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近日，北京理工大學(xué)前沿交叉院黃佳琦教授課題組在定量研究高可逆鋰金屬電池界面動態(tài)演化規(guī)律方面取得了重要進(jìn)展,。該研究成果以《Quantification of the Dynamic Interface Evolution in High-Efficiency Working Li Metal Batteries》為題在線發(fā)表在化學(xué)類頂級國際期刊《Angew. Chem. Int. Ed.》（《德國應(yīng)用化學(xué)》,，影響因子15.336）,，并獲評閱人高度評價,，入選Very Important Paper。本文的通訊作者為北京理工大學(xué)前沿交叉院黃佳琦教授,，第一作者為北京理工大學(xué)材料學(xué)院/前沿交叉院博士研究生丁俊凡,。

金屬鋰具有極高的理論比容量（3860mAh g^?1）和最負(fù)的電化學(xué)電位（?3.040 V vs. the standard hydrogen electrode），是下一代高能量密度可充電電池最有前景的負(fù)極材料之一,。然而,，金屬鋰較差的可逆性是阻礙高比能鋰金屬電池走向?qū)嵱没M(jìn)程的嚴(yán)峻問題。在循環(huán)過程中,，非活性鋰在電極/電解液界面處大量產(chǎn)生和堆積,，阻礙電極表面的鋰離子遷移和電荷轉(zhuǎn)移反應(yīng)，導(dǎo)致快速的性能衰減和嚴(yán)重的安全隱患,。

北京理工大學(xué)前沿交叉院黃佳琦教授團(tuán)隊(duì)在最新的研究工作中定量區(qū)分了動態(tài)循環(huán)過程中非活性鋰的組成部分,，揭示了循環(huán)中主導(dǎo)非活性鋰的組成真正因素，并進(jìn)一步解析了鋰損失,、電解質(zhì)化學(xué)和固態(tài)電解質(zhì)界面(SEI)性質(zhì)之間的內(nèi)在關(guān)聯(lián),。

圖1 定量區(qū)分不同電解質(zhì)中來源于SEI Li⁺/dead Li⁰的容量損失

在傳統(tǒng)的認(rèn)知之上，本研究表明由于循環(huán)過程中鋰電極/電解液界面經(jīng)歷持續(xù)的動態(tài)演化過程,，因此非活性鋰損失的主導(dǎo)形式實(shí)際上取決于dead Li⁰和SEI Li⁺的相對增長速率(k_Li0/k_{SEI Li+}),。當(dāng)采用典型的醚類/酯類柔性成膜添加劑調(diào)控原有富無機(jī)產(chǎn)物SEI之后，非活性鋰表現(xiàn)出不同的增長行為。醚類成膜劑1,3-二氧戊環(huán)(DOL) 被發(fā)現(xiàn)有助于同時減小SEI Li⁺和dead Li⁰的增長速率,。

圖2 不同電解質(zhì)中SEI的組成和結(jié)構(gòu)

不同的SEI化學(xué)/結(jié)構(gòu)特性直接影響鋰沉積/脫除行為和SEI的動態(tài)重構(gòu)過程,，進(jìn)而產(chǎn)生不同dead Li⁰和SEI Li⁺增長速率。系統(tǒng)性的研究表明,，1,3-二氧環(huán)烷(DOL)介導(dǎo)了均勻有序?qū)訝頢EI的產(chǎn)生，有助于提高鋰金屬沉積的均勻性以及SEI的循環(huán)穩(wěn)定性,，同時降低SEI Li⁺和dead Li⁰的增長速率,。

圖3 不同的SEI Li⁺和dead Li⁰增長速率(k_{SEI Li+}, k_Li0)與金屬鋰負(fù)極的界面演化相關(guān)性的示意圖。藍(lán)色區(qū)域的非活性鋰為死鋰控制,，其中k_Li0/k_{SEI Li+}>1,；紅色區(qū)域的非活性鋰為SEI Li⁺控制，其中k_Li0/k_{SEI Li+}<1,。

最終,，作者通過示意圖闡明了SEI結(jié)構(gòu)、dead Li⁰/SEI Li⁺增長速率和界面動態(tài)演化進(jìn)程之間的相關(guān)性,，定量解析了鋰金屬負(fù)極的界面動態(tài)演化過程,，為合理設(shè)計制造下一代高能量密度電池的高可逆性鋰負(fù)極提供了依據(jù)。

論文詳情：

Non-Solvating and Low-Dielectricity Cosolvent for Anion-Derived Solid Electrolyte Interphases in Lithium Metal Batteries

Jun-Fan Ding, Rui Xu, Xia-Xia M, Ye Xiao, Yu-Xing Yao, Chong Yan, Jia-Qi Huang*

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202115602

附作者簡介：

黃佳琦,，北京理工大學(xué)前沿交叉科學(xué)研究院教授,，博士生導(dǎo)師，九三學(xué)社社員,。主要開展能源界面化學(xué)研究,。發(fā)表SCI論文200余篇，其中60余篇為ESI高被引論文,，h因子89,。擔(dān)任中國顆粒學(xué)會青年理事會理事，J. Energy Chem.,、InfoMat編委,，Chin. Chem. Lett.、Green Energy Environ.,、Energy Mater. Adv.青年編委,。曾獲評2016年中國化工學(xué)會侯德榜化工科技青年獎，2018年中國顆粒學(xué)會青年顆粒學(xué)獎等,；2018-2021年連續(xù)入選科睿唯安全球高被引科學(xué)家,。