北理工課題組在人工智能電鏡研究方面取得重要進(jìn)展
發(fā)布日期：2024-12-05 供稿：醫(yī)學(xué)技術(shù)學(xué)院 攝影：醫(yī)學(xué)技術(shù)學(xué)院
編輯：欒新域 審核：姜艷 閱讀次數(shù)：
日前,，北京理工大學(xué)醫(yī)學(xué)技術(shù)學(xué)院邵瑞文課題組和計算機(jī)學(xué)院付瑩教授課題組,、香港城市大學(xué)董立新教授課題組合作，利用基于深度學(xué)習(xí)的圖像處理技術(shù)與球差透射電子顯微鏡-原位系統(tǒng)相結(jié)合,，發(fā)展人工智能電子顯微鏡（AI-TEM）技術(shù),，突破傳統(tǒng)離子遷移實驗觀測方法的空間分辨率極限，把電鏡動態(tài)分辨率從納米尺度提升到原子尺度,，實現(xiàn)界面離子遷移及微觀結(jié)構(gòu)演變的原子級動態(tài)觀測,。相關(guān)成果以“Deep learning enhanced in-situ atomic imaging of ion migration at crystalline-amorphous interfaces”為題發(fā)表在《Nano Letters》上。該工作得到了國家自然科學(xué)基金委和國家重點研發(fā)計劃的大力支持,。北京理工大學(xué)物理學(xué)院博士生董偉康,、清華大學(xué)電子顯微鏡實驗室博士后王祎馳、北京大學(xué)物理學(xué)院博士楊晨為該論文的共同第一作者,，北京理工大學(xué)醫(yī)學(xué)技術(shù)學(xué)院邵瑞文副教授,、計算機(jī)學(xué)院付瑩教授和香港城市大學(xué)董立新教授為論文共同通訊作者。另外,，北京理工大學(xué)物理學(xué)院李家方教授也對此工作做出了貢獻(xiàn),。
現(xiàn)代電子顯微鏡通常能達(dá)到原子級的分辨率，并能夠以皮米的精度觀察原子的復(fù)雜排列,，對于材料科學(xué),、納米技術(shù)和固體物理等領(lǐng)域的研究至關(guān)重要。然而原子級掃描透射成像（STEM）成像速度慢,，提高成像速度導(dǎo)致信噪比和成像質(zhì)量急劇降低,，不適合進(jìn)行高空間/時間分辨動態(tài)觀察，因此原位動態(tài)的高空間/時間分辨表征方法仍然是領(lǐng)域內(nèi)重大基礎(chǔ)科學(xué)和技術(shù)難題,。例如,，離子遷移作為一種關(guān)鍵性的微觀過程,，在類腦計算、能源存儲,、生物傳感器以及生物電子學(xué)等多個應(yīng)用領(lǐng)域中得到廣泛應(yīng)用,。這些器件中的晶體材料在工作條件下經(jīng)歷多個離子遷移循環(huán)，極易形成缺陷甚至非晶相,。然而,，由于界面處的非平衡性和隱蔽特性，直接以原子精度探測界面上的離子遷移仍然是一個尚未解決的難題,。
團(tuán)隊在前期工作中設(shè)計構(gòu)建了一套基于掃描電鏡/透射電鏡（SEM/TEM）的多場多功能微納操作系統(tǒng),，結(jié)合機(jī)器人操作用探針和高分辨率成像電子顯微鏡，實現(xiàn)了納觀結(jié)構(gòu)在三維自由空間內(nèi)的實時操作和動態(tài)物性表征,，發(fā)表于機(jī)器人與自動化領(lǐng)域頂刊《IEEE Robotics and Automation Letters》,。此外，課題組通過微納操作系統(tǒng)構(gòu)筑復(fù)雜微納器件結(jié)構(gòu),，采用原位透射電鏡與計算機(jī)輔助圖像處理,，結(jié)合理論模擬，系統(tǒng)地比較研究了二維材料在離子遷移過程中的反應(yīng)機(jī)理,，發(fā)表在材料領(lǐng)域國際頂級期刊《Angew. Chem. Int. Ed.》,。在本工作中，團(tuán)隊利用原位微納操作系統(tǒng),、球差校正電鏡,、以及自主開發(fā)的基于深度學(xué)習(xí)的STEM圖像增強(qiáng)器AtomEnhancer，實現(xiàn)了晶界離子遷移的原子層次動態(tài)觀察,。通過直接的原子尺度觀察,，揭示了硒化銻（Sb2Se3）在晶體-非晶界面處鉀離子遷移和微觀結(jié)構(gòu)演化的原子動力學(xué)。
