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近日,，北理工化學(xué)與化工學(xué)院馬嘉璧副教授團(tuán)隊(duì)通過(guò)質(zhì)譜實(shí)驗(yàn)和理論化學(xué)計(jì)算相結(jié)合的方法對(duì)N₂和CO₂與AuNbBO^?氣相團(tuán)簇的反應(yīng)性及結(jié)構(gòu)進(jìn)行了深入研究，實(shí)現(xiàn)了室溫下直接偶聯(lián)N₂和CO₂形成兩個(gè)N?C鍵,，并遵循我們之前提出的一種新的N₂活化模式——金屬-配體活化（Metal-Ligand Activation，MLA）,，相關(guān)成果以“Room-Temperature Dinitrogen and Carbon Dioxide Activation to Form Nitrogen?Carbon Bonds by Quaternary Cluster Anions: Gold-Assisted Enhancement of Reactivity”為題,，發(fā)表在國(guó)際權(quán)威期刊《The Journal of Physical Chemistry Letters》(2022, 13, 492?497)?；瘜W(xué)與化工學(xué)院博士生丁永奇為第一作者,，我校的馬嘉璧老師為論文的通訊作者。

N₂和CO₂均是非常惰性的小分子,，在溫和條件下活化并偶聯(lián)N₂和CO₂以直接形成N?C鍵將其轉(zhuǎn)化為有價(jià)值的化學(xué)產(chǎn)品極具挑戰(zhàn)性,。2019年，該團(tuán)隊(duì)發(fā)現(xiàn)具有活性位點(diǎn)為2個(gè)和3個(gè)Ta原子的Ta₃N₃H^?和Ta₃N₃^?團(tuán)簇可以完全活化N₂分子,，并生成吸附產(chǎn)物Ta₃N₅H^?和Ta₃N₅^?（J. Am. Chem. Soc. 2019, 141, 12592-12600）,。在此基礎(chǔ)上，2021年,，該團(tuán)隊(duì)提出了金屬-配體活化（MLA）模式,，實(shí)現(xiàn)了室溫下由NbH₂^?團(tuán)簇直接偶聯(lián)N₂和CO₂分子的反應(yīng)，實(shí)現(xiàn)了由N₂和CO₂制備C?N鍵（J. Phys. Chem. Lett. 2021, 12, 3490-3496）,。同年,，該團(tuán)隊(duì)研究發(fā)現(xiàn)單金屬陰離子NbB₃O₂^?團(tuán)簇，其在室溫下可以高效轉(zhuǎn)化N₂生成兩種含氮產(chǎn)物B₃N₂O^?/NbO和B₃N₂O₂^?/Nb,，并進(jìn)一步實(shí)現(xiàn)反應(yīng)的催化循環(huán)（J. Phys. Chem. Lett. 2021, 12, 6313-6319）,。

圖1 AuNbBO^? 陰離子團(tuán)簇與N₂和CO₂順次反應(yīng)示意圖

在國(guó)家自然科學(xué)基金委重大研究計(jì)劃的支持下，我?；瘜W(xué)與化工學(xué)院馬嘉璧副教授團(tuán)隊(duì)在前期的研究基礎(chǔ)上,，實(shí)現(xiàn)了室溫下依次活化N₂和CO₂制備多個(gè)N?C鍵。在這里,，我們發(fā)現(xiàn)這種偶聯(lián)反應(yīng)可以在室溫下通過(guò)一種四元陰離子 AuNbBO^?實(shí)現(xiàn),。AuNbBO^?能裂解 N₂中的 N≡N 三鍵和 CO₂ 中的兩個(gè) C=""O"" 雙鍵，形成新的產(chǎn)物 NCNBO^?,。據(jù)我們所知,，NCNBO^? 首次通過(guò)耦合 N₂ 和 CO₂ 的實(shí)驗(yàn)合成。與Nb₂BO^?/N₂ 和 NbBO^?/N₂ 體系相比,，AuNbBO^? 中 Au 原子的存在對(duì)N₂ 和 CO₂ 的直接偶聯(lián)是必不可少的,，因?yàn)?Au 原子可以降低 AuNbBO^? 的活性軌道能以促進(jìn) AuNbBO^? 和 N₂ 之間的 π 電子回饋?zhàn)饔谩＿@是第二例實(shí)現(xiàn)了N₂和CO₂室溫下活化耦合的氣相團(tuán)簇,，這項(xiàng)工作遵循之前我們提出的一種新的N₂活化模式--金屬-配體活化（Metal-Ligand Activation,，MLA），該反應(yīng)模型將有助于開發(fā)設(shè)計(jì)單金屬原子催化劑的新策略,。

附作者簡(jiǎn)介：

馬嘉璧,，北京理工大學(xué)化學(xué)與化工學(xué)院副教授,，博士生導(dǎo)師。主持國(guó)家重點(diǎn)研發(fā)計(jì)劃（青年項(xiàng)目）,、國(guó)家自然科學(xué)基金重大研究計(jì)劃（培育項(xiàng)目）等,。已在J. Am. Chem. Soc.、Angew. Chem. Int. Ed.,、J. Phys. Chem. Lett.等發(fā)表SCI論文40余篇,，其中以合作者身份發(fā)表Science一篇。

論文相關(guān)鏈接：https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acs.jpclett.1c03774