V3S5平均厚度分布,。(e-g)V3S5在不同生長時間分別生長于1 min(e)、5 min(f)和10 min(g)光學形貌,。(h)二維V3S5平均尺寸與生長時間的關系,。(i-k)V3S5在不同氬氣流速下生長的光學形貌分別生長于80 sccm(i)、100 sccm(j)和120 sccm(k),。(l)V3S5平均厚度與Ar流速的關系,。

圖3. 在1064 nm激光下V3S5的SHG信號。(a) SHG測試示意圖,。(b) 激光功率和SHG強度的關系;(c)二次非線性系數(shù)擬合圖;(d)SHG強度分別沿V3S5平行和垂直方向的偏振角變化關系,。

圖4. 二維 V3S5的STEM表征。(a)V3S5晶體的TEM圖像及S(b)和V(c)元素TEM-EDS mapping,。(d)V3S5晶體STEM-HAADF圖像,。(e)V3S5晶體電子衍射花樣。(f)V3S5晶體的截面STEM-HAADF圖像,。

圖5. 二維V3S5晶體的電學性質(zhì),。(a)電阻隨溫度變化曲線。(b)不同磁場下電阻隨溫度變化曲線,。(c)在不同溫度下磁阻變化,。(d)不同溫度下霍爾電阻Rxy 隨磁場的變化。(e,,f)載流子密度和遷移率隨溫度的變化,。

北京理工大學為該工作第一單位,物理學院博士生王平為該工作第一作者,,北京理工大學物理學院周家東教授與段俊熙副研究員為該工作共同通訊作者,。該工作得到了國家自然科學基金,北京理工大學基金項目的支持,。

相關論文鏈接:https://doi.org/10.1002/adfm.202308356


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