圖1. 雙傾原子分辨測試系統(tǒng)與自主開發(fā)軟件AtomEnhancer用于STEM圖像增強(qiáng),。a,，雙傾原位系統(tǒng)裝置示意圖。b,，具有納米機(jī)械手和β傾轉(zhuǎn)功能的雙傾桿模型,，用于精確的帶軸調(diào)控。c,，原位電學(xué)操控模型圖,。d，AtomEnhancer方法用于STEM圖像增強(qiáng),。
圖2. 外加電場驅(qū)動下Sb2Se3上的鉀離子占據(jù)狀態(tài),。a?c，[010]方向的TEM圖像,，分別顯示3.0,、5.0和10.0 s時的鉀化過程,。d，c中放大的TEM圖像,。e，從K插入到晶體?非晶轉(zhuǎn)化的反應(yīng)路徑的DFT計算,。f）原始和鉀插入的STEM圖像,。g，對應(yīng)于f的AtomEnhancer增強(qiáng)圖像,。h,，鉀離子占有位置統(tǒng)計。
圖3. Sb2Se3中鉀離子遷移的位置,。a?c,，Sb2Se3沿界面的STEM圖像。d?f,，分別對應(yīng)于a?c的AtomEnhancer增強(qiáng)圖像,。g?i，分別對應(yīng)于d?f的Se?K?Se線輪廓,。l,，計算出的Sb2Se3中K+離子位置⑤。m,，分別在有應(yīng)力和無應(yīng)力時不同鉀離子位置的相對能量,。
圖4. 鉀離子插層后的晶格弛豫過程。a,，初始 Sb2Se3 原子結(jié)構(gòu),。b，利用 AtomEnhancer處理的圖像,。c,，鉀離子插層前以及插層 10 分鐘和 12 小時Sb 和 Se 原子的晶格圖案平均原子位置。d,，插層 10 分鐘后的原子結(jié)構(gòu),。e，利用 AtomEnhancer 處理的圖像,。f,，應(yīng)變分布圖顯示插層 10 分鐘后應(yīng)變約為 ?10%。g,，插層 12 小時后的原子結(jié)構(gòu),。h，利用 AtomEnhancer 處理的圖像,。 i,，應(yīng)變分布圖顯示插層12小時后晶格內(nèi)的內(nèi)部應(yīng)變接近于零,。
圖5. 界面處的重結(jié)晶過程。a,，結(jié)晶-非晶界面的原子尺度圖像,，其中黃色虛線區(qū)域顯示稱為“平行”結(jié)構(gòu)的重結(jié)晶結(jié)構(gòu)。b,，a 中矩形區(qū)域的詳細(xì)原子結(jié)構(gòu),。c，使用 AtomEnhancer 獲得的 a 的增強(qiáng)圖像,。d,，c 中矩形區(qū)域的放大圖像。e,，手性反轉(zhuǎn)過程的原子模型,。
本文的獨特實驗設(shè)計使我們能夠直接觀察原子級的離子遷移過程，揭示了此前未曾報道的機(jī)制,。研究結(jié)果表明,，界面處存在額外的活性位點，這些位點有助于更多鉀離子和電子的容納,。我們還觀察到了一種新型的亞穩(wěn)態(tài),，其特征是晶格體積減少10%，隨后在鉀離子提取后發(fā)生了恢復(fù),，并在界面處出現(xiàn)意外的手性變化,。界面區(qū)域的高效離子輸運對于許多技術(shù)的性能至關(guān)重要，涵蓋了從電化學(xué)能量存儲到類神經(jīng)計算等廣泛應(yīng)用,。值得注意的是,，當(dāng)操作過程中界面發(fā)生結(jié)構(gòu)轉(zhuǎn)變時，相關(guān)的性能可能會發(fā)生突變,。這表明,，這些材料的界面主導(dǎo)性能依賴于穩(wěn)定和亞穩(wěn)界面結(jié)構(gòu)及其轉(zhuǎn)變。
高速發(fā)展的現(xiàn)代表征儀器在科學(xué),、經(jīng)濟(jì)和社會中發(fā)揮著決定性作用,。將人工智能技術(shù)整合至原位原子分辨率透射電子顯微鏡實驗中，展現(xiàn)出卓越的研究潛力,。這一整合不僅為界面動力學(xué)相關(guān)的基礎(chǔ)材料科學(xué)問題提供了新的探索視角,，也為實驗數(shù)據(jù)與理論模擬之間的協(xié)同分析開辟了創(chuàng)新路徑。通過結(jié)合原位原子級STEM成像技術(shù)與基于深度學(xué)習(xí)的圖像增強(qiáng)方法,，能夠精確追蹤材料中的單個原子或原子列,，并顯著提升成像的分辨率和信噪比。這些先進(jìn)的技術(shù)手段為進(jìn)一步的原位研究奠定了新平臺,，有助于推動對界面動力學(xué)的深入理解與研究,。
論文鏈接：https://pubs.acs.org/doi/abs/10.1021/acs.nanolett.4c04472
